2016, Vol. 35文章信息
- 吴红宝, 秦晓波, 吕成文, 李玉娥, 廖育林, 万运帆, 高清竹, 李勇
- WU Hong-bao, QIN Xiao-bo, LÜ Cheng-wen, LI Yu-e, LIAO Yu-lin, WAN Yun-fan, GAO Qing-zhu, LI Yong
- 脱甲河流域水体溶解有机碳时空分布特征
- Spatial and temporal distribution of dissolved organic carbon in Tuojia River watershed
- 农业环境科学学报, 2016, 35(10): 1968-1976
- Journal of Agro-Environment Science, 2016, 35(10): 1968-1976
- http://dx.doi.org/10.11654/jaes.2016-0495
文章历史
- 收稿日期: 2016-04-12
2. 中国农业科学院农业环境与可持续发展研究所/农业部农业环境重点实验室, 北京 100081 ;
3. 湖南省农业科学院土壤肥料研究所, 长沙 410125 ;
4. 中国科学院亚热带农业生态研究所/亚热带农业生态过程重点实验室, 长沙 410125
2. Institute of Environment and Sustainable Development in Agriculture, Chinese Academy of Agricultural Sciences/Key Laboratory of Agricultural Environment, Ministry of Agriculture, Beijing 100081, China ;
3. Soil and Fertilizer Initializer of Hunan Province, Changsha 410125, China ;
4. Key Laboratory of Agro-ecological Processes in Subtropical Region, Institute of Subtropical Agriculture, Chinese Academy of Sciences, Hunan 410125, China
溶解有机碳（DOC）是河水中有机碳的重要组成部分，在全球碳循环中是最活跃、最敏感的指标[1]。据估计，陆地生态系统每年通过河流径流输送到海洋中的有机碳达4×1014 g[2]，相当于全球陆地生态系统净生产力的1%~2%[3]，其中溶解有机碳约为2.5×1014 g，占60%左右[2]。河流DOC既可以表征河水中有机物含量和生物活动水平，反映水质污染程度，又能记录人类活动如植被破坏、农田灌溉、修建水利设施等对流域环境的改变[4-5]。因此，研究河流DOC浓度及其分布，对掌握流域内自然状况具有显著的环境意义。
河流DOC主要来源于土壤侵蚀、人类生产排放的有机废弃物、废水和河水中浮游植物的分泌物[6-7]，受流域内河流水质状况、地质与土壤背景、水文过程、植被状况及气候变暖等因素的影响[8]，不同地区不同季节河流DOC浓度具有一定的差异。研究发现，泰加林地区河流DOC浓度约是阿尔卑斯山地区河流的20倍[9]。受降水“冲刷效应”影响[9]，长江[10]、西江[11]、伊春河[12]及台湾兰阳溪[13]汛期DOC浓度高于枯水期。近年来，农业化肥施用、工业和生活污水的注入，河流水体富营养化日益严重[14]，引起水体DOC浓度呈增高的趋势。Skjelkvale等[15]对欧美12个水域DOC浓度进行监测，发现11个区域DOC浓度增加。目前国内外对河流DOC浓度研究多从流域降水强度响应、流量季节变化及水温差异等方面展开，对河流水体pH值、溶解氧、盐度、电导率和溶解性总固体等理化性质强度及水体CO2浓度变化对其产生的影响研究较少。因此，本文以脱甲河农业小流域为例，对河流水体DOC浓度进行研究。农业小流域的碳排放通量对全球碳循环有显著贡献，理解河流对全球碳循环的影响效应不能忽视农业小流域的研究，但是目前国内外针对农业小流域水系DOC变异规律及影响机制的研究却鲜有报道。
作为典型农业丘陵地带的脱甲河流域，人类生产活动频繁，河流水质受“农—工—牧”多重综合叠加因素的潜在影响很大，使得脱甲河流域DOC分布变得更加复杂。本文选取脱甲河各级水系为研究对象，从2014年12月至2015年11月对其溶存DOC浓度进行了为期1年的连续观测，旨在分析河流DOC浓度时空分异特性以及环境因子对其的影响，以期为典型亚热带农业丘陵区域河流对全球碳循环的贡献提供科学支撑。
1 材料与方法 1.1 研究区概况研究对象脱甲河是湘江的二级支流，位于湖南省长沙县东北部金井镇境内，东经112°56′~113°36′，北纬27°55′~28°40′，流域面积52.12 km2，海拔56.0~434.8 m，呈现北高南低的趋势。
脱甲河流域属亚热带季风气候区，具有典型的中亚热带季风气候特点，雨热同期，四季分明。年平均气温17.2 ℃，年平均降水量1200~1400 mm，且集中在春夏两季。区内土壤类型主要以红壤和水稻土为主，植被以杉树和茶树等人工林为主。脱甲河流域土地利用类型主要有山区林地、耕地、茶园、城镇居民用地，土地利用类型的变迁导致污染负荷也随之发生变化，脱甲河中下游农业生产及城镇居民生活、工业污染已成为影响河流水质及土壤养分流失的重要隐患。
1.2 采样与分析经过对脱甲河小流域的实地考察，根据流域水系分级特征，选择了4级河段作为研究对象：S1、S2、S3、S4，其中S1为源头支流，S2和S3分别为2级和3级支流，S4则属于脱甲河干流及流域出口所在河段。S1土地利用方式为林地，S3河段则以稻田为主，而S2与S4河段则是城镇居民住宅区与稻田复合分布。针对每级河段，分别在其上游、中游和下游设定1个观测点，每个观测点设置3个重复，采样频率为每周1次，周年连续观测，每次试验样品总计4×3×3=36个。采样点的分布及其位置如图 1所示[12]。
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| 图 1 脱甲河流域及采样点分布图 Figure 1 Tuojia River and sampling stations |
每次试验采集各观测点表层0~20 cm水样。为避免上游来水对下游水样的影响，采样自下游到上游顺序进行。采集水样时，尽量避免搅动底泥，以减少河底泥沙悬浮对水样的影响。采集的水样装在预先消毒过的棕色塑料瓶内，加入1滴饱和氯化汞溶液抑制微生物活动，低温保存。取得的水样在3 h内迅速转移到实验室进行低温冷藏（4 ℃）。DOC测定通过总有机碳分析仪（TOC-vwp，岛津公司）采用高温催化氧化法进行分析[5]。
CO2测定：采样时，用60 mL医用注射器从水样采集器中抽取30 mL水样；在实验室对野外采集水样抽取30 mL高纯氦气（纯度99.999%）进行氦气置换，使注射器水样上方形成气室；接着将注射器装入滤网袋放入振荡器中剧烈振荡5 min，使水样中溶解的CO2气体析出进入注射器上端，静置10 min，使气液两相达到平衡；最后将注射器上端的气体推入12 mL真空瓶，利用气相色谱仪分析CO2浓度（Agilent 7890A，美国）[12]。
环境因子由多功能便携式多参数水质仪（Thermo Scientific公司，新加坡）现场测定，原位水质参数包括溶解氧（DO）、水温、pH值、盐度、电导率（EC）和溶解性总固体（TDS）。
1.3 数据处理利用SPSS 17.0软件对数据进行统计分析与处理，通过单因素ANOVA分析DOC浓度及水质参数的时空变异，并提供了DOC浓度与各影响因子间的Pearson相关系数。利用Excel 2010对试验数据进行均值和标准误差处理并进行绘图。
2 结果与分析 2.1 脱甲河环境因子变化特征脱甲河水体环境因子变化特征见表 1和图 2。脱甲河水温均值在季节上除春秋季（S3与S4）河段无差异外，其余时间均表现出显著差异性（P < 0.05）。水体pH值在春夏季较低，呈弱酸性（分别为6.66±0.04和6.47±0.07），在秋冬季较高，呈弱碱性（分别为7.31±0.07和7.75±0.05），见图 2（a）、图 2（d）。
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| 图 2 脱甲河环境因子均值时空变化特征 Figure 2 Spatial and temporal variation characteristics of environment factors mean in Tuojia River 小写字母表示不同河段间差异显著（P < 0.05），大写字母表示不同季节间差异显著（P < 0.05） |
水体溶解氧（DO）和溶解性总固体（TDS）浓度范围分别为2.39~12.24 mg·L-1和17.06~194 mg·L-1，均值分别为7.87±0.09 mg·L-1和82.92±1.41 mg·L-1。其中DO从S1至S4河段呈逐渐降低趋势，而TDS则出现大幅波动上升，变化幅度分别为-1.15、2.28 mg·L-1。TDS浓度均值低于世界河流均值100 mg·L-1，属低矿化度水（ < 200 mg·L-1），见图 2（b）、图 2（f）。
水体盐度变化范围在0.01~0.14之间，均值为0.06±0.001，水体盐度最大值和最小值分别出现在S4和S1河段，河段上差异显著（P < 0.01）。水体EC为23.97~290.33 μS·cm-1，均值为125.19±2.11 μS·cm-1，见图 2（e）、图 2（c）。
水体溶存CO2浓度均值为3 841.76±116.53 μL·L-1，高值区出现在春夏两季，低值在冬季，二者之间存在显著差异（P < 0.01）。河段S2浓度最高，其次为S3与S4，但差异细微，S1段浓度最低，见图 2（g）。
2.2 河流DOC浓度变化特征图 3显示，在研究期内，脱甲河DOC浓度变化范围为0.46~9.54 mg·L-1，均值为3.09±0.07 mg·L-1，远低于世界河流DOC的平均值（5.75 mg·L-1）[2]。从各级河段DOC浓度的平均值来看，S1段DOC浓度最低，随着水体向下游迁移，DOC浓度逐渐上升，到S4段浓度达最大值，变化范围为（1.36±0.07）~（4.25±0.13）mg·L-1，4级河段间DOC浓度差异显著（P < 0.01），表明外源污染可能是不同河段间DOC浓度上升的主要原因。就DOC浓度变化范围而言，由S1至S4河段，DOC浓度变化范围呈逐步上升的规律。具体来说，S1河段DOC浓度变化幅度最小，为5.33 mg·L-1；S4河段DOC浓度变化范围最大，为7.40 mg·L-1。
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| 图 3 脱甲河DOC浓度变化特征 Figure 3 Variation characteristics of DOC in Tuojia River |
从时间尺度来看，DOC浓度最高值出现在春季S4级河段，高达9.54 mg·L-1，最低值在秋季S1级河段，为0.46 mg·L-1。春夏秋冬4个季节DOC浓度均值分别为3.33±0.17、3.61±0.15、2.64±0.10、2.70±0.12 mg·L-1，可见脱甲河DOC浓度因季节而异，但各季节间DOC浓度差异未达0.05的显著水平（图 4）。2014年12月至2015年1月和2015年9月至2015年11月，水体DOC浓度处于低值水平，而在2015年5月、7月初和8月中下旬，水体DOC浓度分别出现高值。从图 3可见，4级河段间峰值变化总体上呈现同步趋势，而且在5月中旬，S2、S3与S4均出现极大值，S1则变化不明显。
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| 图 4 脱甲河DOC均值时空变化特征 Figure 4 Spatial and temporal variation characteristics of DOC mean in Tuojia River 小写字母表示不同河段间差异显著（P < 0.05），大写字母表示不同季节间差异显著（P < 0.05） |
脱甲河各河段河水溶存DOC浓度变化范围为（1.36±0.07）~（4.25±0.13）mg·L-1，均值为3.09±0.07 mg·L-1，与王亮[17] 2009年在黄河青藏高原段（3.06 mg·L-1）和张连凯等[18]2012年在东江博罗段（2.97 mg·L-1）所测得的DOC浓度接近，高于长江口、黄河口及西江水体DOC浓度[19-21]（表 2）。脱甲河地处亚热带农业小流域，水稻种植面积达32%，化肥氮的施用引起土壤有机质含量较高（11.4~22.1 g·kg-1）[22]，在降水作用下引起水稻耕作层DOC淋溶量达200 kg·hm-2[23]，丰富的外源输入是脱甲河DOC浓度较高的主要原因。
本试验发现脱甲河DOC浓度季节变化与大多数文献报道河流水体DOC浓度汛期高于枯水期结果一致[10-13]。脱甲河属于亚热带季风气候区，降水量主要集中在春夏季，处于汛期；秋冬季降水相对较少，处于枯水期[22]。脱甲河DOC浓度春夏季明显高于秋冬季，与陶澍等[12]对伊春河水体有机碳研究发现的夏季降水期间DOC浓度显著上升一致。降水过后，流域内表层土壤中的有机质在径流冲刷下进入河流水体，并分解产生大量DOC。尽管降水对水体具有一定的稀释作用，但在土壤有机质含量较高的地区，汛期阶段外源输入DOC远远大于雨水稀释量[24]。
脱甲河DOC浓度变化还呈现较明显的空间变异，从S1到S4河段DOC浓度逐渐升高，与此同时，S1到S4河段海拔高度逐渐降低。这与Hedges等[25]研究发现河流海拔高度越高，河流DOC浓度越低趋于一致。脱甲河S1段源头处（28°35′N，113°21′E）DOC平均浓度最低，仅为1.36 mg·L-1，主要是因为该处位于深山丛林中，地形起伏坡度大，导致降水在土壤表层滞留时间短，淋溶作用受到限制。此外，该段植被生态系统净出生产力低，且受人类生产生活干扰影响小也是造成DOC浓度较低的原因之一。值得注意的是，S2河段DOC浓度是S1河段的2.23倍，在地缘上，S2与S1地理位置较近，S2河段出现高值与该区域地表坡度起伏小及附近村民在此河段圈养家禽有关。本研究对脱甲河水质监测发现，该河段铵态氮浓度为1.43±0.25 mg·L-1，硝态氮浓度为1.72±0.24 mg·L-1，铵态氮和硝态氮浓度分别是S1河段的3.25倍和2.05倍。根据国家地表水环境质量标准（GB 3838—2002）[26]，S2河段水质已接近Ⅳ类水标准，表明饲料和家禽粪便直接排入使水体受到了严重污染。且该河段水体较浅，家禽的圈养会产生涡动使沉积物中DOC再悬浮。本试验采样点周边土地利用方式从S1河段到S4河段有明显的变化（图 1），进入S3与S4河段后，稻田分布面积剧增，河道变宽，特别是S4河段经过金井镇，居民人口从S3河段的2000人[27]骤增至63 296人，养殖密度高达0.92 AU·hm-2 [28]。因此，水体DOC浓度显著增高的主要原因，一方面是人类生产生活向河流中排放大量废弃有机物和废水等直接影响河流DOC浓度，另一方面是人类通过改变土地利用方式使地表有机质和组分发生变化，以及农业生产中修建沟渠、水坝、水库等基础设施改变自然水流的方向，进而影响河流DOC浓度的变化[5, 19, 29]。由此可见，脱甲河农业小流域城镇居民生产生活及河流水质状况对DOC浓度升高具有重要影响，故科学引导和合理安排农业生产活动及家禽养殖，减少流域外源污染是降低DOC浓度的重要举措。
3.2 河流环境因子对DOC浓度的影响河水水质、气象条件、水体溶存CO2含量、流域内土壤类型及人类活动等因素都会影响水体DOC浓度的变化。
盐度常用来评价水体中DOC是否具有保守行为。由表 3可知，脱甲河DOC浓度与盐度呈极显著正相关（r=0.668，P < 0.01），表明盐度是驱动水体DOC变化的主要因子，即DOC浓度随盐度增加而增加。这与王江涛等[28]在鸭绿江河口发现当盐度在0~1.6范围内，DOC含量与盐度间呈正相关的结果一致。盐度在5以内的水域，盐度的变化会引起水体氧化还原电位发生相应变动，进而导致水体悬浮物表面矿物结构发生变化[33]，使吸附在颗粒物上的异氧细菌分解富含有机物的颗粒解析出大量DOC[34]。本试验测得脱甲河水体盐度在0.01~0.14之间，通过相关分析发现DOC浓度与盐度间呈非保守行为，可能是复杂的外源输入引起DOC在向水体输送过程中发生化学反应及水体冲刷作用破坏了DOC的保守性[35]，与Abril等[36]对Sado河、Columbic河及Servais等[37]对Humber河的研究吻合。此外，细菌分解颗粒有机碳（POC）也是造成盐度与DOC具有非保守行为的一大原因[38]。
CO2浓度主要通过对水体中植物、微生物等的作用影响水体DOC浓度和分布，是影响水体DOC动态变化的潜在因素之一。CO2浓度升高促进了根系生物量及植物对碳吸收和同化同时增加，相应地湿地土壤微生物量碳和DOC也会随之增加。单一降水模拟及稳定同位素法试验均发现，CO2浓度增加会引起DOC含量上升[39-40]，表明CO2浓度与DOC含量间存在一定的线性正相关关系[41]。脱甲河水体溶存CO2浓度是影响DOC变化的显著因子（r=0.378，P < 0.01），CO2浓度增高促进了水生植物初级生产力的提高，加速了植物、微生物等分泌DOC的量[42]。
温度是驱动植被光合作用、微生物活性及分解速率的主要因素，这些又进一步控制水体DOC含量。通过Pearson相关分析发现，脱甲河DOC浓度与温度间呈极显著正相关（r=0.243，P < 0.01），表明温度是影响水体DOC浓度变化的重要因子。本试验测得脱甲河DOC浓度随温度变化趋势与娄雪冬等[43]对若尔盖泥炭地的DOC变化趋势非常接近，即春季开始回升，到7—8月达到峰值，之后又逐渐下降。4月是脱甲河流域早稻栽种季，随着气温逐渐上升，水稻及地表植被初级生产力增加。7—8月是早稻收割和晚稻栽种的交替季节，早稻稻田化肥及秸秆残留和晚稻栽种施用基肥导致水稻田有机质含量丰富[22]，在降水促使下，通过吸附/解析作用[43]引起水稻田耕作层DOC淋溶量达200 kg·hm-2[44]，丰富的外源输入促进了河流DOC浓度增加。此外，春夏季水温开始逐渐回温，该时段是水华高发期[5]，微生物活性及分解速率加强，水华过程释放的生物有机碳也是导致春夏季DOC浓度高值的一个原因。
DO、EC和TDS是衡量水质污染程度的重要指标，脱甲河水体DOC浓度与DO（r=-0.309，P < 0.01）呈负相关，而与EC（r=0.642，P < 0.01）和TDS（r=0.654，P < 0.01）呈正相关，在较高的DO条件下，水体好氧微生物活动消耗了部分DOC，减少了DOC含量，而EC和TDS的增加，表明水体离子强度和水质污染负荷上升[45]，有机废弃物的外源输入携带的DOC增加河流DOC含量。DOC中的酸性部分在pH值较高（pH>6）的条件下，容易与其他物质发生中和反应，使DOC含量降低[46]。在本研究中发现脱甲河DOC浓度与pH值相关性微弱（P>0.05），可能与研究期内pH值变化较小有关。通过对脱甲河DOC浓度与影响因子的相关性分析可见，不同强度的水体理化性质是造成DOC浓度差异的主要原因，加强脱甲河水质监测对掌握流域内水体DOC动态及区域可持续发展具有重要的环境意义，同时可对我国亚热带其他典型河流水系DOC时空分布特征的研究提供科学参考。
4 结论（1）脱甲河水体溶存DOC均值为3.09±0.07 mg·L-1，DOC浓度具有明显的季节和空间变异，夏季最高，秋季最低，且随河流级别的增加，水体溶存DOC浓度逐渐上升，各级河段间差异显著（P < 0.01），表明外源污染物迁移可能是不同河段间DOC浓度上升的主要原因。
（2）脱甲河水体溶存DOC浓度受环境因子影响显著，其中TDS、EC、温度、盐度和CO2浓度与其呈显著正相关关系，而溶解氧浓度则与DOC表现出显著负相关关系，表明不同强度的水体理化性质是造成DOC浓度差异的原因之一。
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