2. 浙江财经大学东方学院, 浙江 海宁 314408;
3. 浙江财经大学土地与城乡发展研究院, 杭州 310018
2. Dongfang College, Zhejiang University of Finance & Economics, Haining 314408, China;
3. Institute of Land and Urban-rural Development, Zhejiang University of Finance & Economics, Hangzhou 310018, China
随着中国城市化与工业化的发展,日益增多的镉(Cd)元素通过农业、工业和交通途径[1-3]排放到土壤中,随着作物的生长发育而积累[4],并通过食物链迁移到人体中[5]。Cd元素不是人体生长发育的必需元素,在微量的情况下也会对人体产生较大的危害[6]。人体摄入过量的Cd元素时,骨骼会出现软化,肝脏和肾脏也会受到损害[7]。
居民的膳食结构不同,通过饮食途径的重金属(Cd、Pb、As等)摄入健康风险也存在着差异。在空间方面,不同城市居民的膳食结构不同,所产生的重金属摄入健康风险也不同(摄入途径差异、重金属种类差异)。武汉市居民的主要膳食是谷物、蔬菜和水果,居民通过谷物和蔬菜途径的Cd摄入健康风险较高[8-9]。重庆市居民的主要膳食是谷物、蔬菜和肉类,居民通过谷物、蔬菜和水果途径的Cd、Pb摄入健康风险较高,通过谷物、蛋类和肉类途径的As摄入健康风险也较高[10-12]。广东沿海地区居民的主要膳食是大米、蔬菜和肉类,产生Pb、As摄入健康风险的主要途径是大米、肉类和鱼虾贝类,而产生Cd摄入健康风险的主要途径是大米和蔬菜,二者占居民饮食摄入Cd总量的89%,肉类只占3%[13]。在时间方面,随着生活条件的改善,居民的膳食结构发生着较大的变化,同时各类食物中的重金属含量也不断地变化,导致居民的重金属摄入健康风险也随着时间变化。2000年以来珠三角农村居民的膳食结构发生了较大的变化[14-18],同时政府相继出台了《广东省清洁生产联合行动实施意见》和《畜禽规模养殖污染防治条例》等法规条例,改善了珠三角地区的土壤和大气环境,降低了当地水稻和蔬菜中的Cd含量[19-23]。在膳食结构改变与食物中Cd含量变化的双重影响下,2000年以来当地居民的Cd摄入健康风险可能发生了相应的变化,但尚没有相关研究。
Cd元素是农村居民健康风险的重要来源,且主要通过水稻和蔬菜途径被摄入到人体中[13]。因此,本研究选取2000年以来珠三角农村地区的水稻、蔬菜为研究对象,采取人体健康风险评价的方法,探究2000年以来在膳食结构改变和水稻蔬菜中Cd含量变化的双重作用下,居民通过水稻和蔬菜途径的Cd摄入健康风险的变化。该研究可以建立2000年以来珠三角地区的居民膳食结构变化趋势,水稻、蔬菜Cd含量的变化趋势,通过水稻蔬菜途径的Cd摄入健康风险变化趋势,为居民的食物消费提供参考意见,为政府有关部门制定食物和营养政策、治理环境污染提供科学依据。
1 材料与方法 1.1 样品采集与分析研究区为珠海市斗门区,地处珠江三角洲南端,位于珠海、江门和中山市的交界处,面积674.8 km2,以低山丘陵和冲积平原为主,农村居民的主要食物来源为大米和蔬菜[24]。2017年6—7月进行采样,共采取了42个水稻籽粒样品和27个蔬菜样品(图 1),并在水稻和蔬菜植株处采取了61个土壤样品(0~15 cm),分别进行编号并用GPS定位。
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图 1 采样点示意图 Figure 1 Sampling point |
将新鲜土样去除根系和动植物残体,室内风干后粉碎并过尼龙筛(100目),使用HCl-HNO3-HClO4- HF消解,并使用王水(7 mL优级纯HNO3,21 mL优级纯HCl,40 mL纯水)定容。将水稻样品洗净风干并剥出籽粒,烘干至恒质量后,使用HNO3-HClO4-H2O2消解,并使用5%HNO3定容。将蔬菜样品洗净风干并分离出可食部分,切碎并烘干至恒质量,使用HNO3-HClO4消解并使用1% HNO3定容[25]。每3个样品设置一个平行样和空白样,每隔10个样品添加一个土壤标准样品(GSS-5),采用ICP-MS(Agilent 7700X,安捷伦科技有限公司)测定土壤、水稻籽粒和蔬菜可食部分Cd元素的全量(检出限为0.09 ng·L-1)。土壤标准样品的回收率为96.9%,相对标准偏差(RSD)为4.2%,符合测定的要求。
1.2 资料收集与整理(1)2000—2017年水稻与蔬菜中的Cd含量。目前针对当地作物Cd含量的研究较少,缺少水稻与蔬菜的Cd含量历史数据,因此本文采用研究区及其毗邻城市的数据来构建水稻、蔬菜的Cd含量历史变化。通过查阅大量文献,共收集了27个水稻数据和36组蔬菜数据(均为野外采集或市售的本地产品)[19-23, 26-61],将蔬菜数据按照蔬菜种类和采样个数进行加权,计算出每组蔬菜数据的平均Cd含量,并按年份进行记录。
(2)2000—2017年农村居民的膳食结构。由于研究区较小,缺少当地居民的膳食结构历史数据,因此本文采用广东省的居民膳食结构历史数据。通过查阅2001—2018年广东省统计年鉴,统计粮食、蔬菜、肉蛋奶等食品的人均消费量,按年份和食品种类记录。
1.3 摄入健康风险评价根据美国环保署(USEPA)2000年提出的健康风险评价方法:靶标危害系数法(Target hazard quotients,THQ)[62],评价研究区居民通过摄入水稻、蔬菜产生的重金属健康风险,其计算公式如下:
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式中:THQ为靶标危害系数,Ef表示暴露频率,365 d· a-1;Ed表示暴露时间(按照2017年居民人均预期寿命,76.7 a[63];Fir表示食物摄取率,kg·d-1;C表示作物可食部分的重金属含量,mg·kg-1;Rfd表示参考剂量,Cd为0.001 mg·kg-1·d-1;Wab表示人均体质量,2000—2002年按照58.67 kg,2003—2012年按照61.86 kg[64-66];Ta表示非致癌情况下的平均暴露时间,假设76.7 a,每年365 d。其中Ef×Fir即为食物的年摄入量,文中采用食物的人均年消费量代替。THQ < 1表示通过摄入途径产生的重金属健康风险不明显,THQ>1表示存在较高的重金属健康风险,THQ越大健康风险越大。
2 结果与分析 2.1 水稻和蔬菜的Cd含量统计特征 2.1.1 水稻和蔬菜的Cd含量现状研究区内水稻籽粒和蔬菜可食部分的Cd含量测试结果如表 1所示。根据《食品安全国家标准食品中污染物限量》(GB 2762—2017)将蔬菜分为4类:新鲜蔬菜[叶类、豆类、块根块茎类、茎类(黄花菜除外)],叶类蔬菜,豆类、块根块茎类、茎类蔬菜(芹菜除外),芹菜/黄花菜,并根据标准中规定的水稻和各类蔬菜的限量标准,计算得出水稻和各类蔬菜的超标比例。研究区内水稻籽粒的Cd含量平均值为114 μg· kg-1,共7个水稻籽粒样点超出国家限量标准,超标率为16.7%。蔬菜可食部分Cd含量的平均值为10.3 μg·kg-1,蔬菜样品全部合格,各类蔬菜可食部分的平均Cd含量呈现出芹菜、黄花菜,叶菜类>豆类、块根块茎类、茎类,新鲜蔬菜的趋势。
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表 1 水稻籽粒和蔬菜中的Cd含量 Table 1 Cadmium content in rice grains and vegetables |
2000年以来,珠三角地区水稻籽粒中的Cd含量在0.1 mg·kg-1附近上下波动(图 2),蔬菜可食部分的Cd含量(各类蔬菜Cd含量的加权平均值)呈现出持续下降的趋势,近两年达到最低(图 3)。
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图 2 水稻籽粒中Cd含量 Figure 2 Cd content in rice grains |
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图 3 蔬菜可食部分Cd含量 Figure 3 Cd content in edible parts of vegetables |
自2000年以来,随着经济条件的改善,农村居民膳食中的粮食(谷物、薯类和豆类)比例逐渐下降,由56.21%下降为41.56%;蔬菜的比例保持稳定,在25.13%至29.78%之间小幅波动;肉蛋奶和鱼类的比例逐渐上升(图 4)。
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图 4 2000年以来广东省农村居民膳食结构的变化 Figure 4 Changes in dietary structure of rural residences in Guangdong Province since 2000 |
在粮食中,稻谷是主要的粮食作物,占85%以上的比例。2000年以来,农村居民的稻谷人均年消费量降低了27%,在膳食中所占的比例降低了8.7%,而蔬菜的人均年消费量及占比都较为稳定(图 5~图 6)。
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图 5 稻谷和蔬菜的人均年消费量 Figure 5 Per capita annual consumption of rice and vegetables |
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图 6 稻谷和蔬菜年消费量占总膳食的比例 Figure 6 Percentage of annual consumption of rice and vegetables |
2000年以来,研究区水稻中的Cd含量较为波动,水稻的年消费量逐年下降(图 3、图 5);蔬菜中的Cd含量持续下降而年消费量较为稳定(图 4、图 5)。将该地区水稻与蔬菜的Cd含量与其年消费量相乘,可以得到通过水稻和蔬菜途径的居民年摄入Cd总量,作趋势线并用虚线分别表示出95%的置信区间(图 7,主坐标轴)。将每年的水稻和蔬菜Cd摄入量的拟合值相加,得到2002—2007年居民的年摄入Cd总量,并将水稻、蔬菜的95%置信区间上下限分别相加,得到年摄入Cd总量的误差线(图 7,次坐标轴)。
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图 7 研究区农村居民Cd的年摄入量 Figure 7 Annual Cd intake of rural residents in the study area |
2002—2017年,通过水稻、蔬菜途径的居民年摄入Cd总量总体上呈现逐渐下降的趋势,在2011年达到最低点后略有升高,总体上由34 mg左右下降到17.5 mg左右,下降了49%(图 7,次坐标轴)。由于水稻在膳食中占有较高的比例,通过水稻途径的Cd摄入量与Cd摄入总量的趋势一致,2006年以前下降较快,此后较为稳定,摄入量总体上由30 mg左右下降到16 mg左右,下降了47%。蔬菜与水稻不同,2002年以来呈现波动下降的趋势,摄入量由2002年的4.2 mg左右下降为2017年的1.7 mg左右,下降了60%。
2.3.2 Cd摄入健康风险采用靶标危害系数法(THQ)来评价通过水稻、蔬菜途径的农村居民Cd摄入健康风险,并用虚线标示出健康风险的95%置信区间(图 8,主坐标轴)。将水稻蔬菜健康风险的拟合值相加,得到Cd的总摄入风险(THQ),将水稻、蔬菜健康风险95%置信区间的上下限分别相加,标示出Cd的总摄入风险的误差线(图 8,次坐标轴)。2002年以来,水稻和蔬菜的总靶标危害系数(THQ)总体上呈现下降的趋势,其中2009年以前下降速度较快,此后略有波动,总体上由1.6降低到0.7左右,降低了56%。其中水稻THQ的变化趋势与总体一致,在2009年前下降较快,此后稳定在0.6左右,下降了57%;蔬菜呈现持续下降的趋势,由0.2左右下降到0.07左右,下降了65%。2002年以来,居民通过水稻途径的Cd摄入健康风险高于蔬菜途径,水稻的平均THQ(0.75)是蔬菜(0.13)的5.8倍。
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图 8 研究区水稻和蔬菜的靶标危害系数(THQ) Figure 8 Target hazard coefficient (THQ)of rice and vegetables in the study area |
当THQ>1时,表明居民存在着较高的健康风险。总体来看,2002—2005年居民摄入水稻和蔬菜的健康风险较高,但风险呈现逐年降低的趋势,2006年后健康风险保持在较低的水平。其中2002—2004年居民单独摄入水稻时存在较高的健康风险,而所有年份居民单独摄入蔬菜的健康风险都较低。
为了进一步分离膳食结构变化(水稻、蔬菜)对居民健康风险变化的贡献率,我们采用变量控制的方法。假设两种情景:一是2002—2017年农村居民的膳食结构不变,食物中Cd含量变化;二是2002—2017年的食物中的Cd含量不变,膳食结构变化。计算得出2002年以来居民的Cd摄入健康风险分别降低了34%和30%,即食物中Cd含量变化对农村居民健康风险的贡献率为53%,膳食结构变化的贡献率为47%。结果表明,膳食结构与水稻、蔬菜Cd含量一样,都是影响农村居民Cd摄入健康风险的重要因素。
3 讨论研究区内水稻的Cd污染风险高于蔬菜,其中水稻籽粒中Cd的平均含量为0.114 mg·kg-1,超标率为16.7%;蔬菜可食部分Cd的平均含量为0.010 3 mg· kg-1,蔬菜样品全部合格。此前王硕等[55]和杨淋清等[40]分别对研究区附近水稻、蔬菜的Cd含量进行了测试,水稻中Cd的平均含量为0.1 mg·kg-1,蔬菜中为0.012 6 mg·kg-1,与本研究的结果较为一致。
本研究采用了试验数据、文献数据与统计数据,计算得出时间序列上农村居民Cd摄入健康风险的变化。本研究参考的文献数据均引自较为权威的刊物,文献中对水稻蔬菜的前处理与测试方法均符合国家标准,并都进行了较好的质量控制,确保数据准确可靠。本研究主要存在3个方面的不确定性:(1)水稻蔬菜中Cd含量数据的不确定性。研究区为斗门区,而文献数据中该区域的研究很少,因此将范围扩大为地理环境和田间管理方式相似的邻近城市,建立起Cd含量变化的时间序列。(2)文献中Cd含量数据的波动性。Cd含量的历史数据并不是一条拟合较好的线,而是存在着较大的波动。因此我们不能只选取每年的平均值来计算Cd摄入总量和THQ,而应该将所有文献数据考虑在内,计算并拟合出带有95%置信区间的趋势线,并添加误差线表示出它们的不确定度(Cd摄入总量:±1.58左右,THQ:±0.1左右)。(3)试验、文献数据与统计数据的对应问题。试验、文献数据中的蔬菜Cd含量常按类别统计,而统计年鉴中采用的加权平均值。因此我们将试验、文献中的蔬菜Cd浓度按照蔬菜种类和采样个数加权计算出平均值,与统计年鉴中的蔬菜标准相统一。总体而言,通过选取相近地区的文献数据,确保文献数据科学可靠,考虑数据的波动性并统一试验/文献数据与统计年鉴的蔬菜标准,可以有效降低研究结果的不确定性,增加研究的严谨性。
膳食结构的改变与家庭经济收入的变化息息相关[67-69],2000—2017年,广东农村居民的人均实际收入增长了221%[14],同时反映在膳食结构中,粮食的比例逐渐减小,蔬菜的比例较为稳定,肉蛋奶的比例逐渐增加。在广东沿海地区,水稻和蔬菜是居民食物中Cd富集的主要对象[13],2002年以来研究区居民通过水稻蔬菜途径的年摄入Cd总量降低了49%,Cd摄入健康风险降低了56%,其中膳食结构(水稻、蔬菜)改变对降低居民Cd摄入健康风险的贡献率为47%,这表明膳食结构的改变是影响居民Cd摄入风险的重要因素。在膳食结构改变和食物中Cd含量变化的双重影响下,农村居民通过食用水稻、蔬菜途径的Cd摄入健康风险逐渐降低。
研究区内水稻的污染风险高于蔬菜,居民通过水稻途径的Cd摄入健康风险是蔬菜途径的5.8倍,这表明在饮食中多食用蔬菜[尤其是豆类、块根块茎类、茎类(芹菜除外)]有助于降低研究区居民Cd的摄入健康风险。环保政策的出台可以有效改善环境质量,降低食品中的Cd含量,而膳食结构的改变使得居民食用Cd含量更低的食物。在政策和膳食结构改变的双重作用下,农村居民通过水稻、蔬菜途径的Cd摄入健康风险逐渐降低,农村居民的饮食越来越安全。
4 结论(1)研究区内水稻的Cd污染风险高于蔬菜,其中豆类/块根块茎类/茎类蔬菜(芹菜除外)的Cd含量较低,食用最为安全。
(2)2000年以来,珠三角作物中的Cd含量及农村居民膳食结构都发生了较大的变化。其中水稻籽粒中的Cd含量较为波动,而蔬菜中的Cd含量逐渐降低;同时在膳食结构中,水稻的比例逐渐降低,蔬菜的比例较为稳定。
(3)膳食结构(水稻、蔬菜)的改变是影响农村居民Cd摄入健康风险的重要因素。2002年以来,农村居民通过水稻蔬菜途径的Cd摄入健康风险逐渐降低,其中膳食结构(水稻、蔬菜)变化对健康风险降低的贡献率为47%,是影响农村居民Cd摄入健康风险的重要因素。
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