2019, Vol. 38
2. 东北大学秦皇岛分校资源与材料学院, 河北 秦皇岛 066004
2. School of Resources and Materials, Northeastern University at Qinhuangdao, Qinhuangdao 066004, China
2015年中国耕地地球化学调查报告显示，土壤重金属中-重度污染或超标的点位比例占2.5%，覆盖面积233万hm2，轻微-轻度污染或超标的点位比例占5.7%，覆盖面积527万hm2[1]。土壤是重金属和其他污染物通过各种途径汇集的主要介质，国内外研究表明造成土壤重金属污染的途径：一方面来源于土壤母质，即成土过程中形成的重金属，几乎分布于各土壤深度。另一方面来源于人类活动，包括农业生产过程中的化肥农药施用、畜禽养殖、工业废弃物排放（发电厂、燃料燃烧、冶金、汽车修理厂、化工等）、工业及生活垃圾无序堆放、矿冶活动、公路交通运输（废气排放、轮胎磨损、道路侵蚀释放颗粒）等，这些源于人类活动的污染通常分布在0~40 cm的表层土壤[2]。土壤中高含量的重金属能够引起土壤功能失调，土壤环境质量恶化以及作物产量降低，并最终可通过食物链富集影响人类健康。例如，Cd能够导致前列腺增生性病变、肺癌和其他慢性疾病。即使是必需元素，例如Zn，如果含量过高也可能对健康造成损害，可以对神经系统及智商发育造成不可逆的伤害。通常，生物暴露于重金属可能会导致皮肤过敏、炎症、免疫系统损伤和诱发癌症风险[3]。因此，土壤重金属污染问题应该引起高度重视和深入研究。
本研究所选取的样品采集区域位于湖南省中部，粮食作物以水稻为主，国内外近期已有一些关于湖南省土壤重金属污染研究的报道。如Ding等[4]曾对湖南省郴州市苏仙区矿区周围区域的Pb、As、Cu和Zn污染情况进行了空间插值研究；Yi等[5]曾采集湖南省长株潭地区4种污染类型水田中（矿区、畜禽养殖区、郊区、对照区）0~10 cm土壤样品22个，并对应采集了大气、灌溉水、肥料样品等，分析了Cd、Pb、Cr、As、Hg 5种重金属的输入输出通量；Li等[6]结合文献数据调查研究，分别获得了2007—2016年期间的105、122、95、100、85、103、102、62个Cd、Pb、Cr、As、Hg、Zn、Cu、Ni的数据信息，结合统计分析，研究发现湖南省土壤重金属的平均值明显高于背景值，Cd、Pb、Cr、As、Hg、Cu和Zn分别是背景值的10.76、2.05、1.16、1.55、1.75、1.53、1.66倍，同时Ni的含量低于背景值。综上所述，当前国内外有关湖南省土壤重金属的污染调查研究，存在调查取样量少、不能全面反映土壤污染情况的问题，且当前文献中尚未见有关湖南省该县稻田土壤污染情况的详细报道，基于此，结合近年来农业农村部在湖南省土壤重金属污染例行监测中的调查结果，本研究选取湖南省该县土壤样品中的Cd、Pb、Cr、As、Hg 5种重金属作为分析对象，通过格网布点法，以及在高污染风险区加大样品采集密度的方式，共采集土壤样品4171个，在此基础上，结合单污染指数法、综合污染指数法、地累积指数法和潜在生态危害指数法评估稻田土壤的污染状况及生态风险，并结合地统计信息绘图技术、条件推理树模型及主成分分析研究湖南省某县稻田土壤中重金属的来源，该研究将有助于填补湖南省该县稻米主产区产地土壤环境污染研究的空白，并且有助于该县土壤环境数据库的建立和稻米禁产区的划分，从而为该县稻米主产区农田土壤重金属污染防治提供指导。
1 材料与方法 1.1 样品采集与分析如图 1所示，样品采集地点位于湖南省某县，共包含23个乡镇，根据稻田分布状况共布设4171个土壤表层（0~20 cm）采样点，每个样品代表面积约为10 hm2，每个样品由4~6个子样混合组成，采样时记录采样点经纬度坐标。土壤样品在室内自然风干，利用四分法取适量土样混合，剔除植物残体、杂草、石粒等杂物后磨碎，过10目和100目筛，密封干燥保存。
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图 1 湖南省某县稻田土壤采样分布图 Figure 1 Paddy soil sampling distribution map in a county, Hunan |
土壤pH测定参考农业标准NY/T 1377—2007[7]，采用1:2.5土液比浸提。重金属Cd、Pb、Cr含量测定采用湿法消解法，参照环境标准HJ 766—2015，并作适当调整，准确称取0.100 0 g土壤样品，采用硝酸-氢氟酸-高氯酸三酸混合液消解后采用ICP-MS（安捷伦7700x）检测重金属Cd、Pb、Cr含量[8]。另外，准确称取0.500 0 g土壤样品，50%王水微波消解后采用原子荧光法检测As、Hg含量，仪器为吉天AFS-9130[9-10]。试验通过添加5%平行样品、2%盲样、每组消解炉上设定一组标准物质、测定过程中添加2%~5%监控点及抽样复测等方式控制检测精密度及准确度。
1.2 土壤重金属污染评价方法单项污染指数反映了各个重金属元素的污染程度，其计算公式为：
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式中：Pi为重金属i的单项污染指数；Ci为重金属i在土壤中的实测含量，mg∙kg-1；Si为重金属i在土壤中的污染风险筛选值，mg∙kg-1。本研究采用《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（GB 15618—2018）中规定的农用地土壤污染风险筛选值对该稻田土壤重金属污染状况进行评价（表 1）[11]。根据Pi值0~3将污染等级分为4级：Pi≤1、1 < Pi≤2、2 < Pi ≤3和Pi > 3分别对应“非污染”、“轻度污染”、“中度污染”、“重度污染” 4个水平[12]。
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表 1 土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（mg∙kg-1） Table 1 Soil environmental quality risk control standard for soil contamination of agricultural land(mg∙kg-1) |
内梅罗污染指数法的计算公式为：
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式中：（Ci/Si）max是土壤中重金属单项污染指数的最大值；（Ci/Si）ave是土壤重金属单项污染指数的平均值。根据P综值0~3将污染等级分为5级：P综≤0.7、0.7 < P综≤1.0、1 < P综≤2、2 < P综≤3和3 < P综分别对应“安全”、“警戒限”、“轻污染”、“中污染”、“重污染”5个水平[13]。
地累积指数法（Index of geo accumulation，Igeo）的计算公式为：
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式中：Ci为重金属i在土壤中的实测含量，mg∙kg-1；Bi为重金属i在土壤中的背景值，mg∙kg-1。Igeo可分为7级：Igeo≤0，土壤无污染；0 < Igeo≤1，土壤轻微污染；1 < Igeo≤ 2，土壤中度污染；2 < Igeo≤3，土壤中强污染；3 < Igeo≤4，土壤强污染；4 < Igeo≤5，土壤很强污染；Igeo > 5，土壤极强污染[14]。
1.3 土壤重金属生态风险评价方法潜在生态危害指数法是由瑞典科学家Hakanson创建，该方法将重金属环境生态效应与毒理学相结合，衡量重金属污染物对生物体的潜在危害[15]。其计算公式为：
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式中：RI为某一点土壤多种重金属的综合潜在生态危害指数；Eri为土壤中某一重金属的潜在生态危害指数；Tri为第i种重金属的毒性系数；Cfi为第i种重金属的污染系数；Ci为第i种重金属在土壤中的实测含量，mg∙kg-1；Cni为第i种重金属的农用地土壤污染风险管控标准值，mg∙kg-1。重金属Cd、Pb、Cr、As、Hg的毒性系数分别为30、5、2、10、40 [16]。如表 2所示，根据重金属潜在生态危害指数的大小，可将潜在生态风险分为5个等级。
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表 2 单项和综合潜在生态危害指数 Table 2 Index of single factor and comprehensive ecological risk |
采用SPSS 22.0软件，对湖南省某县稻田土壤中5种重金属含量进行主成分分析，采用KMO（KaiserMeyer-Olkin）和Bartlett（Bartlett-test of Sphericity）法对原始数据集进行主成分分析适宜性检验[17]。主成分的选取是根据特征值大于1的原则，进行最大极差法旋转分析，对具有相似特征的金属及类金属进行分组，目的是鉴定土壤重金属的潜在污染来源，包括自然活动和人为活动[18-20]。基于地信息统计科学（Geo- graphical information science，GIS）的绘图方法是一种调查重金属污染的有效工具[21-22]，当前研究采用Arc- GIS 10.2构建土壤重金属污染空间分布图分析相关空间数据。条件推理树模型作为递归划分步骤的优化，将变量选择与分裂过程进行分离，从而形成了变量筛选、分裂方法选择、前两步的递归应用三个步骤。与决策推理树模型相比，条件推理树除了具有避免偏倚和过度拟合的基本功能外，在避免错误分裂的长度控制、缺失值处理、多变量广泛应用的灵活性、较好地解释诊断功能等方面均具有较好的优势。因此，本研究选择条件推理树模型，对影响重金属污染空间分布的参数进行确切筛查，从而明确各影响因素的影响能力[23]。条件推理树模型的建立是采用R软件，通过加载rattle程序包，利用其中的Conditonal Tree功能，将因变量Cd与自变量（企业、采矿、单位农田畜禽粪便承载量等）相关联，通过设置最小分裂长度、最大分裂深度实现数据的关联分析。
2 结果与讨论 2.1 土壤pH和重金属含量如表 3所示，湖南省某县稻田土壤pH平均值为5.95，范围在4.28~8.38，其中pH小于6.5的点位占82.3%（3434/4172），说明该县稻田土壤pH以酸性为主。土壤中重金属Cd、Pb、Cr、As、Hg的平均含量分别为0.729、49.9、79.2、19.8、0.244 mg∙kg-1，分别是该地区土壤背景值的7.29、1.85、1.16、1.41、2.44倍，均超过土壤平均背景值[24]，相应的超背景值点位所占比例分别为99.7%、97.70%、66.4%、69.5%、95.3%，这5种重金属的超背景程度排序为Cd > Pb > Hg > As > Cr。与《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（GB 15618—2018）中规定的农用地土壤污染风险筛选值相比，Cd、Pb、Cr、As、Hg超标率分别为80.4%、2.49%、0.12%、6.59%、17.4%，污染程度排序为Cd > Hg > As > Pb > Cr。
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表 3 农田土壤pH和重金属含量参数统计 Table 3 Descriptive statistics of pH and heavy metal concentrations in farmland soil |
根据《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（GB 15618—2018）中规定的农用地土壤污染风险筛选值[12]，利用单项污染指数法和内梅罗综合污染指数法，对本研究中农田土壤重金属污染状况进行评价，农田土壤Cd、Pb、Cr、As、Hg的单项污染指数范围分别为0.075~53.3、0.003~53.8、0.075~13.2、0.019~ 22.6、0.006~11.9，表明土壤均受到不同程度的重金属污染，污染程度分级如表 4所示。Cd重度污染以上点位数达到9.33%，轻度污染及以上点位数为81.2%，As未受污染点位数达到93.0%，Hg未受污染点位数达到96.4%，Pb、Cr未受污染点位数达到80%以上，说明该县稻田土壤中主要存在不同程度的Cd污染。综合污染指数反映了土壤中5种重金属的综合污染状况，综合污染指数大于3的重污染点位数占14.2%，轻污染及以上点位数占74.9%，说明该区域稻田土壤受到一定程度的重金属污染。
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表 4 单项及综合污染指数分布（%） Table 4 The distribution of single pollution index and comprehensive pollution index(%) |
地累积指数是用来表征沉积物和土壤中重金属富集程度的常用指标，它不仅可以反映重金属的自然变化特征，还可以判别人为活动对环境的影响。根据湖南省该地区土壤背景值[24]，由公式计算得到的5种重金属的地累积指数如表 5所示，5种重金属Igeo的大小顺序为Cd（2.01） > Hg（0.46） > Pb（0.22） > As（-0.29） > Cr（-0.42）。Cd强污染及以上点位数占7.62%，Cd轻微污染及以上点位数为99.4%，Hg轻微污染及以上点位数占76.5%，Pb轻微污染及以上点位数占70.1%，As轻微污染及以上点位数占24.7%，无污染点位数占75.3%，Cr轻微污染及以上点位数占12.1%，其余87.9%点位属于无污染。据此可以推断，该农田土壤中Cd、Hg、Pb、As的含量很可能受到了人类活动的影响，且影响程度大小顺序为Cd > Hg > Pb > As > Cr。
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表 5 地累积指数分布 Table 5 The distribution of index of geo accumulation |
Cd、Pb、Cr、As、Hg的潜在生态危害指数平均值分别为56.0、2.53、0.616、6.82、18.9。土壤重金属的单项和综合潜在生态危害指数分布如表 6所示，Cr、Pb的潜在生态危害指数均小于40，表明在该区域农田土壤中重金属Cr、Pb的生态风险较低，处于轻微风险水平。As处于轻微水平的点位数占99.4%，中等以上水平的点位数仅占0.6%。Hg处于轻微水平的点位数占96.4%，中等以上水平的点位数占3.6%。Cd的生态风险最强，其中处于强污染及以上水平的点位占12.5%，处于中等污染及以下水平的点位占87.5%，处于轻微污染水平的点位占42.1%。综合潜在生态危害指数的均值为84.9（范围为10.9~1648），总体处于轻微污染水平，其中生态风险程度为轻微及以下的点位占94.3%，中等、强、很强、极强的点位各占4.39%、0.96%、0.26%、0.12%。各种重金属对综合潜在生态危害的贡献率等于其单项潜在生态危害指数与综合潜在生态危害指数的比值，其中Cd对综合潜在生态危害的贡献率为65.97%，是该农田生态风险的主要来源（图 2）。
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表 6 单项及综合潜在生态危害指数分布（%） Table 6 Index of single factor and comprehensive ecological risk(%) |
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图 2 重金属元素对潜在生态危害的贡献率 Figure 2 The contribution rate of heavy metals to potential ecological risk s |
采用地质统计学插值法可以明确污染物的空间分布特征，并且可以将污染源分布通过空间叠加方式确定源的贡献[21-22]，因此，研究采用空间插值法对综合潜在生态危害贡献率最大的Cd污染来源进行了分析。如图 3所示，Cd污染呈现北高南低，东高西低的趋势，高Cd分布区主要位于湖南省某县工业分布区，与我们所收集的工矿企业信息数据保持一致。但采用空间差值法无法引入更多参数来量化因子的影响力，为确切筛查出影响Cd空间分布的参数，明确各影响因素的影响能力，研究进一步采用条件推理树模型对重金属Cd的污染来源进行分析。如图 4所示，结合条件推理树模型的建立，研究发现造成Cd污染的第一贡献要素为造成点源污染的企业距离，其次分别为距离采矿企业的距离、影响稻米产量的农业投入品、畜禽粪便承载量、距离城镇距离等，并且影响力呈现递减趋势。造成明显点源污染的企业主要有55家。
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图 3 湖南省某县土壤Cd污染空间插值分析 Figure 3 Spatial interpolation analysis of soil Cd pollution in a county, Hunan Province |
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图中Nfactory:距离企业距离；Nmine:距离工矿企业的距离；Pig:单位农田的畜禽粪便承载量；Rice:粮食单产，反映农田投入品施用情况；Ntown:距离乡镇的距离 Nfactory: distance from the enterprise; Nmine: distance from industrial and mining enterprises; Pig: the carrying capacity of livestock and poultry manure in unit farmland; Rice: grain yield, reflecting the application of farmland input; Ntown: distance from the township 图 4 条件推理树模型 Figure 4 Conditional reasoning tree model |
对湖南省某县稻田土壤中5种重金属含量进行主成分分析，经数据处理计算可得，KMO值为0.556，大于最小值0.50。如表 7所示，结合主成分分析结果，3个主成分旋转后的累计贡献率为73.4%，接近75%，基本能反应5种重金属的大部分信息。
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表 7 PCA总方差解释 Table 7 Total variance interpretation of PCA |
从图 5可以看出，Cd和Pb在主成分1中具有较高的因子载荷，包含了31.4%的原始变量信息。Li等[25]研究指出，湖南省长沙市仙岛区的Pb污染主要来源于交通运输，Cd污染主要与工业来源的灰尘有机物质等有关。同时，国内外不同城市地区的大量研究报道均指出含铅汽油、润滑油燃烧排放的废气及汽车轮胎和刹车片磨损粉尘等都是Pb的主要来源，并且是通过大气沉降造成道路周边土壤Pb积累的重要原因[26-30]。如图 6a所示，湖南省某县较明显的Pb分布区主要位于该县公路周边及交通活动密集的城区，由此推测Pb主要与交通运输活动有关。国内不同城市地区的大量研究报道指出，工业三废、工业生产活动、化肥农药及畜禽粪便等投入品施用都是Cd的主要来源[31-34]，结合前面图 3空间差值研究及条件推理树模型的分析，本研究认为湖南省该县Cd污染主要与企业活动有关。因此，因子1可解释为交通运输活动、工业污染源。主成分2的方差贡献率为22.5%，主要组成元素包括Hg和As。Hg、As的平均值分别为0.244、19.9，分别高于背景值2.4、1.4倍，存在轻微污染现象。国内外大量研究认为矿冶及生活区的燃煤活动是造成As污染的主要来源[35-37]。如图 6c所示，该县较明显的As分布区主要位于乡村居民地附近，由此推测该县所存在的轻微As污染可能主要与生活区的活动有关。有研究指出造成Hg污染的主要来源包括土壤母体、大气沉降、污水灌溉、污泥施肥、工业废物堆放[38-39]。如图 6d所示，该县较明显的Hg污染主要位于城区周边及河流分布区，并且实地调查发现这些区域存在明显的养殖废水回灌现象，由此推断该县轻微的Hg污染可能是生活及工业废弃物堆放及污灌造成的。因此，因子2可解释为生活区活动、废弃物堆放及污灌。主成分3的方差贡献率为19.6%，主要组成元素为Cr。Cr平均值为79.2 mg∙kg-1，背景值为68 mg∙kg-1，与当地土壤背景值相近。国内有大量研究指出，Cr由岩石风化进入成土母质中，其主要来源于成土过程，受人类活动的影响较小[40-41]。从图 6b可以看出，相对较明显的Cr分布区主要位于该县东南部，该区域无明显的人为活动，因此，因子3可解释为成土母质源，主要与自然活动有关。
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图 5 PCA载荷图 Figure 5 PCA load plot |
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图 6 湖南省某县土壤Pb、Cr、As、Hg污染空间插值分析 Figure 6 Spatial interpolation analysis of soil Pb, Cr, As, Hg pollution in a county, Hunan Province |
（1）湖南省某县稻田土壤总体处于轻微污染水平，其中Cd对综合潜在生态危害的贡献率为65.97%，是该县稻田土壤主要的污染贡献源，Cd污染主要与工业污染源有关。
（2）该县稻田土壤中尚存在一定的Pb、As、Hg污染，Pb污染主要与交通运输有关，As污染主要与生活区居民活动有关，Hg污染主要与生活及工业废弃物堆放及污灌有关。
（3）该县稻田土壤中无明显的Cr污染，Cr主要与自然活动有关。
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