随着我国畜禽养殖业的规模化快速发展^[1]，由此带来的环境问题日益突出，目前已成为农村面源污染的主要来源之一^[2-3]。畜禽粪便是农业中常用的有机肥料，富含氮磷钾和有机质等养分^[4]，还田施用能减少环境污染，提高土壤肥力，促进农业可持续发展^[5-6]。但近年来，国内外畜禽养殖中滥用或超量使用Cu、Zn 等微量元素作为饲料添加剂，这些元素在畜禽体内的消化吸收利用率低，致使粪便中重金属Cu、Zn 增高，经还田积累在土壤中造成环境污染^[7-9]。Zhang 等^[10]报道了东北地区畜禽粪便施用增加了农田土壤Cu 污染的风险，且猪粪中Cu 含量高于牛粪和鸡粪；叶必雄等^[11]研究指出长期施用畜禽粪便的土壤剖面中Cu、Zn、Pb 等重金属含量高于未施用畜禽粪便的土壤。当土壤重金属含量超过土壤临界值时，将对农作物、农产品等造成严重污染^[12-13]，并通过食物链危害人类健康^[14]。目前，关于畜禽粪便施用后对土壤-农作物重金属含量影响的研究较多，但主要集中于盆栽试验模拟^[15]，或仅单一畜禽粪便施用对重金属迁移转化及对形态的影响^{[12, 16]}等方面。而关于畜禽粪便-秸秆还田条件下土壤-农作物体系中重金属的迁移转化、污染评价和环境容量研究相对较少^[17]。成都平原秸秆资源丰富，秸秆还田施用可增加农田土壤有机质含量，还能促进土壤微生物繁殖和活性增强^[18-19]，有效提高土壤有机碳的含量，对提高土壤肥力和作物产量、增强固碳能力都具有重要的科学意义^[20]。同时，秸秆还田有利于提高资源利用效率、减少环境污染和实现农业的可持续发展^[21]。因此，在本区域开展畜禽粪-秸秆还田对农田土壤、作物重金属含量影响的研究，评价污染情况、了解土壤环境容量，可为科学有效地帮助和指导农业生产提供技术支撑。

1 材料与方法 1.1 试验处理设置

试验小区：试验区选在崇州市桤泉镇现代农业研发基地，采用完全随机区组设计，每个处理设置3 个重复，小区面积为70.0 m²，小区间隔0.5 m。

供试材料：供试猪粪采自崇州市养殖场，试验用氮肥为尿素（N 含量46.3%），磷肥为过磷酸钙（P₂O₅含量12%），钾肥为氯化钾（K₂O含量60%）。水稻品种为冈优系列，小麦品种为内麦836，水稻季所用为上一季小麦秸秆，其N、P₂O₅、K₂O 含量分别为0.72%、0.19%、1.01%，Cu和Zn含量分别为0.76、8.89 mg·kg^-1；小麦季所用秸秆为上一季水稻秸秆，其N、P₂O₅、K₂O含量分别为0.84%、0.25%、1.05%，Cu 和Zn 含量分别为0.74、9.32 mg·kg^-1；猪粪含N、P₂O₅、K₂O 分别为0.82%、0.55%、0.48%，Cu 和Zn 分别为11.00、73.96mg·kg^-1。

水稻季试验处理设置：按水稻产量9000~10 500kg·hm^-2，各处理施肥量N、P₂O₅、K₂O 分别为180、90、90 kg·hm^-2，其中猪粪和秸秆还田量以纯化肥为标准，计算两者N、P₂O₅、K₂O含量，不足由化肥补充。试验共设计6个处理，施肥方案见表 1。

小麦季试验处理设置：按小麦产量6750~7500kg·hm^-2，各处理施肥量N、P₂O₅、K₂O 分别为180、90、90 kg·hm^-2，其中猪粪和秸秆还田量以纯化肥为标准，计算两者N、P₂O₅、K₂O含量，不足由化肥补充。试验共设计6个处理，施肥方案见表 2。

1.2 样品采集与测定

样品采集：分别在作物种植前和收割期采集0~20 cm 和20~40 cm 土层土样测定重金属含量，植物收获后测定各器官（根、茎叶和籽粒）中重金属含量。

测定方法：将收获后的植物样清洗后65℃恒温烘干，磨碎（0.5 mm）并用HNO₃-HClO₄ 进行消煮，过滤后备测。土样风干、研磨过0.2 mm 筛后用HNO₃-HF-HClO₄三酸进行消煮、过滤。植物样和土样过滤液通过原子吸收分光光度计测定重金属Cu、Zn 含量。

1.3 研究方法 1.3.1 数据常规统计分析

采用SPSS17.0 软件统计分析猪粪-秸秆还田处理下土壤和作物重金属Cu、Zn 含量的差异，通过单因素方差分析（ANOVA）模块检验重金属含量差异显著性，进一步利用最小显著差数法（LSD）在P<0.05 水平上做多重比较。

1.3.2 土壤-植物重金属污染评价及环境容量分析

为确定不同施肥处理对农田土壤的污染情况，本文以中国土壤元素背景值为评价标准，采用地累积指数法，评价重金属的污染程度及其分级情况^[22]。

式中：I_geo 是地累积指数；C_n是样品中元素n 的浓度；B_n是元素n 的背景值；1.5 是所取系数。

根据Muller（1969）将I_geo 分为7 个等级，指数越大表明污染越严重，即：无污染（I_geo≤0），轻-中等污染（0<I_geo≤1），中等污染（1<I_geo≤2），中-强污染（2<I_geo≤3），强污染（3<I_geo≤4）、强-极强污染（4<I_geo≤5）、极严重污染（I_geo>5）。

以国家食品卫生标准为评价标准，运用单因子指数法对两种作物籽粒重金属污染水平进行评价。

式中：PI 为单一重金属污染指数；C_n为样品中元素n的实测浓度；B_n为元素n的背景值。

重金属单因子污染等级划分：PI<1 为清洁，1≤PI<2为轻度污染，2≤PI<3 为中度污染，PI≥3 为重度污染。

1.3.3 土壤重金属静态容量及废弃物施用量分析

根据《土壤环境质量标准》（GB 15618—1995）和研究区内农田土壤现有重金属含量，计算养殖废弃物的最高施用量。

土壤重金属静态容量计算方法如下：

式中：Q_i 为土壤重金属i 的静态环境容量，kg·hm^-2；S_i为土壤重金属i 的临界值，mg·kg^-1；C_i为土壤重金属i的含量，mg·kg^-1。

废弃物的最高施用量按下式计算：

式中：S_max 为废弃物最高施用量，kg·hm^-2；W_si 为废弃物中重金属i的平均含量，mg·kg^-1。

2 结果与讨论 2.1 猪粪-小麦秸秆（水稻季）还田重金属铜锌含量变化及环境容量研究 2.1.1 猪粪-小麦秸秆还田对土壤铜锌含量的影响

研究结果表明，在水稻种植前，农田表层土壤（0~20 cm）重金属Cu、Zn 含量略低于下层土壤（20~40cm），见图 1、图 2。这可能是由于灌溉水下渗作用使得下层土壤重金属含量富集相对较高，表层土壤Cu平均含量为29.20 mg·kg^-1，下层土壤Cu 平均含量29.27 mg·kg^-1；表层土壤Zn平均含量为39.72 mg·kg^-1，下层土壤Zn 平均含量39.78 mg·kg^-1。在不同处理的水稻收割期，土壤Cu 含量除T5 以外，均表现为表层土壤略低于下层土壤，T5 表层土壤Cu 平均含量为30.37 mg·kg^-1，略高于下层土壤Cu 平均含量29.53mg·kg^-1。这可能是由于T5处理加入的猪粪和秸秆量最高，土壤Cu 累积量略高于其他各处理，且表层土壤Cu 累积量也略高于下层土壤。土壤Zn 含量则表现为表层土壤略低于下层土壤（T4、T5 持平除外），表层土壤Zn 平均含量为39.88 mg·kg^-1，下层土壤Zn 平均含量为39.90 mg·kg^-1。

经过猪粪-秸秆还田处理，农田土壤Cu、Zn 含量均表现为收割期略高于种植前。水稻种植前土壤Cu、Zn 平均含量分别为29.23、39.75 mg·kg^-1，收割期土壤Cu、Zn平均含量分别为29.46、39.89 mg·kg^-1，表明猪粪-秸秆还田处理后对土壤Cu、Zn 含量具有一定的累积作用。不同还田处理土壤Cu（平均含量29.35mg·kg^-1）、Zn（平均含量39.82 mg·kg^-1）均高于对照（Cu 平均含量29.04 mg·kg^-1，Zn 平均含量39.53 mg·kg^-1），且均在土壤环境质量一级标准（GB 15618—2008）范围内。在不同还田处理下，随着施入猪粪量的增加，土壤Cu、Zn 含量均呈现出增加趋势，但处理之间差异性均不显著（P>0.05），表明猪粪-秸秆还田处理对土壤Cu、Zn 含量影响不显著。

2.1.2 猪粪-小麦秸秆还田对水稻铜锌含量的影响

不同猪粪-小麦秸秆还田处理下，水稻植物体各部分的Cu、Zn 含量表现为各处理（T1~T5）均高于CK（图 3、图 4），其中T1 水稻植株Cu、Zn 平均含量最高，分别为0.77、21.78 mg·kg^-1，CK 水稻植株Cu、Zn平均含量分别为0.72、20.43 mg·kg^-1，这表明猪粪-秸秆还田模式与纯化肥种植相比，在一定程度上减少了水稻植株中Cu、Zn 的累积。水稻植株Cu、Zn 含量均表现为根>茎叶>籽粒，表明水稻的根对Cu、Zn 的累积能力大于茎叶和籽粒。各处理水平下水稻根、茎叶、籽粒中Cu、Zn 含量的差异性均不显著（P>0.05），表明猪粪-小麦秸秆还田对水稻植株中重金属的累积影响不显著。对照《食品中污染物限量》（GB2762—2012）中Cu、Zn的临界值（Cu≤10 mg·kg^-1，Zn≤50 mg·kg^-1），水稻各器官Cu、Zn 含量均在保障农业生产、维护人体健康的标准限量值以内。

2.1.3 猪粪-小麦秸秆还田土壤、水稻铜锌污染评价

以土壤元素背景值为标准，采用地累积指数法对水稻农田土壤进行评价，结果如表 3所示。水稻农田土壤评价中Cu、Zn 的地累积指数I_geo均小于0，表明在猪粪-秸秆还田处理下水稻农田土壤没有受到Cu、Zn 污染。土壤Zn 的平均地累积指数为-1.915，Cu 的平均地累积指数为-0.211。与水稻播种前相比，水稻收割期土壤Cu、Zn 的地累积指数略有升高，由地累积指数相比可见，Cu 比Zn 对农田的污染危害更大。

从重金属单因子污染指数分析结果（表 4）来看，水稻植株内重金属Cu、Zn 污染指数PI 均小于1，表明水稻未受到重金属污染，其中水稻籽粒Cu、Zn 污染指数PI 与根和茎叶相比为最小。水稻植株Cu污染指数PI 在0.07~0.08 之间，Zn 污染指数PI 在0.37~0.49 之间，相对而言Zn 比Cu 对水稻的污染危害更大。在还田处理下，各处理之间的重金属单因子污染指数差异性不显著，表明猪粪-秸秆还田对水稻植株中重金属的污染危害不显著。

2.1.4 水稻季土壤铜锌环境容量研究

根据《土壤环境质量标准》（GB 15618—1995）来计算水稻季土壤Cu、Zn 静态环境容量以及猪粪的最高施用量（表 5）。经统计，在水稻播种前土壤Cu、Zn平均静态环境容量分别为13.06、135.67 kg·hm^-2，水稻收割期土壤Cu、Zn 平均静态环境容量分别为12.60、135.37 kg·hm^-2，猪粪-小麦秸秆还田处理后土壤Cu、Zn 平均静态环境容量分别降低了3.52%、0.22%。按照土壤Cu 环境质量一级标准计算（Cu 含量≤22.6mg·kg^-1），在水稻播种前、水稻收割期的猪粪平均最高施用量分别为1 187.45、1 145.69 t·hm^-2；按照土壤Zn 环境质量一级标准计算（Zn 含量≤100 mg·kg^-1），在水稻播种前、水稻收割期的猪粪平均最高施用量分别为1 834.24、1 830.21 t·hm^-2。综合考虑土壤铜锌的污染安全问题，在该季后种植所需猪粪还田的最高施用量为1 032.86 t·hm^-2。

2.2 猪粪-水稻秸秆（小麦季）还田重金属铜锌含量变化及环境容量研究 2.2.1 猪粪-水稻秸秆还田对土壤铜锌含量的影响

研究结果表明，小麦季农田表层土壤T1~T4 Cu、Zn 含量略低于下层土壤（图 5、图 6）。这可能是由于灌溉水下渗作用使得下层土壤Zn 含量富集相对较高，表层土壤Cu、Zn 平均含量分别为29.32、39.91mg·kg^-1，下层土壤Cu、Zn 平均含量分别为29.44、39.95 mg·kg^-1。小麦种植前与收割期相比，经过猪粪-秸秆还田处理，农田土壤Cu、Zn 含量均表现为收割期略高于种植前，小麦种植前土壤Cu、Zn 平均含量分别为29.46、39.89 mg·kg^-1，收割期土壤Cu、Zn 平均含量分别为29.53、39.97 mg·kg^-1，表明猪粪-秸秆还田处理后对土壤Cu、Zn 含量具有一定的累积作用。在小麦收割期，土壤Cu、Zn 含量均表现为各处理（T1~T5）高于CK，且其中T1为最高，Cu、Zn 平均含量分别为29.72、40.21 mg·kg^-1，表明猪粪-秸秆还田模式与纯化肥种植（T1）相比，猪粪-秸秆在增加土壤有机质的同时，降低了Cu、Zn 在土壤中的活性，减少了游离态重金属在土壤中的累积。

不同还田处理土壤Cu（平均含量29.53 mg·kg^-1）、Zn（平均含量39.97 mg·kg^-1）均高于对照（Cu 平均含量29.06 mg·kg^-1，Zn平均含量39.47 mg·kg^-1），均在土壤环境质量一级标准（GB 15618—2008）范围内。在不同还田处理下，处理之间土壤Cu、Zn 含量的差异性均为不显著（P>0.05），表明猪粪-秸秆还田处理对土壤重金属Cu、Zn 含量影响不显著。与水稻季相比，小麦季各处理土壤Cu、Zn 含量略高于水稻季。这可能是由于水稻季施肥后土壤重金属残留，使本底值有所升高^[23-24]。

2.2.2 猪粪-水稻秸秆还田对小麦铜锌含量的影响

不同猪粪-水稻秸秆还田处理下，小麦植株各部分的Cu、Zn 含量表现为各处理（T1~T5）均高于CK，其中T1 小麦Cu、Zn 含量最高，分别为0.79、21.26mg·kg^-1，CK 小麦Cu、Zn 平均含量分别为0.73、20.42mg·kg^-1（图 7、图 8），表明猪粪-秸秆还田模式与纯化肥种植相比，在一定程度上减少了小麦植株Cu、Zn的累积。小麦植株Cu、Zn 含量均表现为根>茎叶>籽粒，表明根对Cu、Zn 的累积能力大于茎叶和籽粒。各处理水平下小麦根、茎叶、籽粒中的Cu、Zn 含量的差异性均不显著（P>0.05），表明猪粪-秸秆还田对小麦植株中重金属的累积影响不显著。依据《食品中污染物限量》（GB 2762—2012）中Cu、Zn 的临界值（Cu≤10 mg·kg^-1，Zn≤50 mg·kg^-1），小麦各器官Cu、Zn 含量均在保障农业生产、维护人体健康的标准限量值以内。

2.2.3 猪粪-水稻秸秆还田土壤、小麦铜锌污染评价

以土壤元素背景值为标准，采用地累积指数法对小麦农田土壤进行评价，结果如表 6 所示。小麦农田土壤评价中Cu、Zn 的地累积指数I_geo均小于0，表明在猪粪-秸秆还田处理下小麦农田土壤未受到Cu、Zn污染。土壤Zn 的平均地累积指数为-1.912，Cu 的平均地累积指数为-0.204。与小麦播种前相比，收割期土壤Cu、Zn 的地累积指数略有升高，由地累积指数相比，Cu 比Zn 对农田土壤的污染危害更大。与水稻季相比，土壤Cu、Zn 地累积指数都略有升高，可能是由于经过稻麦两季的秸秆-猪粪还田，增加了Cu、Zn在土壤中的累积，从而增大了地累积指数。

从重金属单因子污染指数分析（表 7）看，小麦植株体内Cu、Zn 污染指数PI 均小于1，表明小麦未受到重金属污染，其中小麦籽粒Cu、Zn 污染指数PI 与根和茎叶相比为最小。小麦植株Cu 污染指数PI 在0.07~0.08 之间，Zn污染指数PI 在0.36~0.48 之间，相对而言Zn 比Cu 对小麦的污染危害更大。在还田处理下，各处理之间的重金属单因子污染指数差异性不显著，表明猪粪-秸秆还田对小麦植株的重金属污染危害不显著。

2.2.4 小麦季土壤铜锌环境容量研究

根据《土壤环境质量标准》（GB 15618—1995）计算小麦季土壤Cu、Zn 静态环境容量以及猪粪的最高施用量（表 8）。经统计，在小麦播种前土壤Cu、Zn 平均静态环境容量分别为12.60、135.37 kg·hm^-2，小麦收割期土壤Cu、Zn 平均静态环境容量分别为12.49、135.26 kg·hm^-2，猪粪-水稻秸秆还田处理后土壤Cu、Zn 平均静态环境容量分别降低了0.87%、0.08%。与水稻季相比，小麦季土壤Cu、Zn 静态环境容量也呈现降低的趋势。按照土壤Cu环境质量一级标准计算（Cu 含量≤22.6 mg·kg^-1），在小麦播种前、小麦收割期的猪粪平均最高施用量分别为1 145.69、1 135.29 t·hm^-2；按照土壤Zn 环境质量一级标准计算（Zn含量≤100 mg·kg^-1），在小麦播种前、小麦收割期的猪粪平均最高施用量分别为1 830.21、1 828.68 t·hm^-2。综合考虑土壤铜锌的污染安全问题，在该季后种植所需猪粪还田的最高施用量为1 028.77 t·hm^-2。

2.3 小结

农田消纳是废弃物资源化利用的重要途径^[25]。畜禽粪便还田施用增加了农田土壤重金属污染的风险，土壤重金属的含量和累积特征与畜禽粪便的重金属含量、施用量和施用频率等因素有关。本研究所选猪粪Cu、Zn 含量不高，在还田过程中，土壤重金属累积是一个长期的过程，实验结果也表明，经过稻麦两季猪粪-秸秆还田，土壤对Cu、Zn 具有累积效应。鉴于此，综合考虑农田系统的可持续性和作物的安全性，通过监测土壤重金属含量，计算土壤环境容量，得出最高猪粪施用量，为指导下一季及后期猪粪-秸秆的还田提供安全施用量范围，同时为畜禽养殖废弃物和种植业废弃物的资源化利用提供科学依据。

3 结论

（1）在猪粪-秸秆还田处理下，稻麦两季农田土壤Cu、Zn含量均在土壤环境质量一级标准（GB 15618—2008）范围内，不同猪粪-秸秆还田处理对土壤Cu、Zn含量影响不显著。采用地累积指数法评价，农田土壤Cu、Zn 的地累积指数I_geo均小于0，但相对而言Cu 比Zn 对农田土壤的污染危害更大。

（2）在猪粪-秸秆还田处理下，稻麦植物体各部分的Cu、Zn 含量均在保障农业生产、维护人体健康的标准限量值以内，不同猪粪-秸秆还田处理对农作物Cu、Zn含量影响不显著。采用单项因子污染指数法评价，作物体内Cu、Zn 污染指数PI 均小于1，但相对而言Zn 比Cu 对作物的污染危害更大。

（3）在猪粪-秸秆还田处理下，土壤对Cu、Zn 具有累积效应，在稻麦轮作后，土壤Cu、Zn 的最小静态环境容量分别为11.32、135.06 kg·hm^-2，综合考虑土壤Cu、Zn 的安全问题，在该轮稻麦轮作后，建议猪粪还田的最高施用量为1 028.77 t·hm^-2。