2021, Vol. 40
2. 中国科学院亚热带农业生态研究所, 长沙 410125;
3. 生态环境部华南环境科学研究所, 广州 510655
2. Institute of Subtropical Agriculture, Chinese Academy of Sciences, Changsha 410125, China;
3. South China Institute of Environmental Science, MEE, Guangzhou 510655, China
农业面源污染作为当前水污染的主要来源之一，已经成为水环境质量改善的主要难点和突破口[1-2]。我国农业面源污染负荷监测的起步较晚，多数流域基础数据和监测数据较为匮乏。此外，由于我国不同区域、流域自然环境差异较大，导致基于个别流域建立的污染物负荷估算模型难以进行大范围推广。因此流域农业面源污染负荷估算需要解决以下关键技术和难点：（1）便捷、科学、准确地识别农业面源污染输出、迁移过程；（2）小尺度估算模型向大尺度流域的推广应用。目前针对我国农业面源污染负荷量的测算研究应用最为广泛的是输出系数模型[3]。输出系数模型作为一种半分布式的集总模型，具有物理意义明确、结构简单、对数据包容性较高等优点，在我国已经得到广泛应用[4-5]。传统输出系数模型中各污染源氮输出系数估算方法有引用文献、田块尺度测算、小流域监测、模型反演[6]。但由于生产管理模式、自然条件等差异导致输出系数存在显著的时空差异，例如，部分研究中不同区域及耕作类型农田氮输出系数为3.0~32.9 kg·hm-2·a-1[7]。可见，目前我国输出系数研究还不足以支撑不同区域、不同污染源氮输出系数数据库的构建。此外，农业面源污染物产生和迁移过程还受到水文、气象、下垫面条件和人为活动等因素影响[8-9]。在应用输出系数模型时还应当考虑污染物在迁移到受纳水体过程中的损失（即污染物入河系数），以便准确估算进入受纳水体中的污染物的量[10]。因此为了建立我国相似区域内具有推广性的流域面源污染负荷估算模型，可以对现有输出系数模型进行如下改进：（1）引入流域人为氮输入代替各污染源氮产生量，减小由氮输出系数所造成的估算结果的不确定性，避免由污染负荷产生边界定义的分歧所导致的影响。人为氮净输入（NANI）作为一种估算人为氮输入的主要方法，其数据获取容易、计算过程简便、计算结果可靠，被研究人员广泛用于评估世界各地的氮循环情况[11-13]。相较于传统的输出系数模型，基于NANI构建的总氮负荷估算模型其污染源的输出系数及入河系数不会受到主观因素的影响，从而提高了精度。（2）构建具有区域地带相似的污染物入河系数拟合模型。入河系数的影响因素较为复杂，涉及到气候条件[14]、自然地理条件[15]、人类活动[16]等诸多方面。而通过不同区域、尺度基本流域单元所构建的基于流域关键影响因子的污染物入河系数回归模型可以为全国范围内入河系数提供参考，解决区域差异性所导致的单一模型在应用方面的局限性。
南方丘陵区作为我国重要的农产区，农业集约化程度高，水系分布较为密集，农业生产所造成的水体氮含量超标对当地水环境造成了严重影响[17]。该区域不同流域间具有基本相似的土地利用格局，基于小尺度流域为基本测算单元建立的流域氮输出负荷模型向大尺度流域推广具有更好的类比性和可操作性。本研究基于捞刀河源头流域（金井河）长期水文、水质监测等数据，筛选并构建流域人为氮入河系数关键影响因子模型，并结合流域NANI模型对流域河流氮负荷通量进行模拟。同时将基于金井河流域构建的河流氮负荷估算模型应用于下游大尺度流域（捞刀河流域），对模型尺度转换适用性进行评价。
1 材料与方法 1.1 研究区概况捞刀河流域位于湖南省长沙市境内，为湘江一级支流，面积2 543 km2，总人口77.7万人。流域气候属于典型亚热带湿润季风气候，年平均降水量1 200~ 1 500 mm，年平均气温17.2 ℃，无霜期274 d。流域河流设有4个监测断面，其主要信息见表 1，其中捞刀河口断面农田、住宅用地和林地分别占集水区总面积的22.3%、7.3%和43.6%。流域内主要作物为水稻、烟草、茶叶等。
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表 1 金井河流域和捞刀河流域4个断面主要信息 Table 1 Main information of Jinjing River watershed and four sections in Laodao River watershed |
金井河流域（27°55′~28°40′N、112°56′~113°30′ E）为捞刀河源头流域，流域面积134.4 km2，总人口约4.2万人。农田、住宅用地和林地分别占集水区总面积的31.6%、2.7%和62.8%。流域内无大型厂矿企业。农业生产以水稻种植为主，主要经济作物为茶叶、蔬菜等，畜禽养殖以生猪养殖为主。
1.2 数据来源 1.2.1 水文、水质数据在金井河流域出口及7个集水区（面积2.6~51 hm2）河流出口设置水文实时监测系统与水质采样点（图 1）。水文监测系统每10 min自动记录河流流量数据。水质采样频率为10 d 1次，水样采集及运输依照HJ 493—2009标准。采集水样通常于24 h内室内分析，水样总氮（TN）分析方法为过硫酸钾消解-流动分析仪法。
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图 1 捞刀河流域和金井河流域水系分布图 Figure 1 Catchment distribution of Laodao River watershed and Jinjing River watershed |
捞刀河流域4个断面流量、水质监测数据从湖南省生态环境厅、长沙市水利局获取。
1.2.2 农业生产数据构建流域NANI模型需要研究区相关农业生产数据，由于农村统计年鉴只提供县域尺度，因此通过随机抽样调查获取金井河流域相关数据，为保证数据精度，调查数为流域居民总户数的10%左右。调查内容主要为常住人口、农田面积、农作物类型、产量及去向、化肥施用量、畜禽养殖、废物处理方式等。同时利用GPS定位仪记录了各户的坐标（图 2）。捞刀河流域农业生产数据（2018年）通过随机抽样调查结合农村统计年鉴获取，其中抽样调查数为1 942户。
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图 2 2012—2017年金井河流域户籍调查点分布 Figure 2 Distribution of household census points in Jinjing River watershed over 2012—2017 period |
NANI（kg·hm-2·a-1）主要由5部分组成：化肥施用（CF）、农田固氮（ABF）、大气沉降（NAD）、食品/饲料净输入（NFFI）、种子输入（SI）[18]，其计算公式为：
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式中：AC为动物氮消耗量；HC为人类氮消耗量；G为农作物产品氮含量；AP为动物产品氮含量；GL为由于虫害、加工、储存过程使农作物产品损失的氮含量；APL为由于腐败或不能食用而损失的畜禽产品中的氮含量。APL、GL均假定占总量的10% [19]。
1.3.1 化肥净氮输入研究区为典型农业流域，农业发展迅速，长期以来化肥施用量较高，是人为氮输入的重要组成部分。化肥氮输入仅计算化学肥料的输入量，而有机肥主要来源于流域内部循环，主要包括人畜粪便有机肥和农作物秸秆等，因此有机肥不纳入其中。本研究通过入户调查数据获取氮肥的施用量，化肥净氮输入以每户所施用的化肥的种类和质量乘以相应的含氮量再除以流域面积进行计算。
1.3.2 作物固氮净输入不同土地利用类型的固氮速率也不相同。本研究中稻田和旱地年均固氮速率分别取值30 kg·hm-2· a-1和15 kg·hm-2·a-1[20]。Howarth等[21]认为将林地固氮量纳入计算会导致较大的误差，因此本研究考虑林地属于自然生态系统而未纳入计算。
1.3.3 种子氮净输入研究区为典型农业流域，种植占比较高，且种植习惯以水稻和蔬菜为主，因此在计算NANI时应把种子氮输入加入。种子氮输入为农田种植面积与单位面积投入种子含氮量的乘积。根据文献和当地的实际情况，水稻和蔬菜的单位种植面积种子含氮量分别取值为0.69 kg·hm-2和0.03 kg·hm-2[22]。
1.3.4 食品、饲料净氮输入食品、饲料的氮输入是NANI的重要来源，其输入与输出是驱使氮素在不同区域间流动的主要驱动力。人类消耗氮量根据每个研究区居民人口总数乘以人均食品氮消耗量计算得到。动物消耗氮量根据每个研究区内不同种类动物的养殖量乘以该种动物的平均氮消耗量计算得到。调查数据显示，研究流域内畜禽养殖主要以生猪养殖为主，生猪分别为母猪、育肥猪和小猪，其饲养周期平均为365、90 d和30 d。禽类养殖以鸡、鸭为主，其养殖周期平均为90 d。动物产品氮含量为该种动物的数量与动物产品平均含氮量的乘积。农作物产品氮含量为农作物产量与农作物氮含量的乘积，金井河流域农作物氮含量主要考虑水稻、油菜、蔬菜等农作物，其产量数据来源于入户调查数据。人均氮消耗量、不同畜禽年均氮消耗量及排泄量、农作物产品和动物产品氮含量参考Han等[22]的研究成果。
1.3.5 大气氮沉降量净输入大气干湿沉降数据来源于研究站设置在林地、农田、茶园3种不同土地利用方式下的大气氮沉降监测点。湿沉降主要包括雨水中铵态氮、硝态氮和可溶性有机氮的沉降量；干沉降为站区使用DELTA系统和被动采样器测定的大气中溶解性铵态氮、硝态氮、颗粒态铵氮和硝态氮以及二氧化氮浓度，频率为每月一次，将所测定数据代入相应公式计算得到干沉降速率及干沉降量[23]。
1.3.6 不确定性分析为了计算由调查数据和相关参数带来的不确定性，运用蒙特卡洛模拟法，假定所有统计调查数据和相关参数存在30%的误差，并服从正态分布[19]。NA⁃ NI的均值及其95%置信区间由10 000次蒙特卡洛模拟得到。
1.4 河流TN负荷估算方法本研究通过筛选关键影响因子并构建流域TN入河系数回归模型，结合NANI模型构建流域河流氮输出负荷估算模型。模型如下：
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(3) |
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(4) |
式中：a为流域TN入河系数；ANL为流域河流TN年均负荷，kg·hm-2·a-1；Ci为第i次监测点水体TN浓度，mg·L-1；Qi为第i次监测点流量，m3·s-1；31 536为单位转换系数；A为集水区面积，hm2；α为自然气候驱动因子（如降雨量等）；β为地形地貌驱动因子（如平均高程、坡度、径流系数等）；γ为人类活动驱动因子（如农田比例等）。
1.5 模型率定与验证利用金井河流域2012—2016年数据计算TN入河系数a，筛选关键影响因子并构建a的多元回归模型。通过2017年流域NANI与模拟a值计算得到河流TN模拟负荷，采用决定系数R2和纳什效率系数（Nash-sutcliffe，NSE）对TN模拟负荷进行评价。
2 结果与分析 2.1 流域人为氮净输入计算金井河流域8个集水区NANI从2012年到2017年的变化范围为（81.7±7.0）~（198.2±32.5）kg·hm-2·a-1（图 3），呈显著降低趋势，以水坝为例，NANI从（171.3± 36.1）kg·hm-2·a-1降低到（109.2±12.5）kg·hm-2·a-1。此外，不同集水区间NANI存在显著差异（P < 0.01），如脱甲河[（170.8±22.1）kg·hm-2·a-1]显著高于其余集水区。
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误差线为通过蒙特卡罗模拟得到的NANI的95%置信区间，不同大写英文字母表示不同集水区相同年份间NANI的差异显著，不同小写字母表示同一集水区不同年份间NANI的差异显著（P < 0.01） Error bars denote the standard deviation for NANI from Monte Carlo simulations(95% confidence). Different Capital letters represent significant differences in NANI in different catchments in the same year, and different lowercase letters represent significant differences in NANI in different years in the same catchment 图 3 金井河流域8个集水区人为氮净输入（NANI）动态特征 Figure 3 Net anthropogenic nitrogen input (NANI)composition and dynamic characteristics of 8 catchments in Jinjing River basin |
NANI主要源为氮沉降和化肥净输入，分别为26.35%~57.86%和33.53%~67.98%（表 2）。部分集水区食物和饲料净输入出现负值，这主要是由生猪禁养所导致的。作物固氮所占比例为2.59%~3.64%，种子输入占比最小，为0.10%~0.15%。
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表 2 2012—2017年金井河流域不同集水区NANI各氮源所占年平均比例（%） Table 2 Percentage of different N source in NANI in 8 catchments of Jinjing watershed from 2012—2017(%) |
2012—2016年金井河流域内TN入河系数（TN/ NANI）范围为0.042~0.155（表 3）。
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表 3 2012—2016年各集水区TN入河系数 Table 3 TN inflow coefficient of each watershed from 2012 to 2016 |
利用相关分析筛选TN入河系数地形地貌（平均坡度、平均高程）、水文气象（降雨量、径流深、径流系数）、土地利用（集水区面积、农田面积百分比、河网密度）等关键影响因子。结果表明，除集水区面积和降雨量外，其余因子均与入河系数显著相关（P < 0.01），其中坡度、高程、农田面积为负相关（表 4）。
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表 4 流域TN入河系数与流域地形地貌、自然气候、人类活动等因子的相关分析 Table 4 Correlation analysis between TN coefficient and watershed topography, natural climate, human activities and other factors |
根据相关分析，以入河系数为因变量，显著相关因子（P < 0.01）为自变量，构建入河系数多元回归模型，模型如下：
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(5) |
式中：aTN为TN入河系数；E为流域平均高程；RC为径流系数。
利用回归模型计算得到2017年金井河流域TN入河系数模拟值，结合各集水区NANI得出2017年河流TN负荷模拟值。将实测值与模拟值对比，其决定系数R2=0.729，纳什效率系数NSE=0.714（图 4）。结果表明，通过该模型能够较好地模拟流域集水区河流TN负荷。
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图 4 金井河流域入河系数模型2017年TN模拟值与实测值对比 Figure 4 Comparison between simulated and measured values of TN in the river inflow coefficient model of Jinjing River watershed in 2017 |
金井河流域内无大型厂矿企业和污水处理厂，所构建模型忽略点源负荷，因此运用模型对捞刀河流域（含大型城镇、厂矿和污水处理设施）河流TN负荷模拟、验证时需扣除流域的点源排放量。经计算得到石塘铺、星沙水厂、石子、捞刀河口4个控制断面所在集水区TN入河系数分别为0.092、0.101、0.123、0.144，结合4个监测断面所在集水区NANI值（93.6~104.3 kg·hm-2·a-1）得到河流TN模拟负荷为8.61~15.01 kg· hm-2·a-1。相较扣除点源后实测负荷，误差为10.3%~ 17.2%（表 5）。
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表 5 捞刀河流域4个监测断面河流TN负荷模拟值与实测值 Table 5 Simulated and measured values of TN load of rivers with four monitoring sections in Laodao River watershed |
金井河流域2012—2017年NANI呈显著降低趋势，但对比国内外其他地区流域NANI仍然较高。例如：我国长江、淮河流域NANI分别为60.53~105.02、53.00~242.01 kg·hm-2·a-1[8, 16]，美国东南部地区NANI变化范围为26.76~48.84 kg·hm-2·a-1[21]，法国、英国、波罗的海流域NANI分别为23.75~239.30、27.94~ 120.49、1.49~45.14 kg·hm-2·a-1[24]。NANI变化的大小通常取决于某个空间单位内不同来源的相对强度。人口、畜禽密度、农田面积、化肥投入等人为氮输入在不同的空间尺度上分布不均匀，这主要是由空间异质性和区域特殊性造成的。这表明对于NANI的变化，小尺度（102km2）流域相较大尺度流域具有更高的敏感性[17]。同时本研究通过入户调查直接获取相关数据，避免了由大尺度行政单元统计调查数据尺度转化所造成的不确定性。金井河流域NANI输入源结构也具有一定的区域特点，不同集水区氮沉降占比为26.3%~57.9%。这与多数研究结果相似，如美国不同区域氮沉降净输入占NANI比约为25%~44% [25]。集水区间化肥氮输入所占比差别较小，主要与农田面积、种植作物和管理制度有关，如九溪源茶园面积比例较高，而单位面积茶园氮肥施用量为450 kg·hm-2· a-1，高于稻田施用量，星沙土地利用中农田多为双季稻，因此化肥氮输入量高于其他集水区。
3.2 TN入河系数主要影响因子流域TN入河系数平均为0.06~0.11，低于国内外研究结果（0.15~0.25），这是由于传统计算TN入河系数时采用各污染源TN产生量[7]，而本研究中入河系数根据人为TN投入量计算得到，由于滞留效应，各源TN排放量小于投入量[16]，因此本研究中TN入河系数较低。金井河不同集水区TN入河系数存在显著差异，这是由入河系数受到地形地貌、水文气象、土地利用等因子的影响不同所导致的差异。相关分析结果表明，流域TN入河系数受地形地貌（平均坡度、平均高程）、水文气象（降雨量、流深、径流系数）、土地利用（集水区面积、农田面积百分比、河网密度）等因子影响。高程、坡度、河网密度等地形因子主要通过影响氮素在地表停留时间来调节氮素的输出，Schaefer等[15]认为当高程、坡度升高时会导致氮素在地表停留时间减少，而反硝化作用的量与地表停留时间相关，因此反硝化作用被减弱，入河系数提高。而河网密度提高增加了氮素在地表的停留时间，因此入河系数降低。土地利用能够反映人类活动对TN入河系数的影响，研究表明农田面积比例虽然小于林地面积比例，但其变动会对河流氮输出产生显著影响[12]。本研究中农田面积比例与TN入河系数显著相关，这可能是农田面积增加导致化肥使用量提高，进而影响了TN入河系数。
降雨过程能够影响NANI进入水体的过程，从而影响TN入河系数。降雨过程通过降雨冲刷与地表径流的输移作用对生态系统中氮循环产生影响，同时降雨造成的湿沉降也是NANI的输入源之一。本研究中降雨量与TN入河系数无显著相关性，这可能是由于金井河流域不同集水区降雨量差异不显著，且年际间变化较稳定，Schaefer等[26]在美国西部的研究结果表明，TN入河系数与气候因素无显著相关性。这是因为降雨过程受下垫面类型、地表排水状况等因素影响，不同流域径流量差异很大，因此难以直接采用降雨量来分析其对TN入河系数的影响。
此外，将流域TN入河系数回归模型运用到其他流域还需考虑尺度、温度、土壤和植被拦截因子等影响因素。本研究结果表明，小流域范围（集水区面积2.6~204.1 km2）上尺度与TN入河系数无显著相关性，这可能是因为在小尺度流域中，氮污染负荷进入水体的迁移距离较短，NANI进入水体效率较高。有研究认为在大中型流域中河流TN负荷与NANI相关性较好[27]，而在小尺度中NANI对于河流TN负荷变异能力的解释不足[28]。因此将该模型运用到其他大中型流域中需考虑尺度对TN入河系数的影响。氮污染负荷进入水体的迁移过程中，会受到土壤和植被的截留，金井河流域土壤和植被拦截因子由于没有相关监测数据，因此未能对这两类型因子的主要参数进行计算。Schaefer等[15]在美国东南部和东北部研究发现TN入河系数与温度的相关性最为显著，主要表现在温度对反硝化速率的影响，而本研究由于研究区域限制，无法对温度的影响作用进行研究。
3.3 小尺度向大尺度扩展的适用性评价本研究将基于金井河流域构建的河流氮负荷估算模型在下游捞刀河流域进行了扩展应用，模拟值与实测值误差为10.3%~17.2%。本研究主要用于计算河流农业源TN负荷，从农业源流域向大尺度进行推广应用，计算河流TN负荷时应当将点源污染负荷纳入其中。此外，由于小尺度流域中氮污染负荷进入水体的迁移距离较短，其迁移过程中出现的转化、损耗较少，NANI进入水体的效率较高，而在大中型流域中其迁移距离较长，且由于汇流时间较长，流域地形地貌、人类活动、气候条件、土壤和植被等情况较为复杂[29-30]，因此氮污染负荷在进入水体过程中出现的转化、损耗对比小流域相对较高。若要进一步提高该模型的精确度，需考虑引入流域迁移损失因子。庞树江等[31]在考虑降雨因子的输出系数模型基础上引入流域损失系数，结果表明该方法估算负荷最接近实测值，模型估算误差较低。同时，随着尺度转化以后，不同流域间土地利用格局的改变也会在不同程度上影响模拟精度[26]，从而带来误差。因此，小尺度向大尺度扩展具有一定的准确性和可行性，在区域特征基本一致的前提下，构建的模型可以推广应用，而且南方丘陵地区在地形地貌、水文气象、土地利用等方面与本研究流域较为接近，因此该模型具有一定的适用性。
4 结论（1）金井河流域的NANI从2012年到2017年变化范围为（81.7±7.0）~（198.2±32.5）kg·hm-2·a-1，整体呈现降低趋势，氮沉降、化肥净输入为NANI的主要输入源。
（2）通过结合NANI模型和TN入河系数关键影响因子回归模型构建的流域河流氮负荷入河系数模型，能够较好地模拟流域河流氮负荷，其决定系数为0.729，纳什效率系数为0.714。入河系数关键影响因子为径流系数和平均高程。
（3）将基于小尺度金井河流域所构建的估算模型运用于下游大尺度捞刀河流域时，模拟结果误差为10.3%~17.2%，说明在区域特征基本一致时，构建的模型可以推广应用。
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