2018, Vol. 37文章信息
- 李园星露, 叶长城, 刘玉玲, 杨蕊嘉, 何钟响, 刘孝利, 铁柏清, 孙健
- LIYUAN Xing-lu, YE Chang-cheng, LIU Yu-ling, YANG Rui-jia, HE Zhong-xiang, LIU Xiao-li, TIE Bo-qing, SUN Jian
- 生物炭耦合水分管理对稻田土壤As-Cd生物有效性及稻米累积的影响
- Bioavailability of arsenic and cadmium, and their cumulative control in rice grown on arsenic-cadmium-contaminated paddy soils
- 农业环境科学学报, 2018, 37(4): 696-704
- Journal of Agro-Environment Science, 2018, 37(4): 696-704
- http://dx.doi.org/10.11654/jaes.2017-1505
文章历史
- 收稿日期: 2017-10-01
- 录用日期: 2017-02-08
2. 湖南省重金属污染耕地安全高效利用工程研究中心, 长沙 410013;
3. 广东工业大学环境科学与工程学院, 广州 510006
2. Engineering Research Center of Efficient Utilization of Heavy Metal Pollution Cultivated, Hunan Province, Changsha 410013, China;
3. School of Environmental Science and Engineering, Guangdong University of Technology, Guangzhou 510006, China
根据当前国内外重金属污染的特点，土壤中的重金属累积通常是伴生性或综合性的，很多情况下表现为2种或2种以上元素同时作用形成的复合污染[1]。湖南以“有色金属之乡”而闻名，土壤重金属污染治理刻不容缓[2-6]。周俊驰等[7]调查结果显示，湖南株洲某县耕地土壤受重金属Pb、Cd、Cr、Hg、As复合污染的高风险区域面积达到23.23 km2。土壤重金属复合污染严重影响区域农业安全生产布局及粮食安全。如今，利用原料广泛、成本低、具有较高环境稳定性的生物炭吸附污染物受到了广大学者的青睐。
生物炭(Biochar)是指生物有机质在缺氧或低氧环境中经过裂解后形成的固体产物[8]。稻壳炭是生物质炭的一种，其孔隙结构发达、比表面积较大，既能促进植物对营养元素的吸收[9]，又能提高水稻产量与品质[10]。Zwieten等[11]的研究结果表明稻壳炭中含有较多盐基离子，盐基离子可以通过吸附作用降低土壤中交换性氢离子和交换性铝离子，使土壤pH值升高，改善土壤的酸化问题。同时稻壳炭中富含大量活性硅，硅(Si)是土壤中丰度最高的元素，研究已证实它能够帮助植物克服各种环境胁迫[12]。竹炭是竹材裂解后得到具有接近于由五元环和六元环所组成的洋葱状富勒烯(C60)和展开的碳纳米管结构的特殊孔隙形状[13]，在形态结构、养分组成和生长特性等方面均有别于其他生物质原料[14]。Glaser等[15]研究发现，加入竹炭可引起土壤可交换性盐基离子明显增加，竹炭中的离子大多数不是以静电力作用存在的，而是作为可溶性盐的状态存在，它不仅是土壤改良剂，也是一种肥料。生物炭对重金属离子的吸附机制很多，目前用来解释的主要有表面静电吸附、阳离子交换、吸附-沉淀机制等[16]。大量的研究均表明，生物炭对Cd2+的吸附符合二级动力学模型，pH是影响生物炭吸附重金属Cd的重要因素。毛懿德等[17]研究结果也表明，生物炭的添加可提高土壤pH值，降低土壤交换态镉含量，从而降低重金属的生物有效性。而王荣萍等[18]研究发现，增加土壤水分含量，水稻植株中As含量显著增加，Cd、Cu、Zn含量则有不同程度的降低。因此在As-Cd复合污染土壤的治理中，生物炭联用水分管理对As、Cd之间的相互作用还有待进一步的研究。
目前，大量研究工作注重于生物炭对Cd等阳离子型重金属吸附，而对As等阴离子型重金属的吸附研究还比较薄弱。淹水条件下对单一重金属污染土壤修复研究也较多[19-20]，但对水分管理联合生物炭施用修复As-Cd复合污染水稻土的报道相对较少。基于此，研究不同生物炭施加结合淹水措施对Cd-As复合污染稻田土壤中Cd、As生物有效性及其稻米累积的影响，以期为Cd-As复合型污染土壤重金属活性阻控与水稻安全生产提供数据参考。
1 材料与方法 1.1 试验材料 1.1.1 供试水稻水稻品种：泰优390(湘审稻2013027)，系杂交迟熟晚稻，全生育期118 d。水稻幼苗是由湖南省株洲县南洲镇农技站根据当地农业习惯，进行田间育苗后提供，于2016年7月26日移栽，10月15日收割。
1.1.2 供试土壤试验土壤采集于湖南株洲市马家河镇新马村试验田0~20 cm耕作层。将采集到的土壤压碎、除去残根和杂物，均匀摊放在塑料盘上(30 cm×25 cm×5 cm)，放置在阴凉、洁净处自然风干，并经常翻倒。经测定，该土壤pH和Cd、As重金属含量见表 1。
由表 1可知，供试土壤pH＜6.5，属于偏酸性第四纪红壤，土壤中As、Cd的含量均超过国家土壤环境质量标准(GB 15618—1995)的二级标准，分别达到该标准的1.3倍与86.3倍，为As-Cd复合污染土壤。
1.1.3 供试材料生物炭购自浙江省农业科学院，主要理化性质见表 2。
试验盆栽桶为红色的聚乙烯材质桶，上口径为40 cm，下口径为35 cm，桶高为30 cm。每盆装入25 kg风干的土壤，统一将土壤分层填压至桶高28 cm处，并保持表土平整、湿润，于室外淹水1个月，待土壤稳定紧实后，土层可下沉至桶高25 cm处。土层表面积约为0.15 m2。
1.2 盆栽试验设计本文采用完全随机区组室外盆栽试验方案设计，具体试验处理技术见表 3。试验共设置6个处理：湿润灌溉(CK)、农艺措施淹水(WF)、竹炭(ZC)、竹炭结合淹水措施(ZF)、稻壳炭(GC)、稻壳炭结合淹水措施(GF)，每个处理水平重复3次。在水稻盆栽试验开展前，采集盆栽土壤样品，测定土壤理化性质，并于移栽前1周，根据正常的水稻栽培施肥技术和盆栽土表面积的换算，在每盆土壤中均匀地施加底肥(过磷酸钙6.5 g、脲素6.5 g、硝酸钾2 g)。分别于水稻不同时期采集土壤样品及成熟期水稻样品，测定水稻糙米中Cd、As的含量及土壤中Cd、As有效态、酸可提取态、TCLP提取态含量。
土壤pH[21]及氧化还原电位均采用FJA-6型氧化还原电位(ORP)去极化法全自动测定仪测定[22]。Cd弱酸可提取态采用重金属形态分析BCR法第一步(0.11 mol·L-1 CH3COOH)溶液提取[23]，所有样品处理过程均同时带试剂空白、平行样和质控样；用ICP-OES分析测定。土壤Cd和As的TCLP提取态采用毒性浸出实验方法提取[24]。全量Cd用HCl-HNO3-HF-HClO4[25]坩埚湿法消解土壤样品，土壤总As采用(1+1)王水水浴消解法提取(GB/T 22105—2008)，有效态Cd用0.1 mol·L-1 HCl提取[26]，有效态As参考DB35/T 859—2008中Na2HPO4的方法进行提取。
1.3.2 水稻样品采集与分析水稻样品采集后，先用自来水小心洗净根系，然后用去超纯水清洗，将植株根部用手工分离，在105 ℃杀青1 h，70 ℃烘至恒重。稻谷风干晒干后按农业部颁布标准《米质测定方法》(NY147—1988)除糙，分离出糙米和谷壳，所有样品粉碎过100目筛，全部装入自封袋内密封保存备用。水稻样品经混合酸[27](HNO3：HClO4=4：1)湿法消解、定容。
所有样品采用ICP-OES直接测定Cd的浓度，采用原子荧光法测定As的浓度。
1.4 数据处理本文数据采用Microsoft Excel 2013进行图表处理，运用SPSS 21.0进行多重差异显著性分析。
2 结果与分析 2.1 生物炭对污染土壤理化性质的影响由图 1可知，在水稻生育期内，添加生物炭并结合淹水措施处理的土壤pH均高于对照，呈现出先上升后下降再逐渐趋于平稳的状态。CK处理水稻全生育期土壤pH值无明显变化，成熟期与移栽前相比pH值略上升0.12个单位。WF处理波动最大，成熟期与移栽前相比pH值上升0.72个单位。其次是GC和GF处理，成熟期与幼苗期相比pH值分别上升0.31、0.70个单位。ZC、ZF处理pH值随水稻生长上升幅度较小，成熟期与移栽前相比pH值分别上升0.14、0.31个单位。
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| 不同小写字母表示不同时期同一处理在0.05水平下差异显著，邓肯法 图 1 添加生物炭对稻田土壤pH的影响 Figure 1 Effects of the biochar on basic properties(pH) of the tested paddy soils |
由图 2可知，在同一生育期，各处理之间Eh值差异显著，水稻全生育期土壤Eh呈现出下降趋势。CK处理水稻乳熟期土壤Eh值显著高于其他5种处理。全生育期WF处理分蘖期后土壤Eh值迅速下降，土壤由氧化状态迅速转化为还原状态。添加生物炭未做淹水的2种处理，乳熟期的土壤Eh值均高于WF处理，并始终处于氧化状态。添加生物炭的2种淹水处理乳熟期的土壤Eh值均略低于WF处理。
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| 图 2 添加生物炭对稻田土壤Eh的影响 Figure 2 Effects of the biochar on basic properties(Eh) of the tested paddy soils |
添加生物炭和进行农艺淹水措施均能显著降低Cd的有效态(EX-Cd)、酸可提取态(ACI-Cd)和TCLP提取态(TCLP-Cd)含量。
由表 4可知，与CK相比，3种淹水处理土壤中有效态Cd的降幅为30.96%~11.92%，其中WF、GF处理土壤中有效态Cd下降最为明显，分别是对照的0.74、0.69倍，两者未呈现出显著差异性。2种单一添加生物炭处理ZC、GC土壤中有效态Cd的含量相比CK分别降低了4.79%、9.46%，是对照的0.95、0.91倍，GC处理土壤有效态Cd降幅显著高于ZC处理。
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与CK相比，3种淹水处理土壤中酸可提取态Cd的降幅为57.64%~42.50%，其中ZF处理土壤酸可提取态Cd下降幅度最小，与GF处理呈现显著差异。ZC、GC仅添加生物炭的2种处理土壤中酸可提取态Cd的含量相比CK分别降低了35.90%、41.23%，其中GC处理降幅高于ZC处理，但两者无显著性差异。
土壤中WF、ZF、GF 3种淹水处理TCLP提取态Cd含量与CK相比分别下降了69.46%、60.28%、73.45%，分别是对照的0.31、0.39、0.26倍。单一添加生物炭的ZC、GC 2种处理土壤中TCLP提取态Cd相比CK分别降低了40.92%、53.09%，两者呈现出显著性差异。
2.3 添加生物炭对不同时期As形态的影响由表 5可知，与CK相比，3种淹水处理土壤中有效态As的涨幅为101.00%~55.61%，其中ZF、GF处理土壤中有效态As上升最为明显，分别是对照的2.00、1.84倍，两者未呈现出显著差异性。2种单一添加生物炭处理ZC、GC土壤中有效态As的含量相比CK分别上升了42.64%、18.33%，ZC处理土壤有效态As涨幅显著高于GC处理。
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土壤中WF、ZF、GF 3种淹水处理TCLP提取态As含量与CK相比分别上升了87.50%、169.44%、131.94%，分别是对照的1.87、2.69、2.31倍。单一添加生物炭的ZC、GC 2种处理土壤中TCLP提取态As相比CK分别升高了70.83%、41.67%，两者呈现出显著性差异。
2.4 添加生物炭对稻米Cd、As的影响从图 3可以看出，2种仅添加生物炭的ZC、GC处理糙米中Cd含量达到1.72、1.24 mg·kg-1，相比CK分别降低了16.50%、39.81%，对Cd的抑制作用GC显著优于ZC处理。与CK相比，3种淹水处理糙米中Cd的含量降低了51.46%~57.28%，GF抑制效果最佳，与ZF呈现显著性差异。ZF、GF 2种淹水配施生物炭处理间呈现显著性差异。各处理糙米的Cd含量均高于我国食品标准(0.20 mg·kg-1)。
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| 不同小写字母表示不同处理糙米中Cd含量在0.05水平下差异显著，不同大写字母表示不同处理糙米中As含量在0.05水平下差异显著(邓肯法) 图 3 生物炭对水稻糙米中Cd和As含量的影响 Figure 3 Effects of biochar on contents of Cd and As in brown rice |
2种仅添加生物炭的ZC、GC处理糙米中As含量达到0.26、0.23 mg·kg-1，相比CK分别上升27.24%、12.23%，对As的累积作用ZC高于GC处理，而GC与CK处理比较并无显著性差异。与CK相比，3种淹水处理糙米中As的含量均呈现出上升趋势，糙米中As的含量升高了39.74%~53.58%，ZF处理对糙米As累积效应最大，GF、WF累积效果次之，三者之间未呈现出显著性差异。
3 讨论 3.1 土壤pH、Eh对稻田土壤中Cd和As生物有效性的影响土壤中重金属的价态变化、迁移能力和生物毒性等都与土壤pH、Eh的变化密切相关。试验结果表明，5种处理均能使土壤中Cd有效态、酸可提取态和TCLP提取态有不同程度的下降(表 4)，土壤中As有效态和TCLP提取态有不同程度的升高(表 5)。
试验中，从水稻生长前期到后期，土壤Eh值整体呈下降趋势(图 2)。仅添加生物炭的ZC、GC 2种处理土壤pH值升高(图 1)。出现该现象的原因，一方面是由于生物炭表面存在能与H+结合的有机酸根-COO-和-O-等碱性基团及π电子作用[28]，另一方面，生物炭原料中含有Ca、Mg、K和Na等离子，热解过程中转化成金属氧化物、氢氧化物或碳酸盐等[29]，施加到土壤中后会中和土壤的酸度，从而使土壤pH提高[30]。相关学者也表明土壤pH的提高会增加土壤胶体上的负电荷，促进土壤对Cd的吸附，同时也会促进CdCO3和Cd(OH)2沉淀的生成，使污染土壤中的Cd由活性较高的可交换态向活性较低的形态转化，从而达到固定土壤中重金属Cd的目的[31]。段然等[32]的研究结果表明，生物炭的存在能一定程度上增强草酸活化磷矿粉对土壤中Cd的钝化效果。对于常以阴离子形式存在的As来说，土壤中重金属As的活性增加可能是生物炭引起土壤pH值升高造成的。一些学者研究表明，土壤pH值升高一方面使土壤溶液中OH-增多，OH-与砷酸根离子竞争吸附点位[33]，另一方面吸附在土壤铁氧化物表面的As发生解吸附，使得土壤As活性增加。此外还有研究认为，生物炭可通过提高溶解性磷含量，置换出固持的As，使As移动性增大[34]。吴萍萍等[35]研究发现，生物炭施用促进土壤中Cd和Cu由酸提取态向残渣态转化，却使As由无定形及弱结晶铁铝氧化物结合态向专性吸附态转化。生物炭添加能提高土壤As的活性，使得As的环境风险增加，这与本试验结果一致。
单一淹水WF处理，长期淹水降低了土壤氧化还原电位，从而增加了土壤中还原态铁、锰等阳离子和S2-等阴离子含量，而淹水后土壤pH逐渐升高，加剧了还原态阳离子与Cd2+的竞争吸附及还原态阴离子的共沉淀作用，从而降低土壤中重金属Cd的生物有效性[36]。崔晓丹等[37]的研究表明淹水处理使得土壤溶液中As浓度增加，淹水较干湿交替提高了As的移动性和有效性。这与本试验结果相同，淹水处理后土壤中As的形态含量有不同程度的上升(表 5)。出现该现象的原因可能是土壤淹水通过两条途径增加了As的有效性：As(Ⅴ)被还原为As(Ⅲ)，后者在铁氧化物表面的吸附弱于前者，从而更容易被释放到土壤溶液中；淹水条件下，Fe(Ⅲ)作为电子受体被还原成Fe(Ⅱ)，致使土壤中铁氧化物发生还原溶解，造成吸附于表面的As释放[38]。
生物炭结合淹水ZF、GF 2种处理比添加单一生物炭ZC、GC处理Cd的有效态、酸可提取态和TCLP提取态降幅更大(表 4)，而土壤中As有效态和TCLP提取态涨幅更大。出现该现象可能的原因是，淹水处理较未淹水处理的土壤相对缺氧，还原性更大，Eh值迅速下降，进一步加剧还原态阳离子与Cd2+的竞争吸附及还原态阴离子的共沉淀作用，Cd的生物有效性降低。同时伴随着土壤中Fe和As在微生物作用下的还原，As也从与土壤颗粒结合的形态向易溶态转移，从而使其有效性显著提高[39]。张燕等[40]通过室内土壤培养试验，发现淹水环境下添加玉米秸秆生物炭可显著提高土壤pH，降低Cd的生物有效性，阻控Cd向植株上部转运，但土壤可交换态As含量上升，增加了As的生物有效性，这与本试验结果一致。。
3.2 稻田土壤中Cd和As的生物有效性对水稻糙米中Cd和As吸收积累的影响生物炭作为一种碱性添加剂，可以有效改变有毒元素的形态，减少有毒元素对作物和环境的危害，有助于植物的正常发育。仅添加生物炭的ZC、GC 2种处理对糙米Cd有抑制作用，而对糙米As有富集作用。2种处理Cd的降幅分别达到16.50%、39.81%，GC处理显著优于ZC处理(图 3)。Zhang等[41]通过盆栽试验，研究了不同Cd胁迫浓度对水稻Cd积累情况的影响。结果表明，添加生物炭后，Cd含量和积累量虽仍保持增加趋势，但糙米Cd含量均有不同程度的降低，这与本试验结果相一致。鄂洋[42]研究表明，生物炭不会使水稻体自下而上的Cd运输发生迟滞现象，它通过减少水稻植株整体从土壤中摄取Cd的总量来降低水稻部分器官Cd含量与Cd积累量。张振宇[43]认为，生物炭施入土壤后，也可以通过增加水稻Cd库的相对容量，使籽粒Cd含量下降。而ZC、GC处理土壤对糙米As存在富集作用，糙米中As相比CK分别上升了27.24%、12.23%，分别达到0.26、0.23 mg·kg-1。Yin等[44]研究结果表明水稻秸秆生物炭可降低水稻根际区Cd的释放及水稻体内Cd的积累，但对As的释放和积累存在一定风险，这与本试验糙米中As含量升高的结论一致。出现该现象可能的原因是添加生物炭修复土壤，土壤中的As大量淋溶到土壤溶液中，从而使植物吸收量增加[45]。本试验数据还显示，不同原材料制备的生物炭处理对糙米中Cd的抑制、As的累积呈现出差异性。这可能是不同生物炭含碳量、CEC、比表面积等基本性质不同导致对As的吸附存在差异。另外稻壳炭中富含大量活性Si[46]，Si能将Cd2+沉积于根部细胞壁中，形成Si-Cd的复合物[47]，有效减少籽粒中Cd的积累。同时As(Ⅲ)和Si共用吸收通道，二者竞争吸收有效降低了水稻对As的吸收，从而减少As在籽粒中的积累[48]。
单一淹水WF处理能够显著降低水稻糙米中Cd的含量(图4)，而对糙米As具有累积效应，同时龙水波等[49]通过盆栽试验表明，淹水灌溉会导致糙米中As的含量上升，也与本试验WF处理结果相一致。ZF、GF 2种淹水处理与2种仅添加生物炭的ZC、GC处理糙米中Cd、As的升降规律相同，且2种淹水处理抑Cd效果优于单一添加生物炭处理，而As累积效应也高于单一生物炭处理，淹水与未淹水均呈现出显著性差异(图 3)。可能是淹水条件下，土壤pH进一步升高，理化性质的改变导致重金属在土壤中的形态发生变化，使糙米中Cd的吸收量大幅度减少，而加剧籽粒中As的累积。
4 结论(1) 相比CK，水稻全生育期5种处理Eh值均呈现下降趋势，而仅添加生物炭的ZC、GC 2种处理乳熟期显著高于配施生物炭的WF、ZF、GF 3种淹水处理，并始终处于弱还原状态。
(2) 各处理土壤pH值均呈现出迅速升高再逐渐下降最后趋于中性的趋势。
(3) 单一添加生物炭或施用生物炭结合农艺淹水措施均能显著降低土壤Cd的有效态、酸可提取态和TCLP提取态含量，但会显著升高As的有效态和TCLP提取态含量。生物炭可减少土壤中Cd的生物有效性，而会增加土壤中As溶出的风险。
(4) 仅添加生物炭的ZC、GC处理可降低土壤中Cd的生物有效性，降低籽粒中Cd的含量。增加土壤中As溶出的风险，籽粒中As的含量升高，但GC与CK处理并无显著性差异。添加GC可用于供试土壤Cd-As复合污染农田修复。
(5) WF单一淹水及ZF、GF淹水配施生物炭处理对重金属Cd污染稻田土壤修复具有重要意义。其中GF抑制效果最佳，与ZF呈现显著性差异，但会增加水稻生长环境中As的毒性。
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