由于自然和人为原因，重金属成为环境中重要的污染物之一。污水灌溉、污泥使用、固废排放、机动车尾气和工业活动是土壤受到重金属污染的主要来源。 污水灌溉在世界许多地区能够见到，长期污灌可能导致重金属在土壤和农作物中聚集。许多学者对污灌区土壤重金属污染进行了研究^{[1, 2, 3, 4, 5, 6, 7, 8, 9, 10, 11, 12, 13]}。

土壤重金属污染导致的健康风险屡见报道，生长在被污染土壤上的农作物和蔬菜中重金属的含量远远高于生长在未被污染土壤上的农作物和蔬菜中重金属的含量^{[14, 15, 16, 17, 18, 19]}，食用被污染的农作物成为重金属毒害人体的重要途径。

天津污灌区是中国最大的污灌区，有20年的污灌历史。一些学者对污灌区的重金属污染进行了研究：王斌等（2010）和吴光红等（2008，2010）研究了天津郊区西青区大沽排污河灌区土壤重金属污染^{[20, 21, 22]}；王祖伟等（2005）初步讨论了天津污灌区土壤重金属污染环境质量和环境效应^[23]；师荣光等（2008）、翟慧泉（2010）、董卫宏（2007）、潘杰等（1997）讨论了天津郊区土壤-蔬菜系统中重金属污染及生态风险^{[24, 25, 26, 27]}；李宗梅（2006）分析了天津市北京排污河污灌区土壤-小麦系统重金属含量特征^[28]。上述成果从不同侧面丰富和深化了天津污灌区重金属污染的研究水平，但对污灌区生长的主要粮食作物小麦和水稻可能带来的健康风险缺乏研究。本文试图整体分析天津污灌区土壤重金属污染状况，并通过估算食用小麦和水稻时重金属的日摄入量和目标风险指数来分析讨论重金属污染产生的健康风险，为天津污灌区土壤的可持续利用和粮食安全利用提供技术支撑。

天津污灌区的海拔高度大多在2~5 m。污灌区土壤发育在第四纪沉积物上，绝大部分为近代河流冲积物，其次为洪积物和海相沉积物。污灌区属于暖温带半干旱半湿润大陆性季风气候，平均气温11~12 ℃，冬寒夏热，四季分明，年均降雨量570~690 mm，蒸发量是降水量的三倍。春季少雨多风，蒸发量大，气温回升快。夏季高温多雨，降雨量占全年的75%。秋季以晴为主，气候适宜。冬季寒冷，降雪量少，盛行西北风。

天津污灌区包括三部分：北京排污河污灌区（又称武、宝、宁灌区）、大沽排污河污灌区（又称南排污河灌区）和北（塘）排污河污灌区（图 1）。

图 1 天津污灌区分布及采样点位置图 Figure 1 Tianjin sewage irrigation area and sampling sites

图选项

北京排污河污灌区主要位于北辰区和武清区，部分位于宝坻区和宁河县，污灌区面积 8.35×10⁴ hm²，污灌时间一般在20年左右。污灌区北辰区和武清区的土壤多为壤质潮土，部分为沙质潮土，东南部分的宝坻区和宁河县几乎全部为盐化粘质潮土。北京排污河污灌区的污水来源于北京排放的工业污水和生活废水，主要用于灌溉大田作物。

大沽排污河污灌区位于西青区和津南区，污灌区面积为 2.33×10⁴ hm²，污灌历史最长43年，最短15~16年，一般为27~32年，污灌区土壤西部为壤质潮土，东部为粘质潮土和盐化潮土。大沽排污河污灌区污水来源于天津市区和西青区，主要用于灌溉大田作物，菜田占污灌面积的10%左右。

北（塘）排污河污灌区位于东丽区，污灌面积1.2×10⁴ hm²，污灌时间一般在25~34年之间，污灌区土壤基本属于粘质潮土和盐化粘质潮土。北（塘）排污河污灌区污水来源于东丽的工业废水，污灌作物主要是水稻、旱作粮食及蔬菜。

天津污灌区土壤偏碱性，pH值范围7.5~8.7，平均8.14；土壤的有机质范围在0.79%~3.99%之间，平均值为1.90。污灌区中东部地区的宝坻区、宁河县、东丽区、津南区的土壤普遍具盐渍化，盐度范围0.11%~1.38%，绝大多数属于轻度到中度盐渍化土壤。

根据污灌区分布情况，结合土壤类型，对全市污灌区的农田采用网格法进行布点，从污灌区（WWI）采集了24 个小麦样品和 29 个水稻样品。为对比分析从污灌区附近的清灌区（CWI）内采集了 10 个小麦样品和 14 个水稻样品作为对照组样品。在划分好的采样小区内，采用梅花形五点取样法采集代表性的植株。在每个采样小区内的采样点上，采集5处的植株混合组成一个代表样品。整株采集后带回实验室，按根系、茎叶、穗实分开处理：对采集的作物样品分别用自来水和无离子水冲洗后，将洗净的植物鲜样尽快放在干燥通风处风干（茎杆样品劈开）；将风干的样品去除灰尘、杂物、剪碎，再用磨碎机磨碎；将粉碎的样品过1 mm尼龙筛；将制备好的样品装入聚乙烯塑料袋中，贴好标签，注明编号、采集地点、分析项目，并填写采样登记表。

同时采集植物采样点对应的耕作层土壤样品，采用蛇形采样方法多点采样，数量在1 kg左右，每个样品由10个取土点均匀混合。对采集的土壤样品首先经过除去植物残体、碎石，室内风干，用四分法反复舍至1.0 kg左右，玛瑙研钵研细，过100目筛待处理。

植物和土壤样品经过微波消解后，Cd、Cu、Pb、Zn和 Cr 采用ICP-AES 法测定，As和Hg采用原子荧光法（AFS-230）测定。试验重复三次，并采用国家标准物质进行对比，实验的数据统计分析采用SPSS软件完成。

转移因子（TF）用于了解污水灌溉在小麦和水稻食用部分产生的重金属积累的风险和相关的危险程度，计算公式见Cui，et al ^[29]：

TF=农作物食用部分中重金属的含量/土壤中重金属的含量

计算公式为：

DIR=（C metal×D food intake）/ B average weight

利用目标风险指数可以评价当地居民消费污灌区小麦和水稻后产生的健康风险。计算方法为^{[33, 34]}：

THQ= 10-3（EFEDFIRC/ RFDWATA）

天津污灌区土壤重金属的含量见表 1。污灌区土壤中Cd的含量范围0.05~1.17 mg·kg^-1，均值为0.46 mg·kg^-1；Cu的含量范围10.9~61.3 mg·kg^-1，均值28.15 mg·kg^-1；Pb 的含量范围5.8~69.77 mg·kg^-1，均值15.62 mg·kg^-1；Zn的含量范围62.2~333 mg·kg^-1，均值129.05 mg·kg^-1；Cr的含量范围40.16~108 mg·kg^-1，均值64.19 mg·kg^-1；As的含量范围5.14~17.7 mg·kg^-1，均值11.23 mg·kg^-1；Hg的含量范围0.035~1.72 mg·kg^-1，均值0.41 mg·kg^-1。污灌区土壤中Zn、Cu、Cd和Pb的变异系数较大，在30%~50%之间，表明各污染样点间土壤中Zn、Cu、Cd和Pb分布存在着较大的差异。

表 1 天津市污灌区和清灌区土壤的重金属含量（mg·kg^-1） Table 1 Concentrations of heavy metals in soils

表选项

图 2显示污灌区（WWI）土壤重金属平均含量与清灌区（CWI）土壤的比值。所有的比值均大于1，表明污灌区土壤中重金属有明显的富集现象；Cd和Hg的比值最大，表明其受污灌影响最大。

图 2 污灌土壤与清灌土壤中重金属平均含量的对比 Figure 2 Ratios of soil heavy metal concentrations in waste water irrigation（WWI） to clean water irrigation（CWI）

图选项

三大污灌区中，北京排污河污灌区土壤重金属平均含量高于清灌区18.7%~154.3%，大沽排污河污灌区土壤重金属平均含量高于清灌区7%~243.5%，北排污河污灌区土壤重金属平均含量高于清灌区12.8%~381.3%。相对而言，Cd与Zn在北排污河污灌区，Pb、As与Hg在北京排污河污灌区，Cd与Hg在大沽排污河污灌区的富集程度最大。

与天津污灌区麦田土壤相比，水田土壤中Cd、Cr、Hg的含量高，Cu的含量低，Pb、Zn、As的含量变化不大（图 3）。

图 3 天津污灌区麦田土壤与稻田土壤重金属平均含量对比 Figure 3 Means of heavy metal concentrations in wheat and rice soils at waste water irrigation site Heavy metal concentration/mg·kg-1

图选项

天津污灌区土壤重金属含量均没有超过国家土壤二级标准（GB 15618—1995）和欧盟土壤标准限值（表 2），但土壤中Cd、Zn、Hg的含量超过代表清洁土壤的天津土壤质量二级标准，表明土壤已经被 Cd、Zn、Hg污染，有潜在的生态风险。

表 2 重金属含量的安全限值（mg·kg^-1） Table 2 Safe limits of heavy metals（mg·kg^-1）

表选项

天津污灌区小麦子实中重金属的含量见表 3。与重金属的安全限值比较，污灌区小麦子实中Cd、Cu、Zn、Cr、As和 Hg的平均含量均低于国家食品安全限量标准（GB 15618—1995），但Pb的平均含量比标准高 40%，意味着 Pb对人体健康存在风险。

表 3 天津市污灌区水稻和小麦子实中的重金属含量（mg·kg^-1） Table 3 Concentrations of heavy metals in rice and wheat in Tianjin sewage irrigation area

表选项

与WHO/FAO食品安全限量标准相比，除Pb外，污灌区小麦子实中其他重金属平均含量同样低于WHO/FAO食品安全限量标准^[38]，但与欧盟标准相比，Pb 和As的含量超过安全标准（表 2）。从单个样品来看，已有1个样品的Cd（0.176）、2个样品的Zn（50.2、52.5）和As（0.18、0.20）的含量超过国家食品安全限量标准，暗示存在潜在的健康风险。

与清灌区相比较，污灌区小麦子实中重金属的含量均较高，体现出污灌对植物吸收重金属有明显的影响，增加了重金属在植物体内的富集量（图 4）。具体结果显示：污灌区小麦子实中Cd的含量比清灌区高63.2%、Cu高3.8%、Pb高100%、Zn高6.6%、Cr高11.4%、As高326.7%、Hg高18.2%。

图 4 污灌区和清灌区小麦子实中重金属平均含量比较 Figure 4 Concentrations of heavy metals in wheat seeds grown in WWI and CWI areas Heavy metal concentration/mg·kg-1

图选项

天津污灌区水稻子实中重金属的含量见表 3。与重金属的安全限值比较，污灌区水稻子实中Cd、Cu、Zn、Cr的平均含量均低于国家食品安全限量标准和WHO/FAO及欧盟的食品安全限量标准（表 2），但Pb的含量比国家和欧盟的标准高115%，意味着 Pb对人体健康有危险。As和Hg的平均含量稍高于国家和欧盟的标准，17%的样品中Cd含量超过国家食品安全标准，暗示存在一定的健康风险。

污灌同样增加水稻子实对重金属的吸收，与清灌区相比较（图 5），污灌区水稻子实中Cd的平均含量比清灌区高27.3%、Cu高18.7%、Pb高65.4%、Zn高21.6%、Cr高46.4%、As高54.9%、Hg高40%。

图 5 污灌区和清灌区中水稻子实中重金属平均含量比较 Figure 5 Concentration of heavy metals in rice grown in WWI and CWI areas

图选项

在小麦子实中所有重金属的转移因子排序为Zn（0.214）值最大，其他依次为Cd（0.111）、Cu（0.099）、Hg（0.087）、As（0.012）、Pb（0.008）和Cr（0.007）；在水稻子实中所有重金属的转移因子排序为Cd（0.242）显示最大值，其他依次为Zn（0.181）、Cu（0.105）、Hg（0.100）、Cr（0.095）、Pb（0.015）和As（0.011）。显示Zn和 Cd比其他金属有更高的活动性（表 4）。Lokeshwari等也获得了同样的结论^[40]。

重金属对人体的毒害程度依赖于他们的日摄入量。估算结果表明，污灌区通过小麦和水稻对重金属的日摄入量相差不大，远远低于FAO/WHO推荐的参考剂量（表 4），表明食用生长在污灌区的食物风险较低。

表 4 污灌区小麦和水稻的转移因子、日摄入量和目标风险指数值 Table 4 Transfer factors（TF），estimated daily intake rates（DIR） and target hazard quotient（THQ） values of heavy metals in wheat and rice

表选项

目标风险指数的估算结果显示小麦和水稻中所有的重金属对当地居民均不产生健康风险（表 4）。尽管单一的重金属THQ<1，意味着只消费小麦或水稻健康风险低，但是水稻和小麦单一重金属累加的THQs 可能大于1，因而健康风险更高。

水稻和小麦重金属As 的THQs 值大于1，意味着小麦和水稻的消费可对当地居民产生健康风险（表 4）。Wang等在研究天津郊区居民食用蔬菜和鱼类面临的重金属的健康风险时提出了相同的观点^[31]。

（1）天津污灌区土壤中Cd与Hg受污灌的影响强度大，在土壤中富集明显，Cu、Pb、Cr、As、Zn有一定程度的富集。Cd、Zn、Hg是主要的污染物，有潜在的生态风险。

（2）污灌区小麦、水稻子实中重金属的含量均高于清灌区，显示出污灌对植物吸收重金属有明显的影响，增加了重金属在植物体内的富集量。

（3）小麦子实和水稻子实中Pb以及水稻子实中As、Hg的平均含量高于国家标准，有一定的健康风险。部分小麦样品中的 Cd、Zn、As和水稻样品中的Cu、Cd的含量超过国家食品安全限量标准，暗示存在潜在的健康风险。

（4）转移因子的计算结果显示，Cd和 Zn比其他重金属有更高的活动性，更容易从土壤转移到小麦和水稻子实中。

（5）估算结果表明，污灌区通过小麦和水稻对重金属的日摄入量相差不大，远低于FAO/WHO推荐的参考剂量，表明食用生长在污灌区的食物风险较低。目标风险指数（THQ）估算结果显示单一重金属的THQ值低于1，表明对污灌区生长的水稻或小麦的消费基本不产生健康风险；小麦和水稻中As的THQ值和大于1，暗示As对污灌区生长的水稻和小麦的消费对当地居民的健康产生风险。