中国是全世界竹林资源最丰富的国家，也是世界上竹笋产量最大的国家之一^[1]。在亚洲地区，毛竹（Phyllostachys heterocycla cv. Pubescens）是竹类植物中用途最为广泛的品种，毛竹竹笋也是一种重要可食林产品，富含多种营养物质，如膳食纤维、多糖、蛋白质、氨基酸、维生素和微量元素等^[2]。随着人们对竹笋产品需求的增加，竹笋生产方式由传统的粗放经营模式向集约经营模式转变，生产过程中增加了施肥、施药、覆盖等措施，导致土壤中重金属等污染物不断积累^[3]。竹笋主要用于鲜食、笋干加工或制盐渍笋，生产基地土壤环境及可食部分中重金属的积累将直接影响其产品质量与食用人群的健康风险^[4]。

目标危害系数（Target Hazard Quotient，THQ）是美国环保局（USEPA）建立的一种健康风险评估方法，该方法通过比较人体摄入剂量与参考剂量（Reference dose，RfDo）的比值来判断风险程度，在评价多种污染物对人体危害时采用危害指数（Hazard Index，HI）^[5-6]。潜在生态危害指数法常用于评估农田土壤污染程度^[7-9]，其最大的特点是根据污染物毒性响应系数评估土壤潜在生态危害。

目前，竹笋食用安全研究主要集中在竹笋产地环境质量安全评价^[10]以及竹笋中有害污染物残留评价^[11-12]。朱美英等^[13]、李超英等^[14]调查发现，江西省和浙江省的蔬菜基地、水稻田等土壤中Cu、Zn污染情况比较严重，但是有关竹笋产地潜在生态危害以及食用健康风险评估却鲜有报道。本文测定了浙江省和江西省8个竹笋生产基地的土壤及竹笋中5种重金属（Pb、Cr、Cd、As、Cu）含量，并进行了生产基地潜在生态风险及竹笋可食部分重金属健康风险评价。

1 材料与方法 1.1 样品采集

研究样品来源于浙江省及江西省4个县区的8个竹笋生产基地，根据各竹笋产区大小及出笋情况，选择笋头刚露出土面的竹笋，同一采样点采集土壤样品，土壤采样深度为0~15 cm。每1~3 hm²设置一个采样单元，每个基地随机选取3个采样单元，并且每个采样单元内随机选取7~10个采样点采集多个样品组成1个混合样，8个竹笋生产基地共24个样品。采样基地与采样点分布见图 1。

1.2 样品处理与分析

剥去笋壳取可食部分，磨碎后冷冻备用。将竹笋样品采用微波消解法消解，准确称取1 g，加入5 mL HNO₃，150 ℃预消解20 min，冷却后加入2 mL H₂O₂，密封后放入微波消解仪，消解程序设定为：5 min升温至130 ℃，保持5 min；5 min升温至180 ℃，保持30 min。然后取出微波消解罐赶酸、定容至25 mL，每个样品平行测定2次。竹笋样品消解液采用电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）测定。

土壤风干后，用多点取样法取出部分土样，玛瑙研钵研磨，过100目尼龙筛。土壤中Pb、Cr、Cd、Cu采用HNO₃-HClO₄-HF湿法消解，石墨炉原子吸收法测定；土壤中As采用1:1王水消解，原子荧光光谱法测定。每个样品平行测定2次。

1.3 评价方法 1.3.1 土壤单项污染指数法

单项污染指数计算公式：

式中：P_i为单项污染指数；C_i为实测浓度；C_n为《食用林产品产地环境通用要求》（LY/T 1678—2014）标准中各重金属限值。

当P_i < 1时，表示未污染；P_i≥1时，表示污染，P_i越大污染越严重。

1.3.2 潜在生态危害指数法

1980年，瑞典化学家Hảkanson^[15]提出了潜在生态危害指数法，确定了7种重金属的毒性响应系数T_i。徐争启等^[16]在此基础上又增加了5种重金属的毒性响应系数，通过计算毒性相应系数T_i与重金属单项污染指数P_i的乘积来评价污染程度。重金属单项潜在生态危害系数（E_i）以及综合潜在生态危害指数（Risk Index，RI）计算公式：

Pb、Cr、Cd、As、Cu的毒性响应系数T_i分别为5、2、30、10、5。根据文献[15, 17]，E_i值分级标准的第一级（轻微生态风险）上限值由单项污染指数（P_i =1）与本研究的污染物中最大毒性响应系数（T_i =30）相乘而得到，其他风险级别的上限值分别为上一级分级值的2倍；根据文献[17]，采用Hảkanson第一级上限值（150）除以8种污染物的毒性响应系数总值（133），得到单位毒性响应系数的分级值（1.13），乘以本研究5种重金属的毒性响应系数总值（52），并取十位的整数得到本研究的第一级分级界限值（58.6≈60）。重金属潜在生态危害指数分级标准见表 1。

1.3.3 人群健康风险评价

重金属在人体中代谢很慢，随着年龄的增加重金属可能会在人体某些器官不断积累，对人体造成慢性伤害。另外，食物中的重金属等污染物对儿童的伤害可能更严重^[18]。对于致癌效应，考虑人群的终生暴露危害，一般根据儿童期和成人期的暴露来评估污染物的终生致癌风险；对于非致癌效应，儿童体重较轻，暴露量较高，一般根据儿童期暴露来评估污染物非致癌风险。本研究评价居民通过食用竹笋这一途径摄入重金属的健康风险主要以USEPA提出的人体暴露健康风险评价模型为基本框架，针对中国人群体质对其部分参数进行修正后应用，并对成人与儿童可能产生的危害分别进行计算评估。计算公式如下：

式中：EF为人群暴露频率，350 d·a^-1；ED为暴露持续时间，成人ED_a取24 a，儿童ED_c取6 a；FIR为蔬菜日摄入量，成人FIR_a为255 g·d^{-1 [19]}，儿童FIR_c为163 g·d^{-1 [20]}；C_f为重金属含量，mg·kg^-1；RfDo为参考暴露剂量，Pb、Cr、Cd、As、Cu的参考暴露剂量分别为3.6、1500、1、0.3、40 μg·kg^-1·d^{-1 [21]}；BW为人体平均体重，成人BW_a为56.8 kg，儿童BW_c为15.9 kg；AT_nc为非致癌效应平均时间，2190 d；AT_ca为致癌效应平均时间，26 280 d。

EF、ED、BW、AT的取值参考《污染场地风险评估技术导则》（HJ-25.3—2014）。

实际生活中，食品中往往存在多种毒性污染物质，污染物之间产生协同或拮抗作用使其毒性风险可能叠加或减弱^[22-23]。因此，评价多种重金属复合污染导致的人体潜在健康危害应该引起重视，在评价多种有害物质对人体危害时采用危害指数HI，其计算公式如下：

当HI大于1时表示该食品存在潜在健康风险，重金属HI数值越大表示竹笋食用潜在风险越大。

2 结果与讨论 2.1 土壤重金属污染状况

竹笋产地集中在我国南方大部分地区，本研究中土壤pH呈酸性，范围为4.23~5.43，差异不显著（P < 0.05）。因此，以《食用林产品产地环境通用要求》（LY/T 1678—2014）中pH小于6.5的土壤质量标准为限量值，对土壤中5种重金属含量及单项污染指数进行分析。土壤中重金属含量见表 2，单项污染指数见图 2。

由表 2可知，浙江、江西8个竹笋生产基地土壤中Pb、Cr、Cd、As、Cu平均含量分别为35.5、47.5、0.22、8.5、25.5 mg·kg^-1。江西省花桥镇竹笋基地土壤中Pb、Cd含量分别为54.2、0.58 mg·kg^-1，绕二镇Cd含量为0.31 mg·kg^-1，均超出限量值标准，其他地区土壤质量状况良好。浙江省莫干山、上柏、高虹和太湖源镇4个竹笋生产基地土壤中Pb和Cd平均含量均高于浙江省土壤背景值，江西省花桥镇竹笋生产基地土壤中Pb和Cd与绕二镇、五府山镇、高州乡竹笋生产基地土壤中Cd平均含量均高于江西省土壤背景值，说明近年来竹笋生产基地土壤受到Pb和Cd污染，导致土壤中该重金属含量升高。

由图 2可知，浙江省莫干山、上柏、高虹、太湖源镇以及江西省五府山镇、高州乡等6个竹笋基地土壤中5种重金属污染指数均小于1；江西省绕二镇和高州乡竹笋基地土壤中Cu含量虽然未超标，但已接近限量值，花桥镇竹笋基地土壤中Pb和Cd以及绕二镇竹笋基地土壤中Cd污染指数均超过1，尤其是花桥镇竹笋基地土壤中Cd污染指数接近2，说明江西省花桥镇竹笋基地土壤质量安全存在隐患，这也可能是该地区众多矿山开发造成的土壤污染^[25]。总体来看，土壤中Cu、Cr和As污染指数均小于1，Pb和Cd受污染程度较高。

2.2 土壤重金属潜在生态危害指数

土壤中重金属单项污染指数评价方法能够较好地反映研究地区土壤污染程度，而潜在生态危害指数法更侧重于以不同重金属毒性响应系数为依据评价土壤潜在生态危害^[16]。由图 3可以看出，重金属Cd单项潜在生态危害系数（E_i）普遍高于其他重金属，江西省花桥镇、绕二镇Cd单项潜在生态危害系数（E_i）处于中等潜在生态危害程度，Pb、Cr、As和Cu单项潜在生态危害系数较低，均处于轻微生态危害程度，5种重金属单项潜在生态危害系数大小顺序为Cd > Pb > Cu > As > Cr。花桥镇Cd单项潜在生态危害系数值达到58，处于中等潜在生态危害程度，说明该地区Cd污染需引起重视。

从综合潜在生态危害指数来看，8个竹笋生产基地综合潜在生态危害指数由大到小依次为花桥镇 > 绕二镇 > 高州乡 > 太湖源镇 > 上柏镇 > 五府山镇 > 高虹镇 > 莫干山镇。由图 2可知，花桥镇、绕二镇竹笋生产基地土壤中重金属Pb、Cd单项污染指数超标，但综合潜在生态危害指数表明，7个竹笋生产基地仍处于轻微生态风险，仅花桥镇基地处于中等生态危害程度，主要致险因子为Cd污染。虽然花桥镇Pb单项污染指数也出现超标，但在综合潜在生态危害指数中贡献率较低。

2.3 竹笋中重金属含量

各基地竹笋中重金属含量结果见表 3。竹笋中重金属Pb、Cr、Cd、As和Cu含量范围分别为6.0~39.7、9.0~105.4、0.70~19.9、1.4~4.6、322.0~1 648.9 μg·kg^-1，平均含量大小顺序为Cu > Cr > Pb > Cd > As。其中Pb、Cr、Cd和As均未超出森林食品质量安全通则（LY/T 1777—2008）和食品安全国家标准食品中污染物限量（GB 2762—2012）中的限值（该标准未规定Cu的限量值），可知各基地竹笋质量状况良好。Cu、Cr是人体所需的微量元素，同时也是有毒金属元素^[23]，由于缺少竹笋中Cu元素限量标准，难以判断竹笋中Cu含量是否对人体产生不利影响。相比已有竹笋中重金属含量报道（表 3），本研究中竹笋重金属含量略低，可能与研究区域土壤质量有关。

2.4 竹笋对重金属富集系数

农产品对重金属的累积与土壤中该元素含量有一定的关系^[27]。由表 4可知，竹笋中As、Cu和Cd与土壤中该元素含量显著相关（P < 0.01），而竹笋中Pb和Cr与土壤中该元素含量相关性不显著。植物对重金属的累积能力以富集系数来表示（植物中某元素含量/该元素在土壤中含量），富集系数越大，富集能力越强。由表 5可知，竹笋可食部分对重金属富集能力由大到小为Cu > Cd > Cr > Pb > As，其中Cu的富集系数最大，其次为Cd，平均富集系数分别为3.3×10^-2和2.1×10^-2。黄昀等^[27]研究结果显示，柑橘果肉中Cd富集系数为4.7×10^-3，莴笋中Cd富集系数为1.1×10^-1，辣椒中Cd富集系数为5.1×10^-2，甘蓝中Cd富集系数为1.8×10^-2，与竹笋相比，不同蔬菜对Cd富集系数由大到小为莴笋 > 辣椒 > 竹笋 > 甘蓝 > 柑橘果肉。图 2及图 3结果表明，基地土壤中主要致险因子为Cd污染，但竹笋中重金属Cd含量远低于LY/T 1777—2008的限值，说明竹笋对Cd累积能力较低。

2.5 竹笋中重金属人群健康风险评价

虽然此次研究结果显示竹笋中重金属含量均在LY/T 1777—2008与GB 2762—2012限量范围内，但重金属在人体中代谢缓慢，可能会在人体中不断积累从而对人体产生长期的慢性损伤。因此，应综合考虑食用竹笋中重金属含量、人群暴露频率、暴露持续时间、食品日摄入量、参考暴露剂量和致癌与非致癌效应平均时间等参数，进行目标风险系数（THQ）及人体健康危害指数（HI）评价，评价结果见表 6及图 4。

目标风险系数THQ结果显示，各基地竹笋中重金属含量对人体健康风险较低，5种重金属THQ值均小于1。通过竹笋摄入重金属对成人和儿童造成的健康风险顺序均为Cu > As > Pb > Cd > Cr。虽然我国食品安全国家标准已废除Cu的限量标准，但研究结果显示Cu对人体的健康风险最高，绕二镇Cu的THQ最高达到0.31。此外，通过对比食用竹笋对成人和儿童造成的目标风险系数发现，重金属对儿童造成的健康风险明显高于成人。从多种重金属人体健康危害指数结果来看，不同竹笋生产基地5种重金属目标风险系数累加后的人体健康危害指数存在差异，各竹笋产区对成人HI为0.059~0.13，对儿童HI为0.25~0.57，高州乡HI最高，但均未超过1。吴倩^[28]对食用竹笋的摄入量进行调查发现，不同地区人群竹笋的摄入量差异较大，鲜竹笋每日摄入量范围0.07~757.58 g。当高州乡地区儿童每日摄入竹笋超过288.4 g时，摄入Cu、As、Pb、Cd和Cr的HI值将大于1，可能对儿童引起健康风险；当儿童每日摄入竹笋超过525.8 g时，摄入Cu的THQ值将大于1，可能对儿童引起急性毒性。虽然单一食品中重金属健康风险较低，但多种食物的摄入可能会导致人体积累的多种重金属HI值超过1，从而引起潜在的人体健康风险。

3 结论

（1）研究区竹笋生产基地土壤质量总体状况良好，但基地土壤中Pb、Cd和Cu含量略高于浙江省与江西省土壤背景值。江西省花桥镇、绕二镇基地土壤中Pb和Cd含量超出LY/T 1678—2014限量值。研究区竹笋生产基地土壤中Cd单项潜在生态危害系数最高，但生产基地综合潜在生态危害程度较低，仅江西省花桥镇基地处于中等生态危害程度。

（2）虽然江西省花桥镇、绕二镇竹笋生产基地土壤中Pb、Cd含量超标，但竹笋可食部分对重金属积累较少，竹笋中重金属Pb、Cr、Cd、As和Cu含量均未超出LY/T 1777—2008限量值。通过竹笋摄入Pb、Cr、Cd、As和Cu等5种重金属健康危害指数HI均低于USEPA推荐的最大可接受水平1.0，不会对暴露人群健康造成危害。