2020, Vol. 39
2. 中国科学院大学地球与行星科学学院, 北京 100049
2. College of Earth and Planetary Sciences, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China
氧化亚氮（N2O）是被《联合国气候变化框架公约》的《巴黎协定》列为仅次于二氧化碳（CO2）和甲烷（CH4）的严格管制温室气体，其在大气中的滞留时间长达131年，并且在100年时间尺度上的全球增温潜势约为CO2的298倍，是CH4的9倍[1]。同时，N2O也会从对流层进入平流层，在平流层中和臭氧（O3）发生光化学反应，是本世纪破坏平流层臭氧的最重要物质[2]。农业土壤是大气N2O的主要人为排放源，对全球人为N2O总排放的贡献率达到60%[3]。而在农业生态系统中，施用合成氮肥及有机肥是造成土壤N2O排放的最主要且最直接方式。据估计，由于施肥量的增加，到2030年农田N2O排放量将增加35%~60%[4]，成为全球农业可持续发展所面临的巨大挑战。因此，减少施肥农田N2O排放，特别是针对高氮肥投入量下经济农作物种植系统（如蔬菜地、茶园）的N2O减排，对缓解我国及全球气候环境变化具有重要意义。
茶树作为全球最主要的农业经济作物之一，广泛种植于热带和亚热带地区。目前，全世界有超过62个国家种植茶树。其中，中国是世界上茶叶种植历史最悠久、生产量最大的国家。据统计，到2018年底我国茶叶种植面积达到298.6万hm2，产量为261万t，分别占世界茶园总量的47%和41%[5-6]。为了获得高品质的茶叶，茶农通常在茶园中施加大量的无机和有机氮肥以增加叶片中游离氨基酸（尤其是茶氨酸）的含量[7-8]。现阶段我国茶园氮肥施用量在450~1200 kg N·hm-2·a-1，平均施入量达到491 kg N·hm-2·a-1[9-11]。另外，由于茶树大多生长在高热高湿、透水性良好的酸性土壤中，过量施用氮肥会导致茶园土壤进一步酸化[12]。并且，随着茶树的生长，茶农对茶树修剪次数增加，修剪后的枝叶均留在茶园土壤表层，加上茶农施入的大量有机肥，使茶园土壤中的有机质含量逐渐提高[13]。因此，高氮肥投入和茶园的酸化以及有机碳含量的增加过程会协同影响土壤中微生物的结构和功能，从而促进土壤中硝化和反硝化作用过程中N2O的产生和排放[10, 14]。截至目前，一些研究已经证实茶园具有较高的N2O排放。例如，Yao等[13]对茶园进行连续周年的原位观测表明，茶园N2O排放量为14.4~ 32.7 kg N·hm-2·a-1，显著高于邻近的粮食作物农田。Jumadi等[15]对印度尼西亚酸性土壤温室气体排放的研究表明，与森林（马尾松树）和农田（马铃薯）土壤相比，茶园土壤N2O年排放量最高，达32.41 kg N·hm-2· a-1。虽然国内外学者对茶园N2O高排放研究的报道是一致的[16-17]，但由于各研究地点的气候类型、管理措施和土壤性质多样化，这些因素均可能影响茶园N2O排放。因此，非常有必要进一步明确各种因素对茶园土壤N2O排放的影响效应特征。
尽管茶园已经逐渐成为一个不可忽视的农田N2O排放源，但国内外有关农业土壤N2O排放的估算却不包含茶园这一独特酸性土壤条件下的N2O排放数据[18-20]。迄今为止，针对我国茶园N2O排放特征的研究大多集中在单个试验点尺度[10, 17, 21]，有关全国茶园的N2O排放量和直接排放系数（EFd）的定量分析却鲜有报道。因此，本研究运用文献荟萃（Meta）分析方法，基于现有的田间观测数据，定量分析出中国茶园平均N2O年排放量和EFd，并依据此排放系数估算出我国茶园N2O总排放量；同时，从气候、管理措施和土壤性质等方面探讨影响我国茶园N2O排放的关键因子。研究结果将为我国制定有效的茶园N2O减排方案提供科学依据，并为准确编制国家农田N2O排放清单提供关键参数。
1 材料与方法 1.1 数据来源本研究通过中国知网（CNKI）和Web of Science数据库搜集筛选出中国范围内关于茶园N2O田间原位观测的文献。中文文献基于关键词“氧化亚氮”和“茶”，依据“主题”进行检索。英文文献基于布尔逻辑式China*AND “N2O” AND“tea” AND “nitrous oxide”进行检索。文献检索截止日期为2019年12月。筛选标准如下：（1）研究对象为中国茶园；（2）收集的数据均来自田间原位观测且观测周期不少于一年；（3）N2O观测方法为静态暗箱-气相色谱法；（4）田间试验处理包含常规化肥（尿素和复合肥料）、常规有机肥（饼肥、堆肥、鸡粪、牛粪、猪粪、油菜籽渣和秸秆）、有机无机复混肥等一个或多个处理，且各试验应具有明确的不施肥处理对照（极个别对照处理缺失数据由邻近试验地点估算获得）。根据以上标准，最终筛选出13篇文献[9-10, 13, 17, 21-29]，共70个数据，包括45个施肥处理数据和25个不施肥处理数据（表 1）。并对符合标准的文献提取区域、试验点位置、气候（降雨量和温度）、管理措施（施氮量和肥料类型）、土壤性质（土壤有机碳/ SOC、全氮/TN、C/N、pH和黏粒含量）、N2O排放量、EFd等信息，建立中国茶园N2O数据库。此外，施用缓控释肥和添加生物炭的处理（n=10）作为单独的新型肥料管理措施用于评估不同肥料类型对茶园N2O排放和EFd的影响；但由于此类处理对N2O排放会产生明显抑制效应[21, 23]，因此这些处理的数据不被用于定量本研究中中国茶园的平均N2O年排放量和EFd。
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表 1 中国茶园氧化亚氮（N2O）年排放和直接排放系数（EFd）的分析数据来源 Table 1 Sources of data used in the analysis of annual nitrous oxide(N2O)emissions and direct N2O emission factor (EFd) across tea plantations in China |
本研究利用建立的数据库，依据保证数据的完整程度及总体分布，而又最大程度地实现组内均质化的原则[30]，对获得的数据以多种方式进行分组，用于探究环境因素（气候和土壤性质）和管理措施对茶园N2O排放和EFd的影响。具体指标包括：降雨量、施氮量、肥料类型、SOC、TN、C/N、pH和黏粒含量等。
对于统计分析，本研究采用EFd作为效应值进行Meta分析[31-32]。单位施氮量下施肥处理与不施肥处理平均N2O年排放量的差值定义为直接排放系数（EFd），其计算公式为：
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式中：EF为施肥处理的平均N2O年排放量，kg N·hm-2· a-1；E0为不施肥处理的平均N2O年排放量，kg N·hm-2· a-1；N为茶园平均氮肥施入量，kg N·hm-2·a-1。
由于大多数文献缺少效应值（EFd）的标准偏差或标准误差的数据，因此本研究利用试验处理重复次数的方法计算效应值的权重（weight）[32]，具体计算公式如下：
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式中，N施肥和N不施肥分别表示施肥处理和不施肥处理的试验重复次数。
此外，为了进一步确定Meta分析的稳健性，使用各研究中施肥处理和不施肥处理下的N2O排放量计算响应比（Response ratio，RR），即：
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经Kolmogorov-Smirnov检验[33]，各研究的响应比均满足正态分布（P > 0.05），表明纳入数据库中的样本数据可以用于Meta分析[31]。本研究使用MetaWin 2.1进行Meta分析[34]，选择随机分类效应模型进行加权平均效应值的计算，并使用自助抽样法（999次）计算不同分组平均效应值的95%置信区间（Confidence interval，CI）。若各组平均值的95%置信区间互不重叠，则认为各效应值之间在α=0.05水平上显著相关[35]。同样，若各组平均效应值（EFd）的95%置信区间与政府间气候变化专门委员会（IPCC）提供的排放系数默认值1%[36]不重叠，则说明该组的平均EFd值和1%之间具有显著差异。此外，利用多元线性逐步回归相关分析方法探究哪种因子（气候、土壤性质及管理措施）是茶园N2O排放的关键影响因素。
本研究统计检验采用SPSS 19.0，并使用Excel 2007和Origin 8.5进行数据处理与作图，对部分文献中以图片形式呈现的数据，采用GetData Graph Digitizer 2.24进行数字化处理。
2 结果与分析 2.1 N2O排放及其影响因素基于全国茶园45个常规施肥处理和25个不施肥处理N2O数据计算得出，施肥茶园土壤的平均N2O年排放量为9.55 kg N·hm-2·a-1（CI：7.54~11.9 kg N·hm-2· a-1），而对照不施肥处理的平均N2O年排放量为1.38 kg N·hm-2·a-1（CI：0.64~2.12 kg N·hm-2·a-1）（图 1）。
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图 1 不施肥和施肥处理下的中国茶园N2O年排放量和直接排放系数（EFd） Figure 1 Annual N2O emissions and direct emission factor(EFd) of the unfertilized and fertilized tea plantations in China |
通过分别对气候、管理措施或土壤性质的影响分析表明，茶园N2O排放主要受施肥类型和土壤SOC含量、C/N以及黏粒含量的影响，而受降雨量和土壤pH的影响不明显（表 2）。尽管化肥的施入量大于有机肥，但二者的平均N2O年排放量分别为14.7 kg N· hm-2·a-1和12.3 kg N·hm-2·a-1，无显著差异；再者，尽管有机无机复混肥的施入量与化肥相当，但其排放量（7.63 kg N·hm-2·a-1）却低于化肥处理。并且，与化肥处理相比，新型肥料（即缓控释肥和添加生物炭）的施用降低了51%的N2O年排放量，达到与有机无机复混肥处理在一个同样低的排放水平。对于土壤性质而言，茶园的N2O年排放量随着SOC含量的增加而增加，但却随C/N和黏粒含量的增加而降低。当SOC≥10 g C·kg-1时，平均N2O年排放量为12.2 kg N·hm-2·a-1，是SOC < 10 g C·kg-1时N2O排放量的两倍（P < 0.05）。当C/N < 10或黏粒含量 < 15%时，茶园N2O排放达到最大，分别为13.6 kg N·hm-2·a-1和19.5 kg N·hm-2·a-1。
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表 2 气候、管理措施和土壤性质对中国茶园N2O年排放量和施氮（N）量的影响 Table 2 Effects of climate, managements and soil properties on annual N2O emissions and nitrogen(N)application rates from tea plantations in China |
利用全部（70个）数据开展多元线性逐步回归分析环境因子（气候和土壤性质）和管理措施的影响时表明，氮肥施用量对茶园N2O排放起着主导作用。如图 2所示，茶园N2O年排放量与氮肥施用量之间呈显著正相关关系（P < 0.01），回归方程为N2O=0.018N+ 1.70（R2=0.42）。说明茶园N2O年排放量随着氮肥投入量的增加而增加，并且氮肥施用量的变化能够解释约42%的N2O排放变化。
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图 2 中国茶园施氮（N）量与N2O年排放量之间的关系 Figure 2 Relationship between nitrogen(N)application rate and annual N2O emissions across tea plantations in China |
通过对45个常规施肥茶园数据进行分析表明，中国茶园的平均N2O年EFd为1.92%，其95%置信区间范围为1.49%~2.39%（图 1）。
图 3是气候、管理措施或土壤性质的影响效应分析结果。尽管降雨量对EFd无明显影响，但无论是 < 1500 mm还是≥1500 mm，茶园的平均EFd均显著高于IPCC推荐排放系数1%（P < 0.05）。在施肥类型方面，化肥和有机肥处理的平均EFd分别为2.32%（n=7）和2.68%（n=8），高于有机无机复混肥（1.59%，n=30）和新型肥处理（1.76%，n=10）。相对于施肥量N < 250 kg N·hm-2·a-1和 > 500 kg N·hm-2·a-1处理，N为250~500 kg N·hm-2·a-1处理的平均EFd（2.02%，n=30）显著大于IPCC推荐排放系数1%（P < 0.05）。对于土壤性质的分组而言，除C/N > 15和黏粒含量 > 25%外，其余组的平均EFd均与IPCC的推荐值1%存在显著差异（P < 0.05）。其中，茶园的平均EFd随着土壤SOC和TN的增加而增大，最大值分别出现在SOC≥10 g C·kg-1和TN≥1 g N·kg-1时，EFd分别为2.33%（n=25）和2.5%（n= 18）。相反，茶园的平均EFd却随土壤C/N的增加而减小，且当C/N > 15时，其EFd（0.99%，n=8）相较于C/N < 10时的值（2.66%，n=11）显著减小（P < 0.05）。与黏粒含量 < 15%的值（3.87%，n=7）相比，EFd在黏粒含量15%~25%和 > 25%时的值均显著降低（P < 0.05），分别为1.55%（n=32）和1.5%（n=6）。此外，尽管土壤pH对茶园EFd的影响并不显著，但随着土壤pH的降低，茶园EFd的值呈现增加的趋势，其在土壤pH < 4.1和4.1~ 5.4时的值分别为2.44%（n=7）和1.82%（n=38）。
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图中实心圆圈、横线和虚线分别代表平均值、95%置信区间和IPCC排放系数默认值1%；*新型肥包含缓控释肥和添加生物炭；n表示样本数 The solid circle, horizontal and dotted lines represent the mean, 95% confidence intervals and IPCC default emission factor 1%, respectively; *the new type fertilizers conclude controlled-release fertilizers and biochar amendment; n represents sample sizes 图 3 气候（a）、管理措施（b）和土壤性质（c~d）对中国茶园N2O直接排放系数（EFd）的影响 Figure 3 Effects of climate (a), managements (b)and soil properties (c~d)on direct N2O emission factors (EFd) from tea plantations in China |
综合分析环境因子（气候和土壤性质）和管理措施对茶园EFd的影响，结果表明，与N2O排放量变化的主制因子不同，茶园的EFd变化并不受氮肥施入量变化的显著影响，而主要受土壤C/N和黏粒含量变化的影响（图 4）。且茶园的EFd与土壤C/N和黏粒含量呈显著负相关关系，回归方程为EFd=5.71-0.16C/N- 0.079Clay（R2=0.21，P < 0.01）。也就是说，土壤C/N和黏粒含量变化的协同影响可以解释约21%茶园EFd的变化。
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图 4 中国茶园N2O直接排放系数（EFd）与黏粒含量和C/N之间的关系 Figure 4 Relationships between direct N2O emission factor (EFd) and clay content as well as C/N ratio across tea plantations in China |
通过文献调研建立中国茶园N2O排放数据库，并对这些文献数据进行荟萃分析表明，中国茶园平均N2O年排放量为9.55 kg N·hm-2·a-1，显著低于Akiyama等[16]文献综述得到的日本茶园年平均N2O排放量25.5 kg N·hm-2·a-1。根据Liu等[37]整理的蔬菜地N2O排放数据集，计算分析得出中国蔬菜地的平均N2O年排放量为8.04 kg N ·hm-2·a-1，其变化范围为1.32~ 18.42 kg N·hm-2·a-1。同样，根据Gu等[38]整理的果园N2O排放数据集，可以计算得出中国果园的平均N2O年排放量为8.12 kg N·hm-2·a-1。可见，本研究得出的中国茶园N2O年排放量与蔬菜地和果园的N2O年排放量相当，无明显差异。但是，本研究的茶园N2O年排放量通常高于我国粮食作物农田的N2O排放。例如，基于Cui等[39]收集的粮食作物农田N2O排放的数据库，整理分析得出中国水稻-小麦和玉米-小麦轮作农田的平均N2O年排放量分别为4.31 kg N·hm-2· a-1和2.61 kg N·hm-2·a-1，显著低于本研究茶园的N2O年排放量。
本研究表明中国茶园的平均N2O年EFd为1.92%（95%置信区间为1.49%~2.39%）。同样，基于本研究中茶园氮肥施用量与N2O排放的显著线性正相关关系（图 2），得出斜率即茶园N2O排放系数为1.8%，接近上述Meta分析的结果。本研究的中国茶园EFd明显低于Akiyama等[16]报道的日本茶园N2O排放系数（2.82%），但却高于IPCC建议的全球农作物EFd默认值1%[36]。与其他研究者报道的中国农作物（如小麦、玉米、水稻、蔬菜等）EFd相比（表 3）[20, 37-38]，本研究的茶园EFd均处于一个较高的水平。
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表 3 中国不同作物种类N2O直接排放系数（EFd）的对比 Table 3 Comparison of the direct N2O emission factor (EFd)for various crop types in China |
以上的研究结果表明茶园种植系统可能是我国农田生态系统中大气N2O的强排放源。通常，茶农为了获得良好的茶叶品质和产量会在茶园中施加大量的氮肥，施肥量过高可能是造成大量N2O排放的一个最重要的因素[8]。正如图 2所示，茶园N2O年排放量随施氮量的增加而增强。基于本研究中45个施肥数据可知，中国茶园氮肥平均施用量达到429 kg N· hm-2·a-1，远高于我国粮食作物农田的施肥量。例如，Cui等[39]报道中国水稻、玉米和小麦农田的平均施氮量分别为199、178 kg N·hm-2和180 kg N·hm-2，明显低于上述茶园平均施肥量。并且，茶园的长期大量施用氮肥会导致土壤中残留氮素的积累尤其是土壤NO3-含量明显增加[40]，这为微生物反硝化过程提供了反应底物，从而促进N2O的产生和排放。此外，与本文中得到的研究结果相类似，有研究者报道土壤N2O排放通常随着土壤SOC含量增加而增强[41-42]。一方面，土壤中较高的SOC含量为微生物活动提供能量以及通过矿化分解成无机氮而提供反应底物，从而促进硝化和反硝化作用过程以及与二者紧密相连的N2O产生和排放[43]；另一方面，SOC为土壤呼吸作用提供基质，促进微生物活动的同时加快了氧气的消耗，有利于形成厌氧环境，进一步刺激N2O的产生和排放[44]。对于茶园种植系统而言，其土壤中SOC含量通常会随着连续种植茶树年限的增加而增大，从而相对高于其他旱作农田[13, 45]。例如，基于Yue等[20]收集的农田土壤SOC数据分析表明，中国玉米和小麦农田的平均土壤SOC含量分别为7.93 g C·kg-1和9.51 g C·kg-1，低于本研究中茶园的平均SOC含量（11.7 g C·kg-1），因而茶园相对于旱地粮食作物农田具有较高的土壤N2O排放。另外，茶园具有较高的N2O排放还与其本身较低的土壤pH（本研究中茶园土壤pH为3.3~5.4）有关，因为土壤N2O排放通常与pH呈负相关关系，即随着pH降低而排放增加[46]。一方面，较低的土壤pH能够抑制土壤中N2O还原酶的活性，导致微生物反硝化作用过程中产生的N2O/（N2O+N2）比值变大[47-48]；另一方面，茶园中土壤较高SOC含量和较低pH这两种环境因子相结合会产生协同效应，从而引起微生物异养硝化反应而产生N2O[10, 49]或引起土壤中化学反硝化作用而导致N2O的产生[50-51]。
对于茶园EFd而言，逐步回归分析表明黏粒含量和C/N是主要影响因子。并且，土壤黏粒含量和C/N与EFd呈显著负相关（P < 0.05），这与Gu等[38]的研究结果一致。通常，黏粒含量大的土壤颗粒中气体扩散速率较低，从而促进反硝化过程中产生的N2O被进一步还原为最终产物N2[52]。另外，黏粒含量大的土壤还具有较高的阳离子交换量（CEC），促进NH4+在阳离子交换位点的固定，从而限制NH4+在硝化反应中的底物有效性，降低该过程中N2O的产生和排放[53]。而土壤C/N较高时，通常会引起微生物对土壤中的无机氮进行固持，从而降低硝化和反硝化作用的反应底物而减少N2O的产生和排放[49]。再者，其他土壤理化因素也会对EFd产生一定影响。例如，尽管土壤SOC、TN和pH对EFd的影响达不到统计显著性，但其变化趋势与Tokuda等[7]和Owen等[42]的研究结果一致。
3.2 中国茶园N2O总排放量估算及减排措施据统计，2018年我国茶园面积为298.6万hm2，约占中国农田总面积的1.8%[5-6]。倪康等[11]对中国主要茶区进行调查发现，茶园年均氮肥投入量约为491 kg N·hm-2·a-1。再者，基于本研究中获得的茶园EFd（1.8%~1.92%），从而计算三者（即茶园面积、平均氮肥施用量和EFd）的乘积得出中国茶园N2O总排放量为26.4~28.1 Gg N·a-1（平均值为27.3 Gg N·a-1）。同样，根据本研究中获得的单位面积茶园上N2O排放量（即9.55 kg N·hm-2·a-1），可以计算其与2018年茶园总面积的乘积得出中国茶园N2O总排放量约为28.5 Gg N·a-1，接近于上述基于EFd的估算结果。截至目前，一些研究者已经对由施肥所引起的中国农田N2O直接排放总量进行了估算[20, 54]，但他们并没有将茶园N2O排放包括在内。其中，Yue等[20]基于我国1151个田间观测数据，利用模型方法估算出中国农田土壤N2O直接排放总量约为（194±14）Gg N·a-1。因此，本研究中估算的茶园N2O排放总量约占中国农田总排放量的15%。由此说明，尽管茶园面积在中国农田面积中所占比重较小（< 2%），但其N2O排放量在我国农田总排放量中所占比重却不容忽视。但是，目前有关茶园N2O排放的田间观测数据有限，本研究中观测地点大多分布于我国的中部和东南部茶叶种植区，而缺乏其他产茶区（如西南部的云南省、贵州省和四川省等地）的田间观测数据。因此，本研究中估算的中国茶园N2O总排放量还具有一定的不确定性。今后，需要加强在我国各个典型产茶区的田间N2O排放观测与研究，以便对目前的研究结果加以验证和完善。
考虑到近些年我国茶树种植面积的快速增加以及茶园大量氮肥的持续施用，减少和解决茶园N2O高排放问题已刻不容缓。本研究表明，与化肥处理相比，有机无机复混肥处理可以降低茶园N2O年排放量和EFd 48%和30%（表 2和图 3）。同样，施用新型肥料如缓控释肥或添加生物炭也可被视为一种茶园N2O减排的有效措施，与合成氮肥处理相比，可以减少N2O年排放量和EFd 51%和22%。并且，Wu等[25]通过对茶园进行连续三年的田间观测研究表明，施用新型肥料（即添加生物炭）不仅能够降低土壤N2O排放，还增加了茶叶产量。另外，其他研究结果[55-56]也表明，施用缓控释肥或添加生物炭不仅能提高茶树的氮肥利用率，还能减少茶园造成的其他环境问题，如土壤酸化和硝酸盐淋溶的危害。
4 结论（1）与中国其他农作物相比，茶园通常具有较大的N2O排放系数，且该排放系数约是IPCC建议的全球农田N2O排放系数默认值1%的两倍。茶园如此高的N2O排放主要是大量氮肥施入以及茶园土壤本身具有较高的SOC含量和较低pH协同作用的结果。
（2）中国茶园的N2O年排放量主要受施肥量的影响，且随施肥量的增加呈线性增强；而EFd主要受土壤C/N和黏粒含量的协同影响，且与二者呈线性负相关关系。
（3）尽管茶园种植面积占中国农田总面积的比重较小（< 2%），但茶园N2O排放总量所占农田总排放量的比重（15%）却不容忽视，表明茶园在中国农田种植系统中是大气N2O的强排放源。
（4）茶园施用有机无机复混肥或新型肥料（如缓控释肥或添加生物炭）能够提升茶树的氮肥利用效率，从而有效地减少土壤N2O排放。
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