地下水是地球上最丰富且分布最广泛的淡水资源，对于人类的生产生活、社会经济发展具有重要的意义。在我国北方地区，地下水是工农业生产和人民生活的主要水源，在一些干旱地区甚至是唯一的可利用水源。随着人类活动的增强，地下水水质已遭受不同程度的污染，评价地下水中污染物的人体健康风险，对于地下水污染防治、保障饮水安全至关重要。关于人体健康风险评价，国内外众多学者从原理、方法等角度开展了一系列的研究，为地下水污染的人体健康风险评价奠定了基础^[1-9]。传统的人体健康风险评价方法中，研究对象通常为点源污染，或抽象为均质同性的面源污染，对于污染物在随地下水流动弥散而导致的空间异质性缺乏考虑，评价结果缺乏预测性，且无法获得区域范围内健康风险的空间分布特征，不利于地下水污染的防治研究。GIS技术在人体健康风险评价领域的应用实现了从点状数据向面状信息的表达，在传统评价方法的基础上增强了风险空间变异性和空间分布特征提取的研究能力^[10-12]。

泾惠渠灌区是陕西省重要的粮食、蔬菜生产基地，地下水在灌区的工、农业生产以及居民生活中占有重要地位。截至2016年，灌区农村自来水普及率为82.5%，农村集中供水率为86.2%，部分居民仍以未经处理的浅层地下水作为主要生活用水。近年来灌区在高效发展农业生产的同时，以化肥、农药的残留物为主的污染物对灌区土壤及浅层地下水造成了不同程度的污染，这对当地的居民健康造成一定的风险^[13]。针对上述问题，本文在调查泾惠渠灌区农业生态环境状况的基础上，通过采集地下水样品进行分析测定，利用GIS和美国环境保护署（The United States Environmental Protection Agency，U.S.EPA）的人体健康风险评价模型对灌区地下水污染物的人体健康风险做出评价，分析污染物的人体健康风险空间分布特征和对不同人群的健康影响情况，以期为灌区地下水污染防治、保障居民健康提供科学依据。

1 材料与方法 1.1 研究区概况

泾惠渠灌区位于关中平原中部，西有泾河，南有渭河，东有石川河，北接渭北黄土台塬。灌区总面积约为1300 km²，灌溉设计面积903.3 km²，有效灌溉面积839.3 km²，包括泾阳、三原、高陵、临潼、阎良、富平等县（区）。灌区总体地势由西北向东南倾斜，海拔350～450 m之间，全区大部地势平坦（图 1）。灌区属于大陆性半干旱气候区，夏季气温高，雨量多而集中；冬季寒冷干燥，雨量稀少，蒸发作用较强烈。灌区属于大型井渠双灌灌区，是陕西省粮食主要产区之一，地下水利用超过区域水资源利用总量的50%^[14-15]。

1.2 样品采集与分析 1.2.1 样品采集

样品采集共选取47个采样点（图 1），采样点用GPS精准定位，有效覆盖整个灌区。采样过程按照《水质采样样品的保存和管理技术规定》（GB 12999—1991）和《环境水质质量保证手册》进行。采样时间为11月冬季停灌期，所取水样为灌溉井、居民水井抽取的浅层地下水，每个采样点采集3瓶样品，共141个样品。

1.2.2 样品处理与分析

对水质样品进行的分析项目主要有常规离子、pH、CO₂、总固体、Mn²⁺、Pb²⁺、Zn²⁺、As、Cr（Ⅵ）、Cd²⁺、Cu²⁺、Hg、NH₄⁺-N、NO₃^--N、NO₂^--N、色度、浊度。样品的分析测定由陕西省饮用水产品质量监督检测站完成。检测分析方法为原子吸收分光光度法、离子色谱法、氧化镁浸提扩散法、滴定法等。

1.3 污染评价

为明确具体污染物类型，以《生活饮用水卫生标准》（GB 5479—2006）中规定的各项指标作为标准值，利用单因子指数法进行污染评价，水质指数I_i的计算公式如下：

式中：C_i为第i项污染物实测值，mg·L^-1；C₀为第i项污染物的评价标准，mg·L^-1。

当I_i≤1时，表示水体未污染；当I_i>1时，表示水体污染。

1.4 人体健康风险评价

环境污染物可以通过呼吸道、消化道、皮肤等途径进入体内，地下水污染物则主要以经口暴露途径（饮水、食物）和经皮暴露途径（洗澡、游泳）进入人体^[16]。

1.4.1 经口暴露途径健康风险评价

对于经口暴露途径主要考虑饮水方式摄入污染物，致癌风险计算公式如下^[16]：

式中：Risk_Oral为经口暴露个体发生癌症的健康风险；exp为指数函数；CDI为单位体重日均暴露剂量，mg·kg^-1·d^-1；SF为致癌强度系数，mg·kg^-1·d^-1。

非致癌物质的风险量化使用非致癌危害商数（Noncancer Hazard Quotient，NCHQ）表示，其计算公式如下^[16]：

式中：NCHQ_Oral为经口暴露非致癌危害商数；CDI为单位体重日均暴露剂量，mg·kg^-1·d^-1；RfD为非致癌物质参考剂量，mg·kg^-1·d^-1。

CDI采用以下公式进行计算^[16]：

式中：CDI为目标个体通过饮水摄取特定化学物质的单位体重日均暴露剂量，mg·kg^-1·d^-1；C_w为水中特定化学物质的浓度，mg·L^-1；IR为摄食率，目标个体每日饮水的总量，L·d^-1；EF为暴露频率，目标个体一年中饮水的天数，d·a^-1；ED为暴露时长，表示目标个体一生中摄取包含特定化学物质饮用水的年数，a；BW为目标个体的体重，kg；AT为平均暴露剂量时间参数，d，用于计算平均暴露剂量，对于非致癌效应AT=ED× 365，对于致癌效应AT=74.68×365，74.68为第六次人口普查给出的陕西省人均期望寿命。

1.4.2 经皮暴露途径健康风险评价

皮肤接触暴露主要是通过游泳、沐浴途径发生，致癌风险计算公式如下^[16]：

式中：Risk_Dermal为经皮暴露个体发生癌症的健康风险；DAD为经皮暴露单位体重日均暴露剂量，mg·kg^-1·d^-1。

非致癌危害商数计算公式如下^[16]：

式中：NCHQ_Dermal为经皮暴露非致癌危害商数。

DAD计算公式如下^[17-18]：

式中：DA_event为单次接触的单位面积皮肤上的化学物质吸收剂量，mg·cm^-2；EV为单日内接触事件的发生次数；ED为暴露时长，表示目标个体一生中皮肤接触特定化学物质的年数，a；EF为平均每年发生的暴露频率，d·a^-1；SA为发生接触的皮肤表面积，cm²。

对于无机化学物质的DA_event使用如下公式进行计算^[17-18]：

式中：K_p为水中特定化学物质的皮肤渗透系数，cm·h^-1；C_w为水中特定化学物质的浓度，mg·cm^-3；t_event为单次接触事件的时间，h。

暴露剂量计算参数见表 1，取值根据中国实际情况和研究区居民生活习惯进行了相应的调整^[18-24]。其中IR对应的平均饮水量根据左娇蕾^[22]研究成果进行调整，均低于U.S.EPA默认值；经皮暴露途径中，EF按照中国北方人洗澡、游泳和日常洗漱的生活习惯，结合不同部位皮肤表面积，计算取值为200 d·a^-1；对于致癌效应AT，采用2010年第六次人口普查给出的陕西省人均期望寿命值计算；SA值根据王喆等^[24]研究成果计算；对暴露阶段，按照0～17岁划分为儿童，18岁及以上划分为成人。

U.S.EPA在综合危险信息系统（Integrated Risk Information System，IRIS）中公布了不同暴露途径下各类物质的毒理学特性参数。其中，经口暴露途径中，As为典型致癌物，NO₃^--N的致癌性则无明确的实验数据^[18-20]。对于Cr（Ⅵ），国际癌症研究机构IARC和U.S.EPA确定其为经呼吸途径的一级致癌物，但Cr（Ⅵ）经口途径致癌性尚不明确^[25]。在经皮暴露途径中，以上各物质对人体健康均有一定的危害。各污染物的毒理学特性参数见表 2^[18-20]。

当风险被具体量化后，即可以对潜在风险进行分析，主要是对风险程度和类型进行定性的描述。对于致癌物风险程度，通常按照指定的人体健康可接受的最大风险标准进行衡量，但目前国际上尚无统一的标准值，不同机构均制定了可接受风险水平，范围在1×10^-6～1×10^-4之间^[26]。结合研究区污染情况，本研究选择1×10^-4作为最大可接受风险水平来评价风险程度，即当致癌风险Risk大于1×10^-4时，受体承受的致癌风险在不可接受范围内；反之，受体所承受的风险在可接受范围内。

对于非致癌风险，U.S.EPA给出的限值为1，当非致癌危害商数NCHQ大于1时认为存在一定的健康风险。

1.4.3 人体健康总风险

假设每种化学物质对人体健康的危害毒性作用不存在协同或拮抗关系，而是呈现为简单的相加关系，则致癌总风险可表示为^[16]：

式中：Risk_T为致癌总风险；Risk_i为化学物质i的致癌风险。

非致癌总风险可表示为：

式中：HI为危害指数（Hazard Index，HI），即非致癌总风险；NCHQ_i为化学物质i的非致癌危害商数。

1.5 GIS空间分析与制图 1.5.1 水质数据处理

首先，利用ArcGIS9.3 ArcCatalog建立研究区空间数据库及相应的要素集合；然后，在ArcMap中导入采样点坐标数据并将水质分析结果作为属性数据加入到图层；再次，采用ArcGIS的地统计分析（Geostatistical Analyst）模块Kriging方法插值，形成覆盖研究区的水质数据，采用栅格数据格式存储，分辨率为100 m×100 m。

1.5.2 污染特征分析

在空间插值的基础上，以水质分析插值数据为输入项，根据式（1）利用ArcToolbox地图代数工具计算水质指数I_i，获得水质指数空间分布特征数据，然后利用重分类工具按照I_i>1确定污染范围，根据I_i>1对应的像元个数计算超标面积百分比，并利用栅格统计工具计算I_i的最小值、最大值和平均值，以便获得污染情况的统计数据。

1.5.3 人体健康风险计算

将主要污染物的空间分布数据作为输入数据源，根据式（2）～式（10），利用ArcToolbox地图代数工具分别计算经皮暴露途径和经口暴露途径的人体健康风险，计算结果以栅格数据格式存储。利用ArcMap在人体健康风险图层上进行等值线分析，标示致癌物的1×10^-4致癌风险指示线，而对非致癌物则按照1.0为间距绘制NCHQ等值线，从而绘制健康风险分布特征图。

2 结果与讨论 2.1 污染评价

水质分析结果显示，研究区地下水中对人体健康构成危害的As、Cr（Ⅵ）、NO₃^--N均有检出，通过单因子污染评价与GIS分析可知，依据《生活饮用水卫生标准》（GB 5479—2006），As、Cr（Ⅵ）和NO₃^--N存在不同程度超标现象，三者的污染评价结果见表 3。

As高值区主要出现在高陵区的榆楚以北、阎良区的武屯镇以南，其他地区也均有检出，含量超过标准值0.01 mg·L^-1的面积比例为2.58%。Cr（Ⅵ）高值区出现在三原县的大程镇，含量超过标准值0.05 mg·L^-1的面积比例为38.99%。NO₃^--N含量超过标准值10 mg·L^-1的面积比例达99.40%，全区浅层地下水硝酸盐污染严重。根据污染评价结果，重点对As、Cr（Ⅵ）、NO₃^--N存在的人体健康风险进行评价。

2.2 人体健康风险评价 2.2.1 单因子健康风险评价

结合人体健康风险评价模型与ArcGIS空间分析，使用IRIS数据库提供的As、Cr（Ⅵ）、NO₃^--N的毒性数据进行分析计算，得到地下水污染物引起的平均健康风险数据（表 4）。

As的人体健康风险空间分布特征如图 2所示，其人体健康风险高值区主要集中于阎良、高陵和三原局部区域。综合表 4的统计数据可知，研究区内成人罹患癌症的风险水平平均值明显高于儿童，成年男性承担风险高于成年女性，最高达3.73×10^-4，超出可接受风险水平。从风险分布特征角度分析，对于致癌风险大于1×10^-4的区域界定为暴露人群患癌潜在区域，据此对研究区进行分类统计，结果显示成年男性和成年女性患癌的潜在区域面积比例为45.82%和39.82%，儿童患癌的潜在区域面积比例为0.99%。

对于As所造成的非致癌性危害，成年男性面临的风险略高于成年女性，最高值分别为1.887 1和1.737 4，儿童面临的风险明显高于成人，其NCHQ平均值为1.209 3，最高值则达到4.220 0。从分布特征角度分析，对于非致癌危害商数大于1的区域界定为暴露人群患病潜在区域，统计结果显示儿童患病潜在区域面积比例为69.19%，成年男性和成年女性患病潜在区域面积分别为2.05%和1.88%。

在暴露途径方面，As的致癌风险主要集中在经口暴露途径，平均高出经皮暴露途径2个数量级，非致癌风险主要集中在经口暴露途径，其数值约为经皮暴露途径的200倍。

Cr（Ⅵ）的人体健康风险空间分布特征如图 3所示，其人体健康风险高值区主要集中于三原县的大程镇附近。综合表 4的统计数据可知，与As的健康风险类似，对于Cr（Ⅵ）所造成的非致癌性危害，成年男性面临的风险略高于成年女性，最高值分别为3.540 2和3.375 9，儿童面临的风险明显高于成人，其NCHQ平均值为1.576 0，最高值则达到8.693 7。在暴露途径方面，Cr（Ⅵ）经皮暴露途径与经口暴露途径带来的非致癌风险比例约为1/2.5，该数值远高于As和NO₃^--N，这说明与其他污染物相比，Cr（Ⅵ）通过皮肤被人体吸收的剂量更高，其经皮暴露风险以及带来的健康问题应引起关注。从分布特征角度分析，儿童患病的潜在区域面积比例为69.06%，而成年男性和成年女性患病的潜在区域面积分别为12.74%和12.14%。

NO₃^--N的人体健康风险空间分布特征如图 4所示，其人体健康风险高值区主要集中于三原县的渠岸、高陵区与临潼区交界处，呈西北至东南的条带状分布。通过表 4的统计数据可知，对于NO₃^--N所造成的非致癌性危害，成年男性面临的风险略高于成年女性，最高值分别为1.541 6和1.419 4，儿童面临的风险高于成人，其NCHQ平均值为1.245 8。在暴露途径方面，NO₃^--N经皮暴露途径与经口暴露途径带来的非致癌风险比例约为1/200，经口暴露途径是造成健康风险的主要途径。从分布特征角度分析，儿童患病的潜在区域面积比例为66.55%，而成年男性和成年女性患病的潜在区域面积分别为1.21%和1.12%。

2.2.2 健康总风险评价

由于本次评价的致癌物只有As，无需对致癌总风险进行分析，故健康总风险评价仅对非致癌总风险进行讨论。经过ArcGIS叠加分析后的非致癌总风险空间分布特征如图 5所示。统计分析显示，成年男性所承担的非致癌总风险最小值为0.346 8，最大值为5.193 0，平均值为1.736 1，超过限值1的区域面积比例达98.60%；成年女性所承担的非致癌总风险最小值为0.323 8，最大值为4.897 6，平均值为1.619 5，超过限值1的区域面积比例达90.79%；儿童承担的非致癌总风险最小值为0.806 9，最大值为12.405 1，平均值为4.031 1，超过限值1的区域面积比例达99.99%。研究区地下水污染的非致癌总风险值较大，各类污染物对当地居民健康产生了一定的威胁。

综上所述，三种污染物的致癌风险方面，As具有较为明显的危害性，三种污染物的非致癌风险NCHQ平均值大小排序为Cr（Ⅵ）>NO₃^--N>As，危害面积排序为As>Cr（Ⅵ）>NO₃^--N，综合而言Cr（Ⅵ）的非致癌危害性最大。在两种暴露途径中，经口暴露是污染物带来健康风险的最主要途径，但Cr（Ⅵ）通过皮肤被人体吸收的剂量比例要明显高于As和NO₃^--N，其对人体皮肤带来的健康危害应引起注意。

为了进一步制定合理的污染治理措施，达到改善环境质量、保障人体健康的目标，对三种污染物来源进行了简要分析：灌区地下水中的As主要来源于土壤，灌区土壤中As含量与土壤母质有关，在农业生产过程中含As农药的施用在一定程度上增加了土壤中As的含量，长期灌溉导致土壤中As通过淋滤向地下水迁移，局部高含量区域可能是工业废水或含As农药原液随降水入渗进入地下水含水层形成的点源污染。工业废水的排放是造成地下水中Cr（Ⅵ）含量较高的一个重要原因，灌区北部的清峪河流经Cr（Ⅵ）含量较高的区域，跨越三原、阎良两区县，灌溉过程中引用污染较严重的清峪河水，使含有Cr（Ⅵ）的污水经地表入渗到地下水含水层，最终滞留在含水层中，致使该区域Cr（Ⅵ）含量过高。化肥和农家肥施用形成的农业面源污染是造成灌区浅层地下水NO₃^--N污染的主要原因。此外，灌区工业发展迅速，食品业、饲料加工业占有很大比例，生产中形成的含氮工业污水和工业垃圾都会造成地下水NO₃^--N含量的增加，其中三原县部分地区受工业污染较为严重，地下水中NO₃^--N含量较高。

从污染物来源分析，As、Cr（Ⅵ）以点源污染为主，比较易于从根源上进行治理；而NO₃^--N则主要来源于化肥残留物、有机物分解，对于以农业、畜牧业为主要产业的泾惠渠灌区而言，NO₃^--N污染无论从时间延续上和空间分布上都更具有普遍性，其长期健康风险高于As、Cr（Ⅵ），治理难度也较大。因此，应首先加强As、Cr（Ⅵ）的污染源治理，尽快降低As、Cr（Ⅵ）污染带来的超额健康风险，对NO₃^--N污染需要从农业生产方式、灌溉施肥技术、产业结构等方面综合治理，逐步降低NO₃^--N污染带来的健康风险。

评价结果显示，As、Cr（Ⅵ）均存在污染评价水质指数较低但超额风险面积大、局部风险较高的情况，对此从地下水污染情况与健康风险之间的相关性分析。以As为例，依据《生活饮用水卫生标准》（GB 5479—1985）阈值0.05 mg·L^-1，则As超标面积为0%，依据《生活饮用水卫生标准》（GB 5479—2006）阈值0.01 mg·L^-1，As的超标面积为2.58%，其致癌最大超额风险面积为45.82%，以1×10^-4临界风险值统计评价结果中风险区域对应的水As含量约为≥0.005 mg·L^-1，该值均低于早期和现行标准阈值。而相关研究表明长期饮用含As量为0.005～0.010 mg·L^-1的饮用水也会造成健康危害^[27]。人体健康风险基于不同人群的暴露参数和污染物毒理学特性参数进行分析，污染物的评价标准也应该分区域分目标制定。因此，随着评价标准的改变，其污染评价结果也发生变化，单纯从污染情况来判断健康风险存在一定的不确定性，对此相关文献也进行过论述^[28]。此外，由表 4可知，As、Cr（Ⅵ）的平均健康风险值均接近或低于给定的风险阈值，从污染物来源分析来看其局部极高风险均来源于点源污染。

需要指出，评价结果具有不确定性，GIS空间插值对数据的精确性有一定影响，评价是基于最大暴露场景而设定的参数，因此实际风险与分析结果之间可能存在一定的偏差，但仍应对其引起足够重视并制定相应措施予以治理。针对以上不确定性问题，可通过缩短采样时间间隔、增加采样点密度提高GIS空间插值精确性，根据当地居民的生活习惯和个体特征划分评价人群进行精准评价，以降低分析结果与实际风险之间的偏差，提高健康风险评价的科学性与实用性。

3 结论

（1）泾惠渠灌区地下水的污染物主要为As、Cr（Ⅵ）、NO₃^--N。As高值区主要出现在高陵区的榆楚以北、阎良区的武屯镇以南，其他地区也均有检出；Cr（Ⅵ）高值区出现在三原县的大程镇；NO₃^--N高值区主要集中于三原县的渠岸、高陵区与临潼区交界处，全区浅层地下水硝酸盐污染严重。

（2）人体健康风险评价结果表明，研究区地下水中As对成人的致癌风险最高达3.73×10^-4，明显超出限值1.00×10^-4，长期暴露对当地居民带来的罹患癌症的超额风险较高。As、Cr（Ⅵ）、NO₃^--N的长期暴露会对当地居民健康造成非致癌伤害，三种污染物的非致癌风险值按大小排序为Cr（Ⅵ）>NO₃^--N>As，其中Cr（Ⅵ）对儿童的非致癌风险最高达8.693 7，远超限值1，危害性最大。

（3）空间分布特征方面，As的超额致癌风险区域面积比例最高为45.82%，As、Cr（Ⅵ）、NO₃^--N的超额非致癌风险区域面积比例达69.19%、69.06%和66.55%，超额非致癌总风险区域几乎覆盖整个研究区，对居民用水安全有一定影响，应加强对As、Cr（Ⅵ）和NO₃^--N的污染防治。

（4）GIS能较好地应用于人体健康风险评价的风险空间分布特征获取、信息可视化和暴露风险统计分析。