2017, Vol. 36文章信息
- 李三中, 徐华勤, 陈建安, 李建胜, 代枝兴, 刘光明, 杨晶, 赵俊龙, 王勇
- LI San-zhong, XU Hua-qin, CHEN Jian-an, LI Jian-sheng, DAI Zhi-xing, LIU Guang-ming, YANG Jing, ZHAO Jun-long, WANG Yong
- 某矿区砷碱渣堆场周边土壤重金属污染评价及潜在生态风险分析
- Pollutions and potential ecological risk of heavy metals in soils around waste arsenic-containing alkaline sites
- 农业环境科学学报, 2017, 36(6): 1141-1148
- Journal of Agro-Environment Science, 2017, 36(6): 1141-1148
- http://dx.doi.org/10.11654/jaes.2016-1678
文章历史
- 收稿日期: 2016-12-30
2. 湖南农业大学农学院, 长沙 410128;
3. 冷水江市环境保护监测站, 湖南 冷水江 417500
2. College of Agronomy, Hunan Agricultural University, Changsha 410128, China;
3. Lengshuijiang City Environmental Protection Monitoring Station, Lengshuijiang 417500, China
土壤是人类赖以生存的重要资源，其健康状况直接影响农产品的品质和安全，并威胁人类健康及生态安全[1]。人类活动的过度干扰，致使土壤污染日益凸显，尤其是重金属污染，已引起社会的高度关注[2-3]。掌握土壤环境中重金属的空间分布与污染程度，对治理土壤重金属污染以及预防重金属污染事件有着重要作用。
国内外对土壤重金属的来源分析、分布特征以及污染程度等都有初步研究[4-5]。自Häkanson[6]于1980年提出潜在生态风险指数评价方法以来，虽然有学者将潜在生态风险指数法运用于不同类型工业区周边土壤重金属研究[7-9]，但是少有专门对矿山开采和混合冶炼废渣（砷碱渣和炉渣）堆放场地周边土壤的重金属含量、来源、污染状况进行研究。冷水江锡矿山是我国锑冶炼最集中的地区，在火法炼锑时加入纯碱或烧碱对粗锑进行精炼过程中产生了大量砷碱渣，其中的砷及其化合物有剧毒且易溶于水，砷碱渣与一般固体废物（炉渣和建筑垃圾）一起被遗弃野外（称为野外混合渣）。经过近120年的开采、冶炼，使得土壤中重金属不断积累、富集，造成大面积土壤污染和潜在生态风险，对周边人群健康产生极大威胁，并曾引发附近居民重金属中毒事件[10]。据统计，锡矿山地区受重金属污染耕地面积共有2 054.9 hm2，其中已不再适合作为耕地利用的重度污染面积1 112.3 hm2，基本不适合耕种的中度污染土壤面积782.7 hm2，土壤轻度污染的面积129.7 hm2；石漠化面积达5 333.3 hm2，森林覆盖率仅为8%。为了解野外混合渣对环境的影响，探讨历史遗留环境问题，以锑冶炼核心区野外混合渣堆场周边土壤为研究对象，用单因子污染指数法、地累积指数法、潜在生态风险指数法进行污染特征和环境生态风险评价，并用多元统计方法判别污染来源，为混合渣堆场周边土壤重金属污染治理和生态修复提供参考依据。
1 材料与方法 1.1 研究区域概况冷水江市位于北纬27°30′49″~27°50′38″，东经111°18′57″~111°36′40″之间，市域面积439 km2，辖10个乡镇（办）和1个经济开发区，总人口38万，是一座典型的资源型工矿城市，属湘江保护与治理五大重点实施区域之一，是全国138个重金属污染重点防控区之一。地势南北高、中部低，呈不对称马鞍形，境内北部与南部均为山地，属于亚热带大陆性季风气候，光照充足，四季分明，年均气温16.5 ℃，年均降水量1648 mm。
锡矿山地区位于冷水江市西北部，总面积116 km2，总人口6.3万，是世界最大的锑产品生产、贸易、研发基地；锑探明储量超过200万t，居世界首位，为全国储量的三分之二，锑产量占全球的60%。污染核心区主要集中在锡矿山街道办事处，涉及11个村（居）的6410人，并影响到资江冷水江段和下游新化、安化及洞庭湖区的饮用水安全。锡矿山地区历史遗留野外混合渣主要分布于青丰河和涟溪河流域，矿山乡谭家村和锡矿山街道办事处辖区陶塘、光荣、长龙界、七星、七里江、艳山红、飞水岩、双木等居委会境内。遗留渣场总占地面积为281 500 m2。
1.2 样品采集和处理依据《土壤环境监测技术规范》（HJ/T 166—2004）[11]的规定及国家标准分析方法的要求，按照企业和堆场位置分布依地形在现有混合渣堆场周边土壤设16个采样点位，采集0~20 cm土壤样品48份，每个采样点采集3个样品，每个样品由2~4个分样组成，各分样充分混合后以四分法取1000 g土样于阴凉处风干，剔除杂物，研磨后过100目筛备用。采样点位布设位置见图 1。称量0.100 0 g备用样品，以体积比3:1:1:1的盐酸、硝酸、高氯酸、氢氟酸混合消解，加热冒烟直至蒸干，冷却后用1%的硝酸浸取定容至10 mL。以原子吸收分光光度计（北京普析，TAS-990F）测定Zn、Cu、Cr，以石墨炉原子吸收光谱仪（德国耶拿，AASZeenit600/650）测定Cd、Pb，采用原子荧光光度计（北京海光，AFS230）测定Hg、As。分析测试试剂均为优级纯，分析方法准确度和精密度采用国家一级土壤标准物质GBW07349和平行样品进行控制，回收率在95%~105%之间，相对误差在-5%~+5%。
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| 图 1堆渣场周边土壤采样点分布 Figure 1Distribution of sampling sites of escorial the surrounding soil |
单因子污染指数计算公式如下[12]：
式中：Pi为重金属i的单因子污染指数；Ci为样品中重金属实测质量分数，mg·kg-1；Si为重金属i的标准值，mg·kg-1，本文取《土壤环境质量标准》（GB 15618—1995）[13]三级标准；Pk为各点位单因子污染指数平均值。
通过将土壤污染物分担率按大小排序，可以评价确定土壤的主要污染项目，土壤污染物分担率（%）=单项污染物指数/各项污染物指数和×100[14]。
1.3.2 地累积指数法采用德国科学家Müller于1969年提出来的地累积指数（Igeo）法[15]，定量评价土壤中重金属污染累积程度，Igeo分级见表 3[17-18]。计算公式如下：
式中：Ci为样品中元素i的实测质量分数，mg·kg-1；Bi为参比值，即元素i的地球化学背景值，mg·kg-1，本研究取湖南省土壤背景值[16]（表 2）；1.5为各地岩石差异可能会引起背景值变动的系数。
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为比较各个点位的重金属综合污染程度，本研究引用均方根综合指数（RMS）[19]进行分析。计算公式为：
采用瑞典科学家Häkanson[6]于1980年提出的方法计算潜在生态风险指数（RI），计算公式如下：
式中：Ci为表层沉积物中重金属i的实测质量分数；Cis为重金属i的参比值，本研究采用湖南省土壤元素背景值[16]；Cif为重金属i的污染系数；Ti为重金属i的毒性响应系数（Hg 40、Cd 30、As 10、Pb 5、Cu 5、Cr 2、Zn 1），主要反映重金属的毒性水平和生物对重金属污染的敏感程度[6]；Ei为重金属i的潜在生态风险系数。
Ei和RI分级标准见表 1。
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土壤中Hg、As、Pb、Zn、Cd、Cu、Cr平均含量分别为2.61、209、41.3、209、3.49、4.34、45.7 mg·kg-1。其中Hg、As、Pb、Zn、Cd平均含量分别是背景值的22.5、13.3、1.39、2.21、27.7倍，Cu、Cr平均含量分别比背景值低10.8%和38.4%。As、Cd和Hg污染最明显。变异系数（CV）能够反映不同采样点之间数据的离散程度，一般认为CV≤10%为弱变异，10%＜CV＜100%为中等变异，CV≥100%为强变异[20-21]。除Cu（53%）、Cr（24%）外，其余重金属质量分数变异系数范围为110%~217%，属强变异类型，说明各点位重金属含量的空间分布差异很大。所有重金属（除Cr外）都不同程度地出现了极端值，各点位差异明显。Cd在S1、S2的质量分数最大，可能与锡矿山闪星锑业南炼厂的铟、镉生产线（已停产）有关。S1、S2位于研究区域南面，相距锡矿山闪星锑业南炼厂的铟、镉生产线直线距离约1.4 km，该铟、镉生产线排入大气的含镉烟粉尘受风向影响并沉降，造成该区域采样点土壤中镉含量较高。重金属描述性统计结果见表 2。
与《土壤环境质量标准》（GB 15618—1995）三级标准相比：所有点位Pb、Zn、Cr没有超过标准；As的超标率为75%，其中最大超标倍数为35.3倍；Cd、Hg超标率分别为43.75%和37.5%，最大超标倍数分别为30.6倍和4.59倍。单因子污染指数平均值Pk从大到小排列为As（6.95）＞Cd（3.49）＞Hg（1.74）＞Zn（0.50）＞Cr（0.15）＞Pb（0.08）＞Cu（0.06），污染物分担率主次与单因子污染指数平均值Pk排序相同（图 2），主要污染因子为As，其次是Cd、Hg。
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| 图 2重金属因子分担率 Figure 2Contribution rate of heavy metal factors |
表 3给出了不同采样点土壤的地累积指数分级和频数。所有样品中，土壤Cr属于无污染；Cu除S5外，也属于无污染；土壤Pb属于无污染和轻度污染的比例分别为81.3%和12.5%；土壤Zn属于无污染、轻度污染和偏中度污染分别占56.3%、25%和12.5%。总体上该区域Pb（-0.52）、Cu（-0.89）、Zn（-0.02）、Cr（-1.33）的Igeo处于无污染水平。Hg（3.04）、As（2.07）、Cd（1.32）是研究区域污染水平较高的元素，三者中度及以上污染分别占81.3%、56.3%、50%，其中25%、6.25%、18.8%的比例达到严重累积污染级别，说明大部分点位受到Hg、As、Cd严重污染。从空间分布来看，S5（4.27）的土壤综合污染均方根指数（RMS）最高，其累积污染程度是重污染。中等污染点位的RMS大小依次为S7（3.04）＞S15（2.68）＞S13（2.63）＞S8（2.50）＞S1（2.46）＞S2（2.38）＞S4（2.35）＞S11（2.27）＞S14（2.24）＞S16（2.18）。可能由于这些点位与原精锑冶炼企业及其堆渣场距离较近，粗锑精炼过程产生的砷碱渣随同炉渣就近倾倒于渣场，砷碱渣中重金属经雨水淋溶进入土壤，导致重金属在土壤中富集。RMS较低的点位所处位置大多为锑氧粉生产企业所在地及周边区域，锑氧粉生产过程中产生的炉渣为一般工业固体废物，因锑氧粉生产企业曾经生产精锑，所以这些企业的堆渣场中砷碱渣含量相对较少，造成的污染略轻。
2.3 重金属污染的可能来源土壤重金属元素之间的相关性，可反映元素之间的关联情况和地球化学性质，并推测可能的来源[22]。利用SPSS 22.0对重金属含量进行Spearman相关性分析。结果表明Pb和Cu、Zn、Cd，Cd和Zn、Cu呈现极其显著的相关性，Cd和Cu之间显著相关，其中Cu、Cd、Pb是亲硫元素，在土壤中能够与硫形成溶解度很低的硫化物，也能被铁锰氧化物或氢氧化物吸附[23]。
Hg、As和其他土壤重金属的相关性均不显著，Hg、As的平均质量分数分别超过背景值21.5、12.3倍，且Hg（110%）和As（125%）的变异系数达到强变异程度，表明Hg、As来自人为污染源。地球上6~8成的Hg由人类排放[24]，在一定的大气条件下可在大气中存在0.5~2年之久[25]，通常以干、湿沉降途径进入土壤[26]。据统计，冷水江2015年全市生产原煤338.5万t，发电64.61亿kWh，水泥239.1万t，锑品5.49万t，煤炭燃烧和金属冶炼是Hg、As的主要来源[27]。研究区周边曾长期存在的上百家土法冶炼企业，可能造成了土壤中Hg和As的累积。
用SPSS 22.0对重金属质量分数进行因子分析，KMO效度检验值为0.619，Bartlett球形度检验的P值小于显著性水平0.05，表明标准化后的数据适合用作因子分析[28]。根据特征值大于1的原则提取旋转后的2个主成分，方差累计贡献率为80.7%。第一主成分表现在Hg、As、Pb、Cu、Zn、Cd上有较高的正载荷（表 4），方差贡献率为65.4%。Hg、As、Pb是锑矿开采和冶炼过程中产生的伴生污染物，同时Pb又是机动车污染的标志性元素[29-30]，机动车在燃油燃烧和轮胎磨损过程中会释放Cu、Zn、Cd等元素[31]，所以第一主成分反映的是矿山开采、冶炼和交通运输对该区域土壤的污染。第二主成分的方差贡献率为15.3%，Cr在该主成分上有较高的正载荷，且质量分数均低于湖南省土壤含量背景值，其含量一般受地球化学的影响，主要为地质来源，受控于成土母质[32]。
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所有点位Pb、Cu、Zn、Cr的Ei值都不超过40，4种元素对该区域的生态环境具有较小的潜在生态风险。43.8%的采样点中As的Ei值小于40，中-严重等级占56.2%，研究区内As表现为“较重”生态风险水平；Hg的Ei值全部达到中等以上，其中62.5%为严重等级；Cd有75%处于中等到严重等级，其中严重等级为31.2%；Hg、Cd以900和832的平均生态风险系数分别贡献了48%和44%的风险值，在区域内处于严重风险水平。这表明Hg和Cd是最主要的生态风险控制因子，As贡献7%的生态风险值。Hg、Cd和As的Ei结果与污染分担率、地积累指数的主要贡献因子排序略有区别，与Hg、Cd的毒性系数比As高有关，但Hg、Cd和As的Ei值与其质量分数、地累积指数的空间分布基本一致（图 3）。
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| 图 3土壤Ei（Hg）、Ei（As）、Ei（Cd）和生态风险指数（RI）的空间分布 Figure 3Spatial distribution of Ei(Hg)、Ei(As)、Ei(Cd) and the potential ecological risk index (RI)in soils |
62.5%点位的潜在生态风险指数（RI）超过了“很强”风险等级，其他点位则是“强”等级，研究区域综合RI为1880，整体表现为“很强”等级生态风险。RI值处于前两位的点位是S5、S7，可能与S5位于已拆除的七星锑品厂场地，S7位于志荣锑业公司南面下风向有关。总体上看，三种方法的评价结果均表明Hg、Cd、As是主要污染因子，土壤受Hg、Cd、As的污染很严重。锡矿山地区已集中入库的无责任主体砷碱渣约10万t，还有67.2万t野外混合渣和超过1400万t其他二类工业固废裸露堆放，经雨水浸淋产生的渗滤水以及冶炼过程排放的废气、烟粉尘的干湿沉降是造成研究区域土壤重金属污染的重要原因。
本研究主要围绕锑冶炼核心区堆场周边土壤重金属开展，结合多种方法评价了研究区土壤重金属污染状况。根据现有企业生产情况以及锡矿山锑产业发展历史，建议在更大范围内进行土壤重金属污染调查，进一步研究重金属与土壤微生物、矿物质和有机物之间的相互作用，了解重金属元素赋存形态的改变及时空迁移变化规律，以评估研究区域重金属形态对生物有效性的影响，更准确地体现重金属对生物的实际危害，建立重金属不同化学形态与生物可利用性之间的相关关系。
3 结论（1）堆场周边土壤重金属中As的污染程度最大，点位超标率75%，最大质量分数为标准值的35.3倍，Cd、Hg超标率分别为43.8%和37.5%。重金属含量分布极不均匀，受人类生产活动干扰非常大，主要污染因子为As、Cd、Hg。
（2）地累积指数评价结果表明，Hg、As、Cd污染频率分别为100%、87.5%、75%。对照Igeo综合污染均方根指数，精锑冶炼企业及其堆渣场附近点位污染程度很高，点位S5的污染程度为重污染，锑氧粉企业附近堆渣场点位污染程度为中等污染，其余为偏中污染。
（3）因子分析结果显示：第一主成分反映的是矿山开采、冶炼和交通运输对该区域土壤的污染；第二主成分反映Cr受地球化学的影响，主要为地质来源。
（4）7种重金属平均潜在生态风险系数大小顺序为Hg（900）＞Cd（832）＞As（133）＞Pb（6.9）＞Cu（4.5）＞Zn（2.2）＞Cr（1.2）。研究区内所有点位Pb、Cu、Zn、Cr为低生态风险，Hg、Cd、As为严重生态风险的点位分别为62.5%、37.5%，6.2%。研究区域重金属综合潜在生态风险指数（RI）处于“很强”等级。
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