长江中下游是我国浅水型湖泊分布最密集的地区，水域面积大于1 km²的湖泊总数超过650个，其中大约有1/3的湖泊位于中游湖北，此类湖泊多属浅平宽广型，湖底泥沙淤积较厚，平均水深1~2 m，是整个长江中下游湖泊群中一个重要组成部分，研究该地区的湖泊对整个长江游流域有重要意义^[1]。

近年来我国水体污染与富营养化问题日益突出，尤其是河流、湖泊等地表水。城市湖泊水环境质量不断下降，部分区域已出现水体黑臭、沉积物大量堆积等现象，导致水体功能严重丧失，给人类的健康、社会的发展带来了长久的危害^[2]。沉积物是湖泊一系列复杂物理、化学、生物过程的产物，能直接反映出湖泊污染的现状及湖泊环境演变的过程^{[3, 4, 5]}。目前，长江流域湖泊的沉积物研究不少，如王玲玲等^[6]通过研究梁子湖沉积物确定了该区域重金属污染种类，王毛兰等^[7]分析了鄱阳湖三江口柱状沉积物的主要污染来源，李辉等^[8]根据滇池柱状沉积物的总氮变化特征得出其历史变化规律。但目前的研究大部分针对单个湖泊，城市湖泊与郊区湖泊环境变化有何关联，湖泊开发种植对湖泊环境具体有何影响，尚待深入研究。有学者研究了长江中游部分湖泊沉积物的营养盐形态特征^[9]和重金属的变化规律^[10]，但针对的仅仅是表层沉积物，这对恢复长江流域湖泊古环境研究显然不够，因为除了要掌握近几年环境污染状况外，还必须了解历史演变进程、历史含量丰度等。本文基于这一角度，选取长江中游三个典型的湖泊——武汉市东湖（城市内湖）、黄石市海口湖（种植型湖泊）、钟祥市南湖（郊区型湖泊），通过分析其柱状沉积物的重金属和营养盐垂直变化特征，揭示其环境演变规律和污染来源，以期为长江流域环境保护和时代变化特征提供一定参考。

2014年10月对武汉东湖、黄石海口湖、钟祥南湖进行了调查，三个湖泊均为浅水型湖泊，淤泥较厚，湖盆平坦，故采样点设在人为影响较少，且能最大程度反映整个湖泊汇水情况的湖中心。武汉东湖是我国第二大城市内湖，由五大湖区构成，周边主要为风景区和居住区，人员流量大，水域面积32 km²，平均水深约2 m，位于长江南岸，由长江淤塞而形成，采样点布在郭郑湖区；黄石海口湖，水域面积为12.9 km²，平均水深1.3 m，位于长江右岸，属沉溺谷经积水而成的滞积湖，周边以农田为主，湖区内被围格开发种植莲藕，采样船无法达到主湖中心，采样点设在较靠近湖中心处；钟祥南湖为郊区湖泊，水域面积13.7 km²，平均水深1.5 m，毗邻汉江，属于河湖相沉积的泻湖，周边工业较少，湖泊水质清澈，采样点设在湖中心。各湖泊采样点位^[11]如图 1所示。

图 1 各湖泊采样点位示意图 Figure 1 Sampling sites in three lakes

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以GPS定位，柱状重力采泥器采样。沉积物柱长不少于50 cm，现场以2 cm为一层切割，将样品装入聚乙烯封口袋中低温保存，带回实验室冷冻。

柱状沉积物样品先用冷冻干燥机干燥（-50 ℃以下，5 d以上），待干燥完全选出石块、动植物残体等杂物，经玛瑙研钵研磨处理后，过100目尼龙筛，存放于样品袋中待用。

称取0.3 g上述样品，加HNO₃-HCl-HF混酸使用微波消解仪（CEM Mars6）消解^[12]，消解完全后采用等离子发射光谱仪ICP-OES（Optima 8000DV）检测样品中Cu、Zn、Pb、Cr、Ni的含量，标准样由国家标准物质中心提供；TOC、TN采用元素分析仪Organic Elemental Analyzer（FLASH 2000）测定。所用数据为3个平行样品均值，相对标准偏差均保持在10%以内，分析结果均以沉积物干重计。数据采用IBM SPSS Statistics 21与Origin 8.0处理，包括数据统计、相关分析（显著P＜0.05，极显著P＜0.01）、主成分分析。

有机指数和有机氮常用来衡量一个水体沉积物环境污染的指标^[13]。计算方法：有机指数=有机碳（%）×有机氮（%）；有机氮（%）=总氮（%）×0.95。水体沉积物有机指数评价标准见表 1。

表 1 水体沉积物有机指数评价标准 Table 1 Evaluation criterion of organic indexes in sediments

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地累积指数（Igeo）法是评价沉积物中重金属污染状况常用的方法之一，以相应天然含量或背景值为参比，得到因人为活动所造成的重金属总富集程度^[14]。

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地累积指数所对应的污染级别和程度见表 2。

表 2 地累积指数（I_geo）与污染级数 Table 2 Index of geo-accumulation and pollution grades

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沉积物中重金属污染具有伴生性或综合性的特点，单个金属污染因子评价往往难以概括整个湖泊沉积物的重金属污染程度。内梅罗指数是一种兼顾结合最大值的计权型多因子环境质量指数，是应用较多的多因子环境质量指数的综合评价方法^[15]。

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内梅罗污染指数所对应的污染等级和程度见表 3。

表 3 内梅罗污染指数 Table 3 Index of Nemerow integrated

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从柱状底泥TOC、TN垂直变化图（图 2）发现，武汉东湖、黄石海口湖和钟祥南湖柱状沉积物的TOC含量范围分别为9.03~41.7、26.1~55.7、7.14~21.9 mg·g^-1，平均值分别为26.0、38.5、13.6 mg·g^-1；TN含量范围分别为1.49~5.22、1.85~5.41、0.60~2.81 mg·g^-1，平均值分别为3.34、3.08、1.64 mg·g^-1。

图 2 湖泊柱状沉积物TOC、TN含量的垂直变化 Figure 2 Vertical characteristics of TOC and TN in lake sediments

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武汉东湖、黄石海口湖、钟祥南湖柱状沉积物的TOC和TN，从底层到表层基本呈增加的趋势。一般沉积物表层氧化还原电位较高，所含有机质也较高，表层沉积物中有机质还未完全矿化或还原，被后来的沉积物覆盖并积累，随着深度的增加，氧化还原电位降低，总有机质含量减少；总体上TOC和TN在30~10 cm增加速度较快，50~30、10~0 cm趋于平缓。由此可得30 cm与10 cm处各湖泊环境发生较大变化，根据文献^[16]提供的武汉东湖在该点位附近的平均沉积速率值5.8 mm·a^-1计算，分别得出变化时间为1962年和1996年，与武汉东湖周边20世纪60年代至90年代大建钢铁冶炼厂导致环境污染时间点吻合。该结果与刘碧波等^[17]研究结果一致。

三个湖泊重金属含量的垂直变化情况如图 3所示。Zn、Cu和Ni平均含量最大的是武汉东湖，分别为121、44.7、43.5 mg·kg^-1；Pb平均含量最大的是黄石海口湖，为37.8 mg·kg^-1；武汉东湖和钟祥南湖的Cr平均含量与背景值基本一致。武汉东湖的Zn、Cu和Pb从底层到表层总体上呈增加的趋势，三者与深度极显著负相关（表 4，P＜0.01），其中Zn与Cu均在30 cm附近急剧增加；Ni总体上为递减，与深度极显著正相关；Cr变化无明显特征，在背景值附近波动，变异系数为6.47%，与深度相关性不显著（P>0.05）。黄石海口湖的Zn、Cu、Pb变化趋势及相关性（表 5）与武汉东湖接近，三者均在30 cm附近急剧增加；Ni和Cr在均值附近波动，变异系数分别为4.64%和7.18%，与深度相关性不显著。钟祥南湖的Zn、Cu、Ni和Cr四种金属变化特征不明显，变异系数分别为20.4%、15.7%、12.1%和5.55%；Zn、Cu和Ni均与深度相关性不显著（表 6）；Cu、Ni与Cr显著正相关；Pb在30 cm附近快速增加，6 cm附近达到最大值，与其他金属相关性均不显著，与深度极显著负相关。

图 3 湖泊重金属含量的垂直变化 Figure 3 Vertical distribution characteristics of heavy metals in lake sediments

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表 4 武汉东湖柱状沉积物环境因子相关性矩阵 Table 4 Correlation matrix for pollution factors of WDH sediments

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表 5 黄石海口湖柱状沉积物环境因子相关性矩阵 Table 5 Correlation matrix for pollution factors of HKH sediments

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表 6 钟祥南湖柱状沉积物环境因子相关性矩阵 Table 6 Correlation matrix for pollution factors of ZNH sediments

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根据相关性结果（表 4、表 5、表 6），武汉东湖的TOC-TN（0.995，P＜0.01）、黄石海口湖TOC-TN（0.965，P＜0.01）和钟祥南湖TOC-TN（0.946，P＜0.01）均为极显著正相关，说明各湖泊相应的TOC与TN可能具有同源性。

结合表 1和图 4可得，武汉东湖、黄石海口湖柱状沉积物的有机指数范围分别为0.12~2.07、0.46~2.86，平均值分别为1.00、1.22。武汉东湖30 cm与黄石海口湖40 cm以下部分处于等级Ⅲ，尚清洁，30 cm与40 cm以上部分均达到等级Ⅳ，有机污染严重，二者整体上为等级Ⅳ，均属于严重污染范畴。有机氮范围分别为0.14%~0.50%、0.18%~0.51%，均值分别为0.32%、0.29%，均超过等级Ⅳ控制线，沉积物氮污染较重，与有机指数结论一致。因武汉东湖为城市内湖，周边生活、娱乐、工业用水的直接排放导致相应污染较重。黄石海口湖在改革开放至21世纪初，水草植被覆盖率为96%^[18]，此次现场采样发现，水草植被几乎消失，底泥含有大量植物残体，因沉积物表层新鲜植物残体还没有充分氧化，其所含的营养物质又会被后来的植物所吸收，在这个循环过程中，TOC、TN含量在各层逐渐累积并快速增加^[19]。

图 4 各湖泊沉积物的有机指数和有机氮含量 Figure 4 Organic index and organic nitrogen in lake sediments

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钟祥南湖柱状沉积物的有机指数范围为0.05~0.59（图 4），均值为0.25。20 cm以下部分处于等级Ⅱ，较清洁，20~10 cm处于等级Ⅲ，尚清洁，总体上处于等级Ⅲ，尚清洁。有机氮范围为0.06%~0.27%，均值0.16%，20 cm以上达到等级Ⅳ，有机氮污染严重，可能是近几十年周边农田过多施氮肥导致。20 cm以下总体处于等级Ⅲ，但32~36 cm出现断层现象，等级为Ⅱ，较清洁，可能原因是20世纪50年代初期钟祥南湖出现超长冰冻期，低温导致底泥中有机污染物被释放^[20]。

地累积指数评价结果见表 7。武汉东湖Zn和Cu在0~28 cm与Pb在0~14 cm地累积指数均为1，属于无-中污染水平，Zn、Cu和Pb平均地累积指数均为1，属于无-中污染水平，Ni与Cr地累积指数为0，未受到污染。黄石海口湖0~20 cm层Pb地累积指数为1，属于无-中污染水平，其他五种金属地累积指数为0，未受到污染。钟祥南湖五种金属地累积指数均为0，污染较少。Ni与Cr在三个湖泊中地累积指数均为0，基本属于无污染状态。在研究区三个湖泊柱状沉积物的Zn、Cu、Ni、Cr和Pb在30~50 cm层地累积指数均为0，表明在该阶段受到各金属污染较少。在研究区内武汉东湖主要污染重金属是Zn、Cu和Pb，黄石海口湖主要污染重金属为Pb，钟祥南湖五种金属污染相对较少。五种重金属污染总程度为武汉东湖>黄石海口湖>钟祥南湖。

表 7 湖泊沉积物重金属地累积污染级数 Table 7 Index of geoaccumulation（Igeo） values for metals in lake sediments

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由于目前没有制定长江中游湖泊水体沉积物重金属标准，本研究采用湖北省土壤背景值作为评价标准值来计算各湖泊沉积物重金属的内梅罗指数。研究区内武汉东湖、黄石海口湖和钟祥南湖沉积物中重金属内梅罗指数分别为1.37、1.24和1.05，污染等级均达到Ⅱ级，属于轻度污染，重金属污染程度为武汉东湖>黄石海口湖>钟祥南湖，与地累积指数评价结果基本一致。

沉积物来源因素较复杂，主要分为两大类，一类是人为活动过程中产生的污染物质，包括生活废水、工业污水及农业活动产生的污染物；另一类是自然环境来源，如地壳活动，地表岩石水流侵蚀、风化等^{[21, 22]}。通常利用相对稳定、主要来源于环境的重金属作为参考元素，与目标元素的相关性判别来源是自然因素和人为因素^{[23, 24]}。前人研究表明，Cr在研究区主要来源于自然环境^{[25, 26, 27]}，Cu和Zn主要来源于生活垃圾焚烧及工业废水，Pb主要来源于矿物（煤、石油）燃烧及农业化肥、药物^{[27, 28, 29]}。为了探讨沉积物中污染物的可能来源，对三个湖泊的重金属Cu、Zn、Ni、Cr、Pb与TOC、TN、深度采用了相关性和主成分分析^{[30, 31]}。

武汉东湖柱状沉积物的营养盐（TOC和TN）与除Cr以外的重金属均达到极显著相关水平（表 4），说明沉积物中TOC和TN污染的同时，可能伴随重金属的污染；Zn、Cu、Pb三者之间极显著正相关性，Cr与Ni极显著正相关性，说明重金属来源具有一定的相似性。主成分分析（表 8）表明，第一主成分载荷较大的是TOC、TN、Zn、Cu、Ni、Pb。根据重金属垂直分布情况（图 3），Zn、Cu、Ni、Pb总体上从底层到表层为增加的趋势，含量均高于背景值，显然受到人为污染。近几十年来，武汉东湖周边人口的急剧增长，一定程度上造成交通堵塞，汽车尾气使得Pb含量增加，大量生活、工业废水及垃圾焚烧排放使得Zn、Cu增多。第二主成分载荷较大的主要是Cr和Ni。Cr均值含量与背景值基本一致，空间上在背景值附近波动，变异系数6.47%，说明其受人为影响较少，因此Cr主要来源于自然环境。Ni在两主成分中均载荷量较大，表明其受冶炼^[32]等人为活动影响外，还受自然环境支配。

表 8 湖泊柱状沉积物环境因子主成分矩阵 Table 8 Component matrices for pollution factors of lake sediments

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黄石海口湖柱状沉积物的TOC、TN、Zn、Cu、Pb两两之间极显著正相关（表 5），表明TOC、TN与Zn、Cu、Pb可能具有一定的同源性或受某种因子共同控制；Zn-Cu（0.965，P＜0.01）、Ni-Cr（0.930，P＜0.01）均为极显著正相关，说明他们可能具有同源性。黄石海口湖第一主成分（表 8）主要载荷因子为TOC、TN、Zn、Cu、Pb，其中Zn、Cu、Pb均在30 cm处急剧增加（图 3），Zn、Cu在30 cm以下低于背景值，有研究^[33]发现莲藕对底泥重金属具有富集浓缩作用，导致相应金属含量变低。Zn、Cu和Pb在30 cm处含量开始急剧增加，且20 cm以上含量均大于背景值，说明人为污染增加。由于黄石海口湖属于远郊湖泊，工业污染源相对较少，周边农田分布较广，农业生产大量使用的肥料、农药含有Zn、Cu、Pb等重金属，这些重金属随大气沉降、地表径流进入湖泊，并逐渐累积。第二主载荷较大的为Cr和Ni，垂直变异系数分别为7.18%、4.64%，说明外界影响不大，来源可能为自然环境，但二者均低于背景值，可能与研究区域土壤母质含量低及历史输入量少有关，具体原因较复杂。

钟祥南湖柱状沉积物的TOC-Pb（0.901，P＜0.01）、TN-Pb（0.906，P＜0.01）极显著正相关（表 6），表明TOC、TN与Pb具同源性或Pb与TOC、TN存在络合关系^[34]。Zn、Cu、Ni三种金属之间极显著正相关，Cu-Cr、Ni-Cr显著正相关，说明重金属来源可能相近。第一主成分载荷较大的是TOC、TN、Pb，其中Pb在30 cm处开始增加，均值28.0 mg·kg^-1大于背景值，说明人类活动产生Pb污染。第二主成分载荷量较大的是Zn、Cu、Ni，其中Cu、Ni含量均值分别为30.3、37.1 mg·kg^-1，与背景值基本一致。图 3中Cu、Ni在背景值附近波动，变异系数分别为15.7%、12.1%，说明人为影响相对较小，因此Cu、Ni主要来源于自然环境。第二主成分中Zn载荷相对较大，均值含量略大于背景值83.6 mg·kg^-1，变异系数为20.4%，表明Zn除来源于自然环境外，还受到人为活动影响。钟祥南湖西北角为市区，北面至西南角沿江为高速公路，Zn是改善汽车轮胎硬度的添加剂，轮胎磨损过程会产生含Zn粉尘，Pb的累积与交通密集程度有密切关系，周边的农业有机肥料含有Zn、Pb等元素，也可能随着降雨导致沉积物重金属含量增多^[35]。

（1）武汉东湖、黄石海口湖和钟祥南湖研究区的柱状沉积物中营养盐总体变化趋势是增加，地域性差异不太显著；TOC含量最大的是黄石海口湖，TN含量最大的是武汉东湖。

（2）各湖泊重金属污染有增加的风险，Zn、Cu、Pb受到人为影响较大，Cr主要来源于自然因素，Ni受环境与人类活动共同影响，5种重金属污染程度为武汉东湖>黄石海口湖>钟祥南湖。

（3）人为影响较大的营养盐及重金属均与深度显著相关，在30 cm与10 cm附近含量出现较大变化；TOC、TN与Pb是三个湖泊共同污染问题；武汉东湖污染可能主要来自工业及生活废水，黄石海口湖污染来源是人工种植，钟祥南湖污染来源是生活与农业废水。