氮素适量供给是保证粮食增产和人类健康的基础，然而氮过量使用造成的环境污染则是当今世界面临的主要环境污染问题之一。农业种植-消费系统是氮素循环最主要的驱动系统，氮在该系统中的利用和去向直接关系到动植物生产性能、人类健康和环境效应^[1-2]。收支平衡法是相关学者对氮素开展定量研究较早且使用较为广泛的手段^[3-5]，不同学者开展了全球/国家/流域尺度的复杂社会经济系统的氮素流动研究^{[3, 6-8]}，并总结得出了较为成熟的氮平衡核算指南^[9]。收支平衡法为不同种植活动下的氮素损失核算提供了有力支持，但在早期的研究尺度上主要关注整体氮素平衡，不足以定量反映各类活动对氮循环全过程的依赖以及氮流之间的内在联系^[10]。

为了弥补该不足，Sokka等^[11]引入了物质流分析的思想，该成果的突出贡献是将“过程”的概念引入收支平衡分析中来，对于推动该领域的发展起到了重要作用。此后，基于氮素的物质流分析研究在全球、国家、城市与相关部门层面迅速开展，多数研究在对已有的氮素流动模型构建和完善的基础上，阐明了氮素流动的现状及其历史变化，揭示了不同层面人类活动导致的氮流失量及阈值，为揭示氮素流动特征及调控机制奠定了坚实的基础^[12-15]。随着空间化技术的发展，将氮素物质流分析由“过程”进一步落实到“空间”，是其最终的应用目标^[16]，然而，以“黑箱假设”为代表的系统思维作为一种简化途径，虽有效整合了“生产-消费-排放”的氮素纵向流动过程，但缺少了对氮素空间分异性的阐释。

3S技术的发展极大推动了流域内活动类型解析及其空间格局分布的研究，很大程度上有助于辨识氮素的时空分布格局，进而有针对性地提高不同区域氮素利用效率，达到减少其对环境污染的目的^[14]。目前已有将土地利用变化这一空间因子纳入到营养元素物质流分析过程的研究^[17-19]，这推动了物质流方法在空间上的延伸和应用。然而，氮素由种植-消费系统进入自然系统的过程较为复杂，不仅受土地利用类型等单一因子的制约，还受降雨、土壤类型、气温、地势地形等一系列地理和气候因素的影响。以往研究也有考虑地域边界或者土地利用类型的空间化过程^[20-21]，但是并未真正做到氮素向自然系统流动的时空解析与追踪，相应给不同层面的氮流调控造成一定困难^[22]。

总体来说，在农业种植-消费系统氮素物质流分析方面，初步形成了基于“过程”概念的物质流分析框架，但该框架中缺少氮流时空格局分布的深入研究，其分析结果虽可追溯排入环境氮素的源头，却无空间定位追踪的作用，影响氮污染减排措施的实施和氮流优化调控决策的制定。本研究将物质流分析技术的“过程”性在“空间”上进行延伸，以长江经济带农业种植-消费系统氮素流动过程为研究对象，综合考虑多因素影响设计空间分配方案，刻画长江经济带农业种植-消费系统氮排放的时空格局演化，从活动水平和自然因子入手解析氮流格局演变的主导影响因子，该成果为减少种植-消费系统氮排放提供决策依据，对长江经济带农业面源污染控制和流域水环境管理具有重要的现实意义。

1 材料与方法 1.1 研究区概述

长江经济带横跨我国西南、华中和华东三大经济区（图 1），覆盖上海、江苏、浙江、安徽、江西、湖北、湖南、重庆、四川、云南、贵州等11省（市），面积约205万km²，占全国的21%。长江经济带河流水系发达，经济和人口相对集中，是重要的粮油、畜禽和水产品等主产区，2019年沿江11省（市）人口占全国43%，农林牧渔业生产总值占42%，粮食、肉类和水产品产量分别占36%、42% 和39%。2018年，长江经济带氮肥施用量829万（t折纯量），占全国总量的40%，耕地单位面积使用量185 kg · hm^-2，比全国平均水平高18 kg · hm^-2。2018年生猪出栏超过3.4亿头，约占全国的50%，大量畜禽粪污没有及时处理和利用，农村垃圾污水治理在大部分地区仍然没有得到有效解决。2018年，发展改革委和生态环境部等部委制定了《关于加快推进长江经济带农业面源污染治理的指导意见》，指出农业农村面源污染仍是长江水体污染的重要来源之一。

1.2 研究方法 1.2.1 物质流分析框架

本研究在Pang等^[23]研究的基础上，构建长江经济带种植-消费系统物质流分析框架模型，农业种植- 消费系统与环境（大气、地表水和地下水）之间存在频繁的氮交换过程，因此进一步将系统细化为消费子系统（居民排泄、畜禽排泄、生活污水和生活垃圾）、种植子系统、大气、地表水、地下水、土壤和市场（图 2）。氮素通过大气沉降、无机氮肥施用、生物固氮、有机氮肥施用、灌溉等人为途径和自然途径进入种植子系统，一部分氮素通过作物收获的形式离开系统，另外一部分氮素通过秸秆燃烧、氨挥发等过程进入大气，累积在土壤中过量的氮素经过径流、淋洗等过程进入水体，还有一部分暂时存贮在土壤氮库中。消费子系统中未经还田处理的人畜粪便、垃圾等随意堆放，在地理、气象等条件合适的情况下氮素进入生态环境中，同时还存在农村生活污水直接排放的情况。本研究空间边界设定为长江流域内的种植区和农村居民及养殖区，时间边界为1998—2018年。

1.2.2 氮流核算模型

本研究分析了氮在长江流域种植-消费系统中的平衡及流动过程，采用氮的质量平衡体系进行氮流核算^[23-24]，针对图 2中13条氮流构建的核算模型如下：

F₀₁：大气沉降

(1)

式中：F₀₁为通过大气沉降进入到系统中的氮量，kg N·a^-1；λ₀₁₁和λ₀₁₂分别为大气干、湿沉降系数，kg N· hm^-2·a^-1；A_cultivation为耕地面积，hm²。

F₀₂：粪便及垃圾还田

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

(9)

式中：F₀₂为通过粪便和垃圾还田路径进入到系统中的氮量，kg N·a^-1；F₀₂₁、F₀₂₂和F₀₂₃分别为通过农村居民粪便、畜禽粪便和居民垃圾的还田进入系统的氮量，kg N·a^-1；λ₀₂₁、λ₀₂₂和λ₀₂₃分别为农村居民粪便、畜禽粪便和居民垃圾的还田系数；P_residence、P_livestock和P′_residence分别为农村居民粪便、畜禽粪便和居民垃圾产生的总氮量，kg N·a^-1；γ_residence、γ_livestock和μ_residence分别为农村居民、畜禽粪便和居民垃圾含氮系数；γ′_residence、γ′_livestock和μ′_residence分别为日均农村居民及畜禽粪便、居民垃圾产生量，kg·人-1·d^-1或kg·（只/头）^-1·d^-1；POP_residence和POP_livestock为农村居民和畜禽数量，人或只/头；POP_slaughted和POP_{breeding-stock}分别为畜禽的存栏和出栏量，只/头；day_{breeding-cycle}为饲养周期，d。

F₀₃：氨挥发

(10)

(11)

(12)

(13)

式中：F₀₃为通过氨挥发输出系统的氮量，kg N·a^-1；F₀₃₁和F₀₃₂分别为种植子系统中无机氮肥和有机氮肥氨挥发，kg N·a^-1；F₀₃₃为未经处理随意堆放的粪便和垃圾中的氨挥发，kg N·a^-1；λ₀₃₁、λ₀₃₂、λ₀₃₃和λ′₀₃₃分别为无机氮肥、有机氮肥、粪便和垃圾的氨挥发系数；F₀₇为通过无机氮肥施用进入到系统中的氮量，kg N·a^-1。

F₀₄：秸秆还田

(14)

式中：F₀₄为通过秸秆还田进入到系统中的氮量，kg N · a^-1；λ₀₄为秸秆还田比例；μstraw为秸秆中的含氮量，%；θ为谷草比；Pgrain为籽粒年产量，kg·a^-1；i为i种作物。

F₀₅：生物固氮

(15)

式中：F₀₅为通过生物固氮进入到系统中的氮量，kg N·a^-1；λ₀₅₁、λ₀₅₂和λ₀₅₃为豆类作物、水稻和旱地作物的固氮系数，kg N·hm^-2·a^-1；A_legume、A_paddy和A_upland分别为豆类作物、水稻和旱地作物的种植面积，hm²。

F₀₆：燃烧

(16)

式中：F₀₆为通过燃烧进入到大气中的氮量，kg N·a^-1；λ₀₆为秸秆燃烧比例。

F₀₇：无机氮肥

(17)

式中：F₀₇为通过无机氮肥施用进入到系统中的氮量，kg N·a^-1；λ₀₇为无机肥中的氮折纯；Pfertilizer为无机肥施用量，kg·a^-1。

F₀₈=：籽粒收获

(18)

式中：F₀₈为通过作物收获输出系统的氮量，kg N·a^-1；μgrain为籽粒中的氮素含量，%。

F₀₉：灌溉

(19)

式中：F₀₉为通过灌溉输入系统的氮量，kg N·a^-1；Iwater为每年灌溉用水量，m³·a^-1；Nwater为灌溉用水含氮量，kg N·m^-3。

F₁₀：氮径流

氮径流包括直接径流和间接径流，直接径流指农村居民及养殖区未经处理的污水直接排入地表水的过程；间接径流指种植区的剩余氮素和农村居民及养殖区随意堆放的人畜粪便在雨水的冲刷作用下，从非特定区域发生损失的过程，其中部分进入地表水体。

(20)

(21)

(22)

(23)

(24)

式中：F₁₀为通过氮径流流失的氮量，kg N·a^-1；F₁₀₁和F₁₀₂分别为直接和间接氮排放量，kg N·a^-1；λ₁₀₁为居民污水排氮系数；λ_runoff为氮径流系数；N_surplus^farmland和N_surplus^residents分别为种植子系统和消费子系统中的氮剩余，kg N·a^-1。

F₁₁：氮淋洗

氮淋洗为土壤中氮素随雨水或灌溉水下移淋滤至根系活动层之下的现象，是地下水硝酸盐污染的一个重要来源。

(25)

式中：F₁₁为通过氮淋洗输出系统的氮量，kg N·a^-1；λ_leaching为氮淋洗系数。

F₁₂和F₁₃：F₁₂为暂时存贮在土壤中的氮，受施入土壤中氮肥的补偿^[25]，也有可能被后续作物所利用^[24]；F₁₃为通过反硝化作用回到大气中的氮。这两部分氮量一直处于动态变化中，虽然隶属不同途径，但现有手段很难对其进行精准监测，本研究根据总量平衡的原理，计算这两部分的总和。

(26)

式中：F₁₂和F₁₃分别为暂时存贮在土壤中的氮量和通过反硝化作用输出系统的氮量，kg N·a^-1。

1.2.3 空间化方案

氮流失过程受人为和自然地理因素双重影响，氮径流和氮淋洗系数的空间化能够反映长江经济带氮流失的高风险区，本研究在EU-27^[22]方法的基础上，结合长江经济带地理气象数据库构建空间化模型：

(27)

式中：λ_runoff为氮径流系数；f_slope、f_lu、f_p、f_rc和f_s分别为与坡度、土地利用类型、降雨及蒸发条件、土层深度和土壤类型相关的氮径流因子；k为第k个网格。各因子的取值由其所代表的参数范围来确定^[23]。

(28)

式中：λ_leaching为氮淋洗系数；f_soil-type、f′_lu、f′_p、f_r、f_t和f_c分别为与土壤类型、土地利用类型、降雨及蒸发条件、根系深度、温度和土壤有机质含量相关的氮淋洗因子。各因子的取值由其所代表的参数范围来确定^[23]。

1.3 数据来源与处理

本研究中所需数据包括活动水平数据、涉氮参数和地理气象数据，主要来自统计年鉴、公报、文献、在线数据库、地理信息数据处理与转换等。

（1）活动水平数据：主要包括人口、耕地面积、作物种植面积、作物产量、氮肥施用量、畜禽养殖量、灌溉水量等。主要来自统计年鉴（包括国家统计局http://www.stats.gov.cn/，及各地方统计局http://tjj.sh.gov.cn/、http://tj.jiangsu.gov.cn/、http://tjj.zj.gov.cn/、http://tjj.ah.gov.cn/、http://www.jxstj.gov.cn/、http://tjj.hubei.gov.cn/、http://tjj.hunan.gov.cn/、http://tjj.cq.gov.cn/、http://tjj.sc.gov.cn/、http://stjj.guizhou.gov.cn/、http://stats.yn.gov.cn/）和各省（市）水资源公报。

（2）涉氮参数：包括大气氮沉降系数、作物固氮率、人/畜粪便产生量和含氮量、作物秸秆/籽粒含氮量、谷草比、粪便/秸秆还田率、农村居民垃圾/污水产生量、氮肥氨挥发率、单位灌溉用水的含氮量，主要取自文献和书籍^{[23-24, 26-36]}，以及各省（市）生态环境状况公报。氮径流/淋洗系数受自然因子影响，与长江经济带自然环境密切相关，无法从文献等途径获取，本研究在EU-27^[22]方法的基础上结合长江经济带地理气象数据构建模型，获取具有空间差异的参数。

（3）地理气象数据：用于核算氮径流/淋洗系数，包括高程（http://www.jspacesystems，分辨率30 m）、土壤类型（http://westdc.westgis.ac.cn，分辨率500 m）、土地利用类型（http://www.globallandcover.com/GLC30Download/index.aspx，分辨率30 m）、降雨等气象数据（http://data.cma.gov.cn），这些数据在Arc- GIS10.2平台上进行裁剪、转化、插值和解译等处理。将所有空间数据的分辨率统一至100 m，其中，坡度来自高程数据的转化，降雨等气象数据主要通过插值法进行点面转换。

2 结果与分析 2.1 氮素流动系统分析

图 3为1998、2008、2018年长江经济带农业种植-消费系统氮素流动过程，通过无机氮肥施用年均输入系统的氮量为1.131 6×10¹⁰ kg N，是长江经济带农业种植子系统氮肥的主要来源，为其他途径氮源的1.6倍。2018年长江经济带无机氮肥的施用量比2008年降低了7.65%，并且低于1998年的无机氮肥施用水平。通过粪便和垃圾等有机氮肥路径进入系统的氮量一直处于减少的状态，2018年粪便和垃圾的还田量分别为2008年和1998年的84.58% 和74.11%。秸秆还田量在近10年内增加了0.75倍，但占有机氮输入的比例较低，2018年总的氮输入量减少到了1998年的水平。系统通过籽粒收获形式输出系统的有效氮量，并未受氮素输入波动的影响，2018年作物收获量分别比1998年和2008年高18.97% 和25.71%。

系统通过氮径流流失的年均氮量为1.769×10⁹ kgN，占无机氮肥施用总量的15.63%，占氮素输入总量的9.65%。通过氮淋洗流失的氮量约为氮径流流失量的2倍。1998—2018年间，长江经济带每年有6.910×10⁹ kg N的氮素残留在土壤中，占年均无机氮肥施用量的62.38%，这部分氮素一部分通过反硝化作用回到大气中，另一部分暂时存贮在土壤中。存贮在土壤中的氮素一直处于动态变化中，不断和大气和水体发生频繁的氮交换作用，也有可能被后续作物所利用^[24]。

2.2 氮素流失的时间变化分析

图 4给出了1998—2018年长江经济带农业种植-消费系统氮径流和淋洗流失量，农业种植子系统氮径流量为1.564×10⁹ kg N，占系统氮径流总流失氮量的87.02%。从时间尺度上来看，2006年长江经济带部分省份生猪养殖业受到“猪高热病”的影响，导致生猪的存栏量比2005年下降了17.69%，居民及养殖区氮径流量比2005年减少了14.25%。近几年长江经济带生猪养殖量也有所下降，但受粪便还田率下降的影响，居民和养殖区的氮径流量并没有明显的减少趋势。1998年开始长江经济带农村人口以每年634.28万的速度减少，受长江经济带城镇化进程的加快及农村人居环境整治的综合影响，通过污水直排路径的氮流失量呈现不断下降的趋势。

1998年以来，长江经济带无机氮肥施用量一直以1.14%的速度增长，直到2013年开始减少，2018年无机氮肥的施用量低于1998年水平。2006年受“猪高热病”的细微影响，农业种植子系统的氮径流量有一个微小的转折，其他年份中种植子系统氮径流的变化趋势与无机氮肥施用的变化趋势类似，但受其他氮流的综合影响，其变化趋势有明显的滞后性。种植子系统的氮径流经历了一个上升期后从2014年开始下降，具体由1998年的1.439×10⁹ kg N上升到2014年的1.687×10⁹ kg N，2018年下降到1.525×10⁹ kg N，接近2007年的排放水平。

农业种植区的氮淋洗流失量是农村居民及养殖区的9.67倍，是长江经济带地下水污染的主要来源。2006年“猪高热病”的影响导致氮淋洗量略有波动，其他年份氮淋洗量呈现先升后降的状态，由1998年的3.634×10⁹ kg N上升到2011年的4.175×10⁹ kg N，而后呈现下降的趋势。

2.3 氮素流失的空间变化分析

从种植区的氮径流量来看（图 5），不同省份之间的差异显著，流失量较高地区分布在四川和云南，占长江经济带种植子系统总氮径流量的40%，流失量较少的地区分布在上海、江苏、江西、浙江和安徽，这5个省份种植区氮径流总量和四川省的氮径流量相当。受人为和自然因素的多重影响，种植区的氮径流量与耕地面积并没有太大的相关性。比较有代表性的是浙江和安徽，前者的耕地面积仅占后者的33.70%，但两者却有相似的氮流失量；而江苏和江西的耕地面积相似，但是前者种植区的氮径流量仅占后者的14.62%。从种植区的氮淋洗损失情况来看，不同省份之间的差异显著，虽然也受到多种氮流的综合影响，但是耕地面积对排放量的影响还是较为显著的。

相比种植区，引发不同省份居民及养殖区氮流失差异的原因更为复杂，其具有很大的不确定性。从居民及养殖区氮径流量来看，排放量较高的为四川和云南，占长江经济带居民及养殖区径流总量的45.33%，排放量较少的包括上海、江苏、浙江、安徽、重庆和江西，这几个省份居民区的氮径流总量为5.4×10⁷ kg N，低于云南6.0×10⁷ kg N的排放量。

3 讨论 3.1 氮素流失驱动因子的时间特征分析

从图 6可以看出，系统向水环境的氮流失（氮径流和氮淋洗过程）同总的氮输入的变化趋势相似，从2013年开始总的氮输入和氮流失都开始呈现减少的趋势，2018年氮流失量开始低于1998年的水平。无机氮肥施用、粪便和垃圾的产生（包括还田及未还田等过程）、大气沉降、秸秆还田、污水直排和灌溉等路径对氮径流损失的年贡献比分别为0.53、0.28、0.11、0.04、0.02和0.01。因年均输入量的不同，各路径对氮流失量的影响呈现差异，如粪便和垃圾产生后经过处理进入到种植区、无序堆放在居民和养殖区或经过加工流出系统，经过20年综合变化的影响，该路径对系统内氮流失的贡献由最初的0.33下降到0.26。从总体变化趋势来看，长江经济带粪便和垃圾还田率提升的空间较大，其资源化水平的提升能进一步降低粪便和垃圾的产生对长江经济带氮流失的影响。

与氮流失过程不同，通过作物收获形式输出的氮量不受总的氮输入减少的影响，总体呈现增加的趋势，如2014—2018年总的氮输入量每年减少率为2%，但是作物却能保持5.5×10⁹ kg N左右的氮输出量不变。长江经济带随农作物收获输出的氮量在氮肥施用量减少的状态下依然保持着现有水平，说明目前长江经济带的氮肥施用量超过了经济最佳施肥量或最高产量施氮量，因而在减少氮肥用量以提升氮素有效输出率上仍有一定的空间。有关研究表明，农业的产量增长已不再依赖氮肥的增量，反而呈现随着产量的增长单位产值氮肥污染排放量下降的状态^[37]。本研究结果进一步证实了这个观点，系统内总的氮输入的减少会降低氮流失量，但是到目前为止还未对作物产量产生直接的胁迫。未来一段时间内，有机肥、化肥减量仍然是长江经济带减少面源污染的主要措施。

3.2 氮素流失驱动因子的空间特征分析

从空间尺度来看，不同省（市）氮流路径和氮流失系数差异显著（图 7）。四川、浙江、贵州、重庆和云南省受地理气象因素的影响较大，氮流失严重，这几个省份的氮素有效输出率都普遍低于30%（氮的有效输出与氮输入的比值），累积在土壤中的剩余氮素大约有20% 通过氮径流途径流失。安徽、江西和江苏省氮素有效输出率较高，分别为41.98%、40.81% 和36.36%。对比江苏和江西两省，江苏省的无机氮肥施用占比较高，占总的氮输入量的70.72%，而江西省该比例不足50%，每公顷无机氮肥施用量前者是后者的1.53倍，说明江西省具有更好的有机氮肥利用体系。江苏省地处广阔平原，氮径流系数不足0.02，相较于氮径流损失，剩余氮素倾向于累积在土壤中，通过氮淋洗方式向地下水迁移。

长江经济带氮径流系数范围为0~0.44（图 8），以2018年为例，氮径流的高发区（氮径流系数大于0.30的区域）主要分布在四川省贯穿东北到西南的中部地区、浙江省中南部的大部分地区、重庆市东北和东南地区、安徽省东南部的一部分地区、湖北和湖南省的西部地区、江西省周边地区，以及云南和贵州全省范围都有高风险区的零星分布。就所占范围来看，高风险区在各省（市）所占的面积比例差别也较大，其中重庆、浙江、四川和云南所占比例较高，分别为21.80%、22.10%、22.83%和25.14%，上海、江苏、安徽和湖北所占比例较低，分别为0.05%、0.16%、6.44% 和7.45%。结合图 5的分析，四川和云南省种植-消费系统的氮径流量较多，除了人为因素影响之外，两省所处的自然、气象和地理环境更容易发生氮径流过程。

除了受人为活动的影响，氮淋洗过程还主要受土壤类型、土地利用类型、降雨及蒸发条件、根系深度和温度等自然因素的影响。和氮径流过程不同，地形地势对氮淋洗影响不大，因而整个系统氮淋洗比氮径流过程具有更高的均一性，长江经济带各省份氮淋洗系数均在0.35~0.40之间（图 8），高于0.50的区域面积仅占长江经济带总面积的10% 左右，主要分布在四川和江苏省的部分区域。对于面源污染高发区，仅采取化肥减量等方法不能达到预期的效果，还需要在提升氮肥利用率的同时结合当地地理地形、气象、水文等因子，采取休耕或者构建污染缓冲区等方式对高风险区进行管理。

4 结论

（1）1998—2018年，长江经济带农业种植-消费系统的年均氮径流量占无机氮肥施用量的15.63%，占氮素输入总量的9.65%。无机氮肥施用、粪便和垃圾的产生、大气沉降、秸秆还田、污水直排和灌溉等途径的氮径流损失的年均贡献比分别为0.53、0.28、0.11、0.04、0.02和0.01，因年均输入量的不同，各路径对氮流失量的影响呈现差异。

（2）1998—2018年，长江经济带农业种植-消费系统的氮素输入呈现先增加后减少的趋势，但是近几年氮的有效输出却不受影响，维持在30% 左右，说明近年来长江经济带在氮素利用水平提升、氮肥减施等方面的成效初现。但是由于长江经济带总体氮输入基数较大，每年约有38% 的氮素被存贮在土壤氮库，因此目前的氮输入减少幅度还不足以遏制长江经济带的氮流失，在短期内长江经济带的面源污染仍是主要问题。

（3）2018年，长江经济带农业面源污染区主要分布在四川、浙江、贵州、重庆和云南等省份，这几个省份的氮有效输出率普遍低于长江经济带的平均水平，累积在土壤中的剩余氮素约有20% 通过氮径流损失，极易引发水体的富营养化。