2016, Vol. 35文章信息
- 杜冰, 孙鲁闽, 郝文博, 梁晓萍, 罗霞, 薛骋
- DU Bing, SUN Lu-min, HAO Wen-bo, LIANG Xiao-ping, LUO Xia, XUE Cheng
- 台海浅滩渔场不同水产品中重金属含量与暴露风险评价
- Concentration and risk assessment of heavy metals in aquatic products collected from Taiwan shallow fishery
- 农业环境科学学报, 2016, 35(11): 2049-2058
- Journal of Agro-Environment Science, 2016, 35(11): 2049-2058
- http://dx.doi.org/10.11654/jaes.2016-0634
文章历史
- 收稿日期: 2016-05-09
2. 近海海洋环境科学国家重点实验室(厦门大学), 福建 厦门 361005
2. State Key Laboratory of Marine Environmental Science(Xiamen University), Xiamen 361005, China
一直以来，海产品被公认为富含蛋白质、不饱和脂肪酸、维生素和矿物质，其作为人类重要的营养与能量来源，消费市场日益扩大。而海产品同时也是优良的环境污染物载体，这使人们在受用海产品带来的益处时也受其由污染物所引起的健康风险的掣肘。因此，食物链每个环节上的海产品污染物含量与暴露风险评价已经成为大多数卫生部门和学术机构关注的热点[1]。
以Hg、Cr、Cd、Pb 等为代表的重金属作为一类典型的不可降解的持久性环境污染物，其通过食物链在各类海产品中富集与累积造成的健康安全风险不容忽视。目前针对海产品中常见的重金属分析方法包括石墨炉原子吸收光谱法（GFAAS）[2]、原子荧光光谱法（AFS）[3-4]、电感耦合等离子体发射光谱法（ICP-OES）[5]、电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）[6]等。近年来的大量研究结果[7-9]显示，各类水生生物均受到不同程度的重金属污染，甚至部分达到重污染水平[10]，我国沿海地区水产品已受到巨大的重金属污染压力。但是，国内开展相关研究的样本绝大多数来源于沿海城镇市售水产[11-12]、近岸捕捞和养殖[13-14]等，针对有明确来源的近海渔场样本的报道则较为鲜见。
闽南-台湾浅滩位于中国台湾海峡南部，地处亚热带，存在良好的上升流，具有丰富的渔业资源[15]，是福建省近海捕捞的传统渔区。了解其出产的海产品中重金属的含量以及潜在的食用安全风险具有重要的意义。Hg、Cr、Cu、Cd 和Pb 是我国农产品安全质量无公害水产品安全要求（GB 18406.4—2001）中明确提出的限制性元素，而Zn 是重要的生物必需元素，因此本研究选取这6 种元素作为重金属分析对象。
本文选取台湾海峡南侧一处传统捕捞渔区，考察该处网捕水产品中这6 种重金属的含量，结合相关标准，利用单因子污染指数法和膳食摄入评估法评价其污染程度和食用安全。研究结果将为初步掌握台湾海峡渔场水产品重金属污染现状以及进一步的污染溯源分析提供相应的科学依据。
1 材料与方法 1.1 仪器与试剂仪器：Agilent 7700X 电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS，美国安捷伦公司），AF-610B 原子荧光分光光度计（AFS，北京瑞利分析仪器公司），KDNX-20 型石墨热消解仪（上海雷磁仪电科学仪器股份有限公司），Free Zone 6.0 L 冷冻干燥机（美国Labcoco 公司），AUW120D 电子分析天平（岛津（中国）有限公司），HS-1300U 水平层流洁净工作台（江苏苏净集团有限公司）。
试剂：65%硝酸（1.00441.1000，德国Merck 公司），37%盐酸（1.00317.2510，德国Merck 公司），多金属元素混合标准溶液（GNM-0083，国家标准物质网），鱼肌肉标准参考物质（ERM-BB422，国家标准物质网）。
1.2 样品采集与分析如图 1所示，采样区域位于闽南-台湾浅滩渔场南部，属于闽台传统捕捞渔区（渔区编号：304、316、317、318）。于2015 年4 月7 日到11 日以“闽狮鱼06733”单拖船（载重90 t，主机功率350 kW）作为生产性探捕船进行样品采集。挑选捕获水产中常见的经济性品种与具备典型销售尺寸的个体作为研究对象。样品采集后立即称重分装冰冻保存。样品预处理的方法与文献报道类似[16]，首先将样品送回实验室分批于室温初步解冻，用去离子水清洗，并于超净台晾干，之后用陶瓷刀具取肌肉组织10~15 g称量湿重。称重后样品经冷冻干燥，用玛瑙研钵磨碎，装入聚乙烯自封袋中冷冻保存。
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| 图 1 水产样品采集渔区 Figure 1 Sampling fishery of aquatic products |
称取0.2 g 左右冷干样品至15 mL 离心管中，加入65%硝酸5 mL，置于烘箱80℃消解10 h至固形物消失；冷却后以6000 r·min-1离心20 min，用移液枪移取0.5 mL 上清液稀释定容至10 mL，待测。Cr、Cu、Zn、Cd 与Pb 采用ICP-MS 进行总量分析，Hg 元素总量则使用原子荧光光谱仪测定。最终样品重金属含量报告以“最小值~最大值（中位数）”的形式表示。
1.3 质量控制Hg 的标准工作曲线线性均大于0.998 5（原子荧光法），试剂空白小于5 pg·mL-1，平行样相对标准偏差小于13%；另5 种元素标准工作曲线的线性均大于0.999 8（ICP-MS法），试剂空白均小于1.6 pg·mL-1，平行样相对标准偏差均小于6%。测定鱼肌肉标准参考物质中各金属的回收率分别是Hg 113.5%、Cr 97.7%、Cu 108.1%、Zn 104.9%、Cd 96.2%、Pb 117.3%。
实验预处理所用容器与材料均为高硼硅玻璃、特氟龙或者玛瑙陶瓷材质，避免因使用金属材质而带来的潜在污染风险。所有容器清洗过程均严格依照USEPA1631执行。
1.4 评价标准与方法采用单因子污染指数法评价福建渔业捕捞水产品重金属污染状况[8]，计算公式为：
式中：Pi 为水产品重金属的单因子污染指数；Ci 为水产品重金属实测值的均值，mg·kg-1；Si 为水产品重金属限量标准，mg·kg-1，如表 1 所示。
Pi＜0.2 为正常背景水平；0.2≤Pi＜0.6 为轻污染水平；0.6≤Pi＜1.0 为中污染水平；Pi≥1.0 为重污染水平，即重金属含量超标[10]。
采用重金属污染指数（MPI）比较福建渔业各种水产品间重金属污染的总体差异[17]，计算公式为
式中：Cn为第n 种水产品重金属实测值的均值，mg·kg-1。
以世界卫生组织（WTO）/联合国粮农组织（FAO）食品添加剂联合专家委员会（JECFA）制定的污染物每周可耐受摄入量（Provisional Tolerable Weekly In原take，PTWI）作为食用安全性评价依据[20]。根据水产品重金属含量及我国居民每周水产品消费量，计算成人每周实际重金属摄入量，并与PTWI 值比较，评价其食用安全性。计算公式为
式中：AWI为成人每周实际重金属摄入量，mg；Ci为水产品重金属实测值的均值，mg·kg-1；WC 为人均每周水产品消费量，kg，根据2000 年中国总膳食研究[21]，以0.182 kg·周-1计。
PTWI 值的计算公式为：
PTWI（成人）= PTWI×成人体重
式中：PTWI 为联合国粮农组织（FAO）食品添加剂联合专家委员会（JECFA）制定的污染物每周可耐受摄入量，mg·kg-1，其数值见表 2；PTWI（成人）为成人每周可耐受摄入量，mg；成人体重以70 kg计。
采用AWI占PTWI（成人）的百分比进行食用安全性评价，其所占比例越高，说明其食用安全性越低[20]。
不同类型污染物通过食入途径进入人体后所引起的健康风险包括致癌物所导致的健康风险和非致癌物所导致的健康风险[22]。致癌物所导致的健康风险评价方式为：
式中：Rigc为水产品重金属经食入途径所产生的平均个人致癌年风险，a-1；Dig为水产品重金属经食入途径的单位体重日均暴露剂量，mg·kg-1·d-1；qig 为水产品重金属经食入途径的致癌强度系数，kg·d·mg-1，其数值见表 3；70 为人类平均寿命，a。
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非致癌物所导致的健康风险评价方式为：
式中：Rign为水产品重金属经食入途径所产生的平均个人非致癌年风险，a-1；Pig为水产品重金属经食入途径的调整剂量，mg·kg-1·d-1。
水产品重金属经食入途径的单位体重日均暴露剂量Dig的计算公式为
式中：mig 为成人平均每日摄入的水产品肌肉的量，mg，根据2000 年中国总膳食研究[21]，以0.182 kg·周-1计，即0.026 kg·d-1；Ci 为水产品重金属实测值的均值，mg·kg-1；70 为成年人的评价体重，kg。
水产品重金属经食入途径的调整剂量Pig的计算公式为：
式中：RfDig为水产品重金属经食入途径的参考剂量，mg·kg-1·d-1，其数值见表 3；A 为安全因子，取10。
假设水产品重金属引起的整体健康风险对人体危害的毒性作用呈加和关系而不是协同关系或拮抗关系，则水产品重金属总食入健康风险（Ri 总）为Ri 总=Rigc+ Rign。为比较不同种类水产品对人体健康风险的差异，假设各种重金属对人类健康危害的毒性作用呈加和关系而不是协同关系或拮抗关系，则不同种类水产品总的食入健康风险（R 总'）为：
式中：n为检测的重金属数，本文为6。健康风险评价参照国际辐射防护委员会（ICRP）推荐的最大年接受风险水平5.0×10-6·a-1进行[23]。
2 结果与讨论 2.1 台海渔场水产中重金属分布特征本研究航次在目标渔区共采集59 种共165 尾（只）水产样品。样品重金属含量情况见表 4，发生超标的品种数据以斜体加粗表示。除一例样品（青石斑鱼）检出Hg 超标，16 例样品检出Cd 浓度超标外，其余指标均符合国家规定的相关限制标准。测定结果表明，不同种类样品体内重金属浓度顺序呈现近似的规律。在所有样品中Zn与Cu的浓度较高，表现为Zn>Cu>其他金属元素浓度。这与Zn 和Cu 为常量元素且与生物体生长发育联系紧密有关，近似的研究也显现类似的结果[26]。
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除样品数量为1 的样品外，Hg 浓度均值最高的水产样品是青石斑鱼（0.244 mg·kg-1），均值最低的为马鲛鱼（0.004 mg·kg-1）；Cr 的均值最高的为老虎斑（0.859 mg·kg-1），最低为石斑鱼（0.022 mg·kg-1）；Cu最高为章鱼（10.61 mg·kg-1），最低为石斑鱼（0.096 mg·kg-1）；Zn 最高为章鱼（28.99 mg·kg-1），最低为银头方鱼（2.092 mg·kg-1）；Cd 最高为章鱼（0.191 mg·kg-1），最低为白带鱼（0.001 mg·kg-1）；Pb 最高为宽体舌鳎（0.339 mg·kg-1），最低为白带鱼（0.007 mg·kg-1）。没有一种水产品6 项重金属含量均处于浓度最高的前20%，5 项重金属含量均达到前20%的品种有灰鳍鲷，4项达到的有斑纹蟳、章鱼和目乌贼。谢文平等[26]的研究结果表明，不同种鱼重金属残留基本特征元素与生活习性有关。本研究也呈现类似结果。从食性上看，灰鳍鲷与斑纹蟳均为杂食性，食源以小型底栖动物为主，章鱼和目乌贼均为肉食性，主要食源为瓣鳃类和甲壳类（虾、蟹等）。这表明重金属的富集累积与水产品在食物链中的营养级有关，并且在捕捞渔区中目标重金属很可能遵循从沉积物到小型底栖动物，再进入到网捕水产品的迁移过程。
2.2 台海渔场水产中重金属污染程度与体间差异单因子污染指数评价结果表明，分析样品中各重金属的污染程度各不相同，但大多数Pi 值在正常背景与轻度污染区间内（图 2）。Cr、Cu 与Zn 发生轻度污染的样品数分别占总数的17.9%、1.8%和3.7%，其余皆低于0.2 的背景限值。Hg、Pb发生中度污染和轻度污染的样品数分别占总数的0.6%、1.9%以及12.4%、16.1%，其中有一例鲻鱼样品Hg 的Pn值达到了1.53，为重度污染。污染程度最高的是Cd，发生重污染样品数的比例达到了5.6%，中度污染与轻度污染也分别有2.5%和10.5%。发生Cd重污染的非鱼类与鱼类样品占到各自样品数量的13.0%与4%，表明该渔场受到Cd 的污染威胁显著大于其他5 种重金属。本研究中各重金属的污染程度的大致顺序为Cd＞Hg、Pb＞Cr＞Zn、Cu，与彭加喜等[27]对广东红海湾海产品的调查结果有明显的差异，其污染程度顺序为Cr＞Cu＞Zn＞Cd、Pb，而与黄家钿等[28]对宁波市售海产品的研究结论接近，其污染程度顺序为Cd>Hg>Pb。广东红海湾的样品来自湾内养殖与捕捞，而黄家钿研究中的样品有较大比例来自外海捕捞，说明海产品中的重金属污染特征与相应的捕捞渔区密切相关。
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| 图 2 不同重金属元素的单因子污染指数分布 Figure 2 Distribution of Pi on different heavy metals |
重金属污染指数分析如图 3 所示。结果表明，所有测定样品的均值为0.203，中位数为0.124，本研究各样品的重金属污染指数相较其他研究结果（广东红海湾均值＞1[27]，江苏盐城地区均值＞0.9[29]），仍处于较低的水平。这可能是渔区位置距离大陆较远，受陆源污染物影响较小的缘故。污染指数均值最高的前五种水产品为石斑鱼（0.533）、斑纹蟳（0.421）、章鱼（0.343）、目乌贼（0.324）与三疣梭子蟹（0.316）。斑纹蟳与三疣梭子蟹为底栖生物，由于通常生活在受污染的河口和沿岸，在滤食大量底质颗粒过程中，吸附在颗粒上的重金属也被吸收，从而使重金属累积在其体内[10]。石斑鱼、章鱼与目乌贼均为肉食性，尤其石斑鱼喜以底栖甲壳类和头足类为食，较高的食物链等级增大了体内重金属污染风险。
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| 图 3 不同种类水产品重金属污染指数分布 Figure 3 Distribution of XMPI on different aquatic products |
硬骨鱼纲所获样品种类与数量较多，同样按均值高低排序：马鲅目（0.314）＞鲽形目（0.276）＞鳗鲡目（0.232）＞灯笼鱼目（0.188）、鲈形目（0.185）、鲀形目（0.185）＞海鲢目（0.177）＞鲶形目（0.150）、颌针鱼目（0.149）、鲉形目（0.146）＞鲱形目（0.138）＞鲻形目（0.105）。马鲅目的重金属污染指数最高可能是由于采集所得的马鲅目样品为四指马鲅，属于肉食性鱼类，在食物链中营养级较高所致。类似地，鲽形目中所获样品为舌鳎属的大鳞舌鳎与宽体舌鳎，主要食源多为污染指数相对较高的软甲纲与头足纲的底栖无脊椎动物，故其XMPI值位居前列。
2.3 食用安全性与健康风险评价根据不同水产品中重金属含量及我国人均每周水产品消费量，计算成人每周实际重金属摄入量，与表 2 所示PTWI（成人）值相比较，评价福建渔业捕捞水产的食用安全性。
评价结果如图 4所示。所有样品中Cu、Zn、Pb 的AWI 占PTWI（成人）的百分比均不足10%，食用安全性较高，风险较小。Hg 除青石斑鱼（占比23.8%）与带鱼（占比12.5%）外，其余样品的AWI 占PTWI（成人）的百分比亦小于10%，食用风险属于较低的水平。Cd的食用安全性略低，有3.6%的样品超过10%的推荐阈值，超标的主要品种为蓝圆鲹（占比16.3%）、刺鲳（占比17.0%）、鬼鲉（占比10.1%）、皮氏叫姑鱼（占比10.4%）等。Cr 的食用安全性最差，高达30.3%的样品超过10%的安全阈值（有18.1%占比在10%~20%之间，有12.1%占比20%以上），其中占比最高的前三位样品分别来自于蓝圆鲹（占比36.1%）、带鱼（占比32.9%）和黄姑鱼（占比31.2%）。总体上看，Cr 是目标渔区水产品食用安全的主要威胁，发生明显超标的品种多集中于硬骨鱼纲。
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| 图 4 不同重金属的食用安全性评价分布 Figure 4 Distribution of AWI/PTWI（%）on different heavy metals |
以国际辐射防护委员会（ICRP）推荐的最大年接受风险水平5.0×10-6·a-1为标准，对样品进行潜在总食入健康风险评价，结果如图 5 所示[23]。所有样品各重金属的总食入健康风险均小于5.0×10-6·a-1，即经食入途径所产生的非致癌风险、致癌风险及总食入健康风险均处于可接受范围内。所有分析元素的食入健康风险值均小于推荐限值，表明相应的健康风险较低。各样品Cr 元素的食入健康风险值虽然均小于5.0×10-6·a-1，较之限值小一个数量级，但其均值达到了1.1×10-6·a-1，比其他重金属的最大食入健康风险值的10 倍还多。这说明在目标渔区Cr是主要的潜在食入健康风险来源，与食用安全性的分析结果一致。从种类上看，各类水产食入健康风险值差距不明显，可能与样品数量不一致有关。腹足纲（蛞蝓，n=2）均值为2.0×10-6·a-1，软骨鱼纲（n=5）为1.3×10-6·a-1，软甲纲（n=6）为0.7×10-6·a-1，头足纲（n=5）为1.1×10-6·a-1，硬骨鱼纲（n=144）为1.2×10-6·a-1。在硬骨鱼纲中，各种鱼类的食入健康风险值范围在3.8×10-8·a-1至4.7×10-6·a-1之间，风险值最高的前3种鱼分别为老虎斑（4.2×10-6·a-1，n=2）、红娘鱼（2.5×10-6·a-1，n=2）和带鱼（2.3×10-6·a-1，n=5）。需要指出的是，在总食入健康风险的计算过程中，Cr 元素以风险指数最高的六价铬进行评估，使得计算的理论值将高于实际值。此外，水产品在作为食材的运输、加工与烹饪过程中都有可能引起食入重金属含量的变化，故该总食入风险评估的结果仅作为总量和外剂量的评价形式。
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| 图 5 不同重金属的总食入风险分布 Figure 5 Distribution of Ri total on different heavy metals |
本研究目标渔区捕捞水产品体内的重金属总体污染水平较低，大多数水产品的6 种重金属含量符合无公害水产品的国家标准，表明该处渔场受到重金属污染的程度较低。发生超标的情况主要发生在Cd 元素，超标率为9.7%。各类水产品中重金属含量存在一定的差异，非鱼类水产品体内Zn、Cu 与Cd 的含量总体上显著高于鱼类。样品体内重金属含量顺序浓度大体一致，呈现出Zn＞Cu＞其他重金属元素的特征。单因子污染指数评价显示出各重金属的污染程度为Cd＞Hg、Pb＞Cr＞Zn、Cu，与近岸捕捞和养殖水产品中重金属的污染程度顺序有明显区别，表明重金属的污染特征与捕捞区域有一定的相关性。水产品的重金属污染指数总体上处于低风险水平，受到食性与营养级的明显影响。食用安全性和健康风险评价结果则表明，Cr是目标渔区水产品食用安全的主要威胁，同时也是增大食入监控风险的主导因素，有必要引起相应的重视，其余测定金属的食用安全及健康风险水平均处于可接受的范围内。
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