因温室气体浓度升高而引起的全球变暖和臭氧层破坏是当今最大的全球环境问题，N₂O作为最重要的温室气体之一，在100年尺度上其增温潜势是CO2的298倍^[1]，2010年大气N₂O浓度达到323×10^-9，大约比工业化前高了20%^[2]，并且每年以0.2%~0.3%的速率递增，是农业领域中增长最快的排放源。农业活动作为已知温室气体排放源中最重要的人为排放源，在N₂O源汇收支平衡中起主导作用^[3]，N₂O主要来自于土壤微生物硝化过程和反硝化过程^{[4, 5]}，土壤排放的N₂O占全球N₂O总排放量的10%~27%^[1]。

小麦和玉米是我国主要的粮食作物^[6]，当前由于劳动力成本的提高，简化粮食作物施肥程序和提高肥料利用率的一次性施肥技术已经成为农民广泛采用的管理措施^{[7, 8, 9]}。一次性施肥技术是指在作物生长期内只进行一次施肥的技术，多以控释肥施用为主。控释肥肥效期长，肥料养分的供应与植物需求基本一致，既可以防止土壤中有效氮过量又能满足植物在整个生长期对养分的需求，因此近年来针对控释肥的研究成为肥料研究的热点^[10]。控释肥已经在小麦、玉米、水稻和番茄中得到了广泛应用^{[7, 11, 12, 13]}。

目前针对华北平原冬小麦/夏玉米轮作系统土壤N₂O排放的研究主要集中在有机肥无机肥配施和不同施氮水平方面^{[14, 15]}，而对于一次性施肥技术下冬小麦/夏玉米轮作系统土壤N₂O排放特征的研究较少，缺少一次性施肥条件下土壤N₂O排放的定量评价。因此，本研究通过田间原位观测，探讨一次性施肥条件下冬小麦/夏玉米轮作系统土壤N₂O排放规律，明确一次性施肥对土壤N₂O的减排效果，为冬小麦/夏玉米轮作体系下保产减排措施的提出提供数据支持和科学依据。

试验安排在山东泰安现代农业科研基地——肥城市良种试验场（东经117°08′，北纬36°11′），属温带大陆性半湿润季风气候，年平均气温13.6 ℃，平均年降水量903.2 mm，种植模式为小麦-玉米轮作。供试土壤为砂浆黑土，土壤质地为粘壤土。试验土壤基础性状见表 1，观测期内降雨量和日均温见图 1。

表 1 试验地土壤基础性状 Table 1 Basic properties in tested soil

表选项

图 1 观测期降雨量与气温 Figure 1 Precipitation and air temperature during experimental period

图选项

观测时间为2013年10月20日至2014年10月27日。试验采用随机区组设计，设置4个处理，分别为：对照（CK）、优化施氮（OPT）、优化氮肥一次性施用（OPT1）、控释肥施用（CRF）。优化施肥处理是根据当地测土配方施肥结果确定的施氮量，控释氮肥CRF由山东省农业科学院提供，具体肥料包膜材料为热固水性树脂，肥料释放曲线见图 2，其他施肥处理氮素来源均为尿素。每个处理设置3次重复，小区面积8.5 m×4.4 m=37.4 m²，重复间留1 m隔离区。各处理施肥方式和施肥量如表 2所示。磷肥（重过磷酸钙 P2O5 44%）和钾肥（氯化钾 K₂O 60%）掺混后一次性作为基肥撒施。OPT和CRF处理均开沟10 cm氮肥均匀施入覆土，OPT1处理为开沟25 cm和10 cm氮肥均匀施入覆土，耙平后机械播种。OPT处理小麦追肥时期为返青-拔节期，玉米施肥时期为大喇叭口期前，均为行间沟施氮肥覆土，深度5~10 cm。其他管理措施与当地高产栽培措施一致。

（A）小麦专用控释肥25 ℃静水条件下的养分累积释放率；（B）小麦专用控释肥大田条件下的养分累积释放率； （C）玉米专用控释肥25 ℃静水条件下的养分累积释放率；（D）玉米专用控释肥大田条件下的养分累积释放率 A：Wheat controlled release urea at 25 ℃ water；B：Wheat controlled release urea in field；C：Maize controlled release urea at 25 ℃ water； D：Maize controlled release urea in field 图 2 控释肥CRF在25 ℃水中以及田间氮素溶出特征 Figure 2 Characteristics of nutrient releases from controlled release fertilizers in water and field

图选项

表 2 冬小麦/夏玉米轮作施肥种类和施肥量 Table 2 Types and levels of fertilizers applied to wheat-maize rotation system

表选项

控释肥CRF在25 ℃水中以及田间氮素溶出特征试验方法：称取本试验中施用的小麦（玉米）专用控释肥5 g，缝合在直径1 mm的塑料网袋内，小麦生长季共33袋，玉米生长季共21袋，播种当天埋植于保护行中，深度为10~20 cm，插牌标示。在小麦（玉米）每个主要生育时期取3袋，用自来水将泥土冲洗干净，自然晾干，测定膜内全氮含量。

土壤N₂O排放通量的测定采用静态箱-气相色谱法。采样箱体由不锈钢材料制成，外覆绝热材料，箱体为50 cm×50 cm×50 cm的正方体，以最大限度地保证气体取样的代表性。箱体底部边缘粘有密封胶条，以确保箱体和底座之间密封良好。底座（50 cm×50 cm×20 cm）由不锈钢制成，观测期底座一直埋在田间固定位置。采样时，将采样箱置于底座上，用夹子将箱体和底座夹在一起，确保密封良好。密封后立即用注射器抽取气体，每隔6 min取样一次，连续取样5次，并准确记录采样时间和箱内气温（JM624）。观测频率为每周一次，施肥和灌溉后逐日观测一周，降雨后连续观测3 d，施基肥时延长取样时间，直至施氮处理与不施氮处理的N₂O排放通量无差异为止。每次观测均在上午8：00—10：00之间进行，每次取气样的同时，测定土壤5 cm深度温度（JM624）及16 cm深度土壤体积含水量（TRIME-PICO 64）。所测得的土壤体积含水量据下式转化为土壤孔隙含水率（WFPS）：

式中：θ_v为土壤体积含水量，cm³·cm^-3；ρ_v为土壤体积质量，g·cm^-3；ρ_s为土壤比重。

将气体样品存放于一定体积的气袋中，用改进的气相色谱仪（Agilent 7890A）分析N₂O浓度。气体通量计算公式为：

式中：F为N₂O的排放通量，mg N₂O·m^-2·h^-1，正值为排放，负值为吸收；ρ为标准大气压下N₂O的密度，g·L^-1；H为采样箱气室高度，cm；Ｔ为采样箱内气温，℃；P为采样时气压，mmHg；P₀为标准大气压，mmHg（P/P₀≈1）；dc/dt为采样箱内N₂O浓度的变化速率，μL·L^-1·min^-1。

N₂O排放强度（kg N·t^-1）是指形成单位经济产量前提下N₂O的排放总量。

土壤样品的采集与测定：试验开始前和作物收获后取0~90 cm土样（每30 cm为一个层次）测定土壤基础理化性质，包括：硝态氮、铵态氮、全氮、速效钾、有效磷、pH和有机质。

用Excel 2007进行数据处理及作图，用SPSS19.0进行不同处理间的差异显著性检验及N₂O排放通量和各影响因素间的偏相关关系分析，不同处理间采用LSD多重比较方法。

在冬小麦/夏玉米轮作周期中，各个处理土壤N₂O排放峰值均发生在施肥+灌溉或降雨事件后，一般持续时间为7~10 d（图 3）。2013年10月19日施肥播种，2014年4月25日返青拔节施肥灌溉，2014年6月25日施肥，与刘冬雪^[15]的施肥灌溉后土壤N₂O排放持续8~14 d的研究结果有所不同。轮作周期内各施肥处理最强的N₂O排放峰值出现在冬小麦播种后施基肥后的第1 d，以OPT1处理排放通量最高，达到2.78 mg N₂O·m^-2·h^-1，随着入冬后环境温度的下降，排放通量逐渐降低，之后处于较低水平；第二次排放峰值出现在次年小麦返青后，以OPT处理最高，为1.36 mg N₂O·m^-2·h^-1，拔节期以后土壤N₂O排放通量随温度的上升而升高；第三次排放峰值在玉米施基肥以后，以OPT1处理最高，为1.66 mg N₂O·m^-2·h^-1。CK处理土壤N₂O排放通量在整个观测期没有明显波动。

图 3 不同施肥处理冬小麦/夏玉米轮作系统土壤N2O排放通量 Figure 3 Seasonal variations of N2O emissions in wheat and maize rotation system under different treatments

图选项

从图 3可以看出，施氮肥明显促进了土壤N₂O排放。与OPT处理相比，在相同施氮量和施肥种类下OPT1处理在小麦种植初期和玉米种植初期N₂O排放通量较高；在相同施氮量下，CRF处理在施肥前期N₂O排放通量低于OPT1处理，而在作物生长后期则相反。

结合图 1可知，2014年9月19日前后降雨量较大，但是观测结果中土壤N₂O排放通量峰值远小于前几次峰值，可能是由于玉米生长后期土壤中氮素被作物吸收利用，土壤中用于硝化作用的底物浓度较低所致。另一方面，由于降雨造成土壤含水量的增加，土壤逐渐从好氧条件转变成厌氧条件，反硝化反应增强，过高的土壤含水量阻止了土壤N₂O向大气中的扩散而进一步还原为N^2[16]。

图 4显示，整个观测期间5 cm深度土壤温度处于-1.23~29.17 ℃，小麦生长季5 cm深度土壤温度在-1.23~25 ℃，玉米生长季5 cm深度土壤温度在16.72~29.17 ℃。表 3为各处理不同作物生长季和整个轮作系统的N₂O排放通量与5 cm土层温度的偏相关分析结果。CK处理土壤温度和N₂O排放通量呈现显著的相关关系（P<0.05）。其他施肥处理和各个生长季N₂O排放通量与土壤温度均无相关关系。

图 4 观测期土壤温度湿度的变化 Figure 4 Variations of soil temperature and WFPS during experimental period

图选项

表 3 土壤温度、含水量与冬小麦/夏玉米轮作系统内土壤N₂O排放通量的相关分析 Table 3 Correlation coefficients between N₂O flux and soil temperature and moisture in wheat and maize rotation system under different treatments

表选项

整个观测期间5 cm深度土壤孔隙含水率为23.69%~70.07%，小麦生长季为23.69%~70.07%，玉米生长季为43.02%~65.93%。对各处理不同作物生长季和整个轮作系统的N₂O排放通量与土壤孔隙含水率（WFPS）的偏相关分析表明，OPT在整个轮作系统N₂O排放通量与WFPS呈显著的相关关系（P<0.05），OPT1和CRF呈极显著相关关系（P<0.01）。CK处理各个生长季N₂O排放通量与WFPS均无相关关系。

对于0~90 cm土层而言，除了CRF在夏玉米收获前土壤硝态氮含量表现为60~90 cm>30~60 cm>0~30 cm以外，其他土壤硝态氮含量均表现为0~30 cm>30~60 cm>60~90 cm。从表 4可以看出，除CK处理外，冬小麦收获前各施肥处理0~30 cm土层硝态氮含量变化不大，说明一次性施肥方式能够为冬小麦生长提供足够的氮素需要，铵态氮含量表现为OPT1>OPT>CRF。相同施氮量条件下，OPT1处理在30~60 cm和60~90 cm土层硝态氮含量均低于其他施肥处理，说明一次性分层施尿素方式能够提高氮素利用率，减少氮素的淋溶损失。对于玉米生长季而言，除CK处理外，各施肥处理0~90 cm土层硝态氮含量均为OPT>OPT1>CRF，显现CRF处理土壤中硝态氮偏低的现象，而铵态氮含量差异不大。

表 4 冬小麦/夏玉米收获前不同层次土壤硝态氮和铵态氮含量 Table 4 Changes of NO₃^--N and NH₄⁺-N in 0~90 cm soil layer in different treatments

表选项

肥料种类和肥料用量是影响N₂O排放的重要因素。施用氮肥能显著提高N₂O的排放（表 5），CK处理N₂O年排放总量最低，为（1.33±0.17）kg N·hm^-2；相同施肥量和施肥种类条件下，OPT处理年排放总量为（3.64±0.40）kg N·hm^-2，OPT1处理年排放总量与OPT处理相比减少了27.47%，并达到显著水平（P<0.05）；相同施氮量条件下，CRF处理比OPT处理排放总量减少了22.80%，并达到显著水平（P<0.05）。

表 5 不同处理N₂O平均排放通量以及周年排放总量 Table 5 Average emission fluxes and annual cumulative N₂O emission in different treatments

表选项

对于OPT处理而言，轮作田中冬小麦生长季土壤N₂O排放总量为1.86 kg N·hm^-2，占整个轮作田排放量的51.10%；玉米生长季土壤N₂O排放总量为1.78 kg N·hm^-2，占轮作田排放总量的48.9%。总体上各处理表现为小麦季N₂O季节排放总量略高于玉米季（图 5）。

图 5 不同施肥方式下冬小麦/夏玉米N2O季节排放总量 Figure 5 Seasonal cumulative N2O emissions in each treatment

图选项

不同施肥方式和肥料种类对不同作物生长期土壤N₂O排放总量的影响也不同（图 5）。对于冬小麦生长季CRF处理土壤N₂O排放总量与OPT之间差异显著（P<0.05），而在夏玉米生长季3个施氮处理之间土壤N₂O排放总量之间没有显著差异。

IPCC（Intergovernmental Panel on Climate Change，2006）将同期内由化肥氮施用引起的N₂O-N排放量占总施氮量的百分比定义为N₂O排放系数，并建议化肥氮的N₂O-N排放系数为1%。本研究不同处理之间排放系数介于0.28%~0.50%之间，均低于IPCC默认的1%，因此利用IPCC的系数可能会高估冬小麦/夏玉米轮作系统N₂O排放量。

相对于OPT处理而言，相同施氮量情况下，OPT1处理和CRF处理对作物产量（冬小麦、夏玉米）的影响不显著（P<0.05），都保持在8.31 t和9.36 t以上（图 6）；冬小麦和夏玉米生长季土壤N₂O排放强度均以OPT处理最高，分别为（2.23±0.02）kg N·t^-1和（0.18±0.03）kg N·t^-1。与OPT处理对比，一次性施肥减少了单位产量土壤N₂O排放总量，其中一次性施入尿素即OPT1处理在冬小麦和夏玉米季分别减少14.00%和38.38%，CRF处理较OPT处理分别减少22.29%和28.00%（图 7）。由此可见，一次性施肥可以有效减少冬小麦和夏玉米生长季单位产量N₂O排放。

图 6 不同施肥方式下冬小麦/夏玉米产量 Figure 6 Yields of wheat and maize in different treatments

图选项

图 7 不同施肥方式下冬小麦/夏玉米N2O排放强度 Figure 7 Intensity of N2O emissions during wheat and maize growth periods

图选项

本研究结果表明，冬小麦/夏玉米轮作系统中土壤N₂O排放峰值主要集中在施肥+灌溉（降雨）事件后；控释肥料可以减少小麦玉米基肥后土壤N₂O排放，但是未改变轮作周期的季节变化规律；在基肥施用下，OPT1处理引起的 N₂O 排放峰值高于肥料分次施用处理；而控释肥可以降低初期土壤中NO₃^--N浓度，进而可以有效减少土壤N₂O的排放^[17]。

本观测中CK处理即N₂O年排放总量为（1.33±0.17）kg N·hm^-2，略高于一般农田观测到的N₂O背景排放量0.58~1.13 kg N·hm^{-2 [15, 18, 19]}。本研究中各施肥处理年排放总量在2.64~3.64 kg N·hm^-2之间，可能与本试验土壤基础肥力高有关。OPT1和CRF处理比OPT处理在冬小麦/夏玉米轮作周期N₂O排放总量减少22.80%~27.74%，其中冬小麦生长季减少9.68%~18.28%，夏玉米生长季减少28.00%~41.02%，表现为一次性施肥能够降低土壤N₂O排放，与他人的研究结果相类似。纪洋等^[20]对江苏句容冬小麦田施氮量为100、200、270 kg·hm^-2的尿素和缓控释肥处理下土壤N₂O排放观测发现，控释肥能够减少冬小麦生长季N₂O排放总量的50%~56%，并且在同等施氮量条件下，控释肥对土壤N₂O的减排量随着施氮量的增加而增加。张岳芳等^[21]在对苏州小麦季控释肥的研究表明控释肥料的施用通过大幅度减少小麦播种至越冬始期的N₂O累积排放量来减少N₂O的排放总量。而Chu^[22]研究表明由于深施处土壤水分大于表层，利于反硝化反应的进行，导致尿素深施处理N₂O排放总量是浅施尿素的5~8倍，与本研究结果存在一定的差异。

目前，中国旱地农田N₂O排放系数为0.22%~1.53%^[23]，本研究排放系数介于0.28%~0.50%之间。裴淑玮等^[24]在河北省望都县冬小麦/夏玉米轮作模式施氮量为540 kg N·hm^-2·a^-1下排放系数为1.03%；王艳群等^[19]在河北保定市冬小麦/夏玉米轮作模式不同施氮水平（600、550、300 kg N·hm^-2·a^-1）下排放系数为0.66%、0.72%和0.89%。这种差异可能与施肥量以及土壤理化性质和环境条件有关。

在土壤通气良好的情况下，硝化作用是产生N₂O的主要来源，因此影响硝化作用的因素如温度、湿度、微生物种类和数量以及耕作措施都会影响N₂O排放。结合图 3、图 4和表 3可以看出，CK处理N₂O排放通量与5 cm深度土壤温度和土壤含水量之间均无相关性，说明氮素是土壤N₂O排放的首要限制因素。各施肥处理除OPT以外，小麦季、玉米季和整个轮作周期土壤N₂O排放通量与土壤含水量均存在相关关系，冬小麦季相关系数为0.39，夏玉米季相关系数为0.52~0.60，轮作系统相关系数为0.34~0.50，表明土壤含水量对N₂O排放有显著影响。这与王艳群等^[19]研究的结果相同，并且土壤湿度在夏玉米季对土壤N₂O排放的影响大于冬小麦季。

各处理土壤N₂O排放通量与5 cm土层温度之间均无相关性。本研究中冬小麦季平均温度低于硝化作用适宜温度下限（土壤硝化作用微生物活动适宜温度为15~35 ℃）^[25]，而夏玉米季该土层平均温度则在硝化作用最适范围内，温度对玉米季 N₂O 排放的影响小于小麦季。

另一方面，土壤温度和水分通过影响缓控释肥养分释放速率改变土壤速效氮含量，间接影响土壤N₂O排放。Fujisawa等^[26] 研究指出温度和水分对包膜控释尿素氮素养分溶出的影响分别占 83% 和 11%，当土壤含水量高于田间持水量 40% 时，养分释放仅受温度的影响。衣文平等^{[13, 27]}在泰安冬小麦的包膜控释尿素与普通尿素对土壤硝态氮的影响对比试验中发现，控释氮肥氮素溶出速率与温度呈正相关关系。

本研究在冬小麦和夏玉米生长季均发现，分次施肥方式（即OPT处理）较控释肥（即CRF处理）和普通尿素一次性施肥方式（即OPT1处理）在两季作物收获后30~60 cm和60~90 cm土层中NO₃^--N含量较高的现象（表 4），说明该施肥方式肥料向下淋洗风险较大，造成氮素利用率降低。而卢艳丽等^[8]在廊坊冬小麦/夏玉米轮作地的观测结果则表明，普通尿素一次性施肥方式因肥料施用过于集中而表现为淋洗较多。一般认为分次施肥可以更好地满足作物不同阶段需肥要求，提高肥料利用率^[28]，但由于多次施肥费工费力，使减少劳动力成本的轻简化技术逐渐成为目前农业生产实际的主流。从图 2 CRF田间氮素溶出特征试验结果可看出，小麦专用缓控肥在28、140 d和196 d氮素累积溶出率分别是57.2%、76.2%和95.6%，冬小麦吸氮高峰期在拔节期到孕穗期（180~210 d）^[29]；玉米专用控释肥在14、56 d和84 d氮素累积溶出率分别是49.2%、91.7%和95.4%，夏玉米吸氮高峰期在大喇叭口期到灌浆期（40~60 d ）。与OPT相比，CRF处理并没有显著造成冬小麦和夏玉米吸氮量的不同，对其产量及生物学性状的影响也无显著差异。这说明缓控释肥持续释放的特性使得肥料利用率提高，被作物及时充分吸收进而减少了氮素在其他途径的损失。在本研究中一次性施肥技术与优化施肥处理相比，冬小麦/夏玉米并没有表现出显著的产量差异，鉴于试验仅进行一年，一次性施肥措施的持续保产效果如何还需要多年试验进行验证。

对于不同生长季而言，N₂O排放强度表现为各个处理冬小麦生长季大于夏玉米生长季，说明生产单位产量小麦生长季比玉米生长季土壤排放更多的N₂O，减排的重点在生育期较长的冬小麦生长季。

（1）冬小麦/夏玉米轮作系统中土壤N₂O排放主要集中在施肥+灌溉（或降雨）事件后；除追肥以外，旱作条件下一次性施用控释肥引起的 N₂O排放峰值高于尿素的分次施用处理，但是未改变轮作周期土壤N₂O排放的季节变化规律。

（2）相同施肥量和施肥种类条件下，优化施氮处理（OPT）N₂O年排放总量为（3.64±0.40）kg N·hm^-2，优化氮肥一次性施用处理（OPT1）和控释肥处理（CRF）年排放总量较之分别减少了27.47%和22.80%。本研究不同处理之间排放系数介于0.28%~0.50%之间，低于IPCC默认的1%。

（3）土壤含水量对N₂O排放有显著影响，且对夏玉米季N₂O排放的影响大于冬小麦季。同时各处理土壤N₂O排放通量与5 cm深度土壤温度之间均无相关性。

（4）相对于优化施氮处理而言，相同施氮肥量情况下，优化氮肥一次性施用处理和控释肥处理对作物产量（冬小麦、夏玉米）的影响不显著。与优化施氮处理相比，一次性施肥可以有效降低N₂O排放强度。