2021, Vol. 40
2. 中国科学院南京土壤研究所土壤与农业可持续发展国家重点实验室, 南京 210008;
3. 农业农村部环境保护科研监测所, 天津 300191
2. State Key Laboratory of Soil and Sustainable Agriculture, Institute of Soil Science, Chinese Academy of Science, Nanjing 210008, China;
3. AgroEnvironmental Protection Institute, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, Tianjin 300191, China
甲烷（CH4）是仅次于二氧化碳（CO2）的最重要的温室气体之一[1]。单位质量CH4排放所引起的温室效应是单位质量CO2排放所引起温室效应的28倍[2]。稻田CH4排放对大气CH4浓度变化起着至关重要的作用[3]。水稻（Oryza sativa L.）是中国的主要粮食作物，目前其种植面积约占中国可耕地总面积的33%[4]。中国水稻收获后残余秸秆量约为620 Tg·a-1，其中约三分之一被农民直接田间原位焚烧[5]，这不仅造成了秸秆资源的浪费，而且还会造成严重的空气污染。因此，探寻生产和生态效应双赢的秸秆资源化利用手段尤为重要。
土壤CH4排放涉及到产甲烷菌和甲烷氧化菌的一系列复杂过程，并取决于土壤环境因子和溶解有机碳（DOC）的有效性[6]。研究表明，作物秸秆还田能维持土壤有机碳水平[7]。长期田间试验（27 a）证实了将农作物秸秆以2.65 t·hm-2·a-1和4.5 t·hm-2·a-1的比率施用到稻田中，土壤有机碳储量分别增加0.10 t· hm-2·a-1和0.36 t·hm-2·a-1，可在一定程度上减缓温室效应。但同时作物秸秆可以为产甲烷菌提供生存必需的营养物质，促进CH4的产生[8]。秸秆固碳所减缓的温室效应会被由CH4排放所增加的温室效应所抵消[2]。Bossio等[9]通过1 a的田间试验也发现秸秆还田能显著降低土壤Eh值，引起土壤CH4剧烈排放。另外，由于秸秆具有较高的碳氮比，在自然状态下微生物很难将其快速分解，严重影响下一季作物的播种和生长，因此，充分利用秸秆对促进作物生长和培肥地力有重要意义[10]。
生物炭是一种由作物秸秆在缺氧环境中的热分解制得的含碳量较高的物质[11]，是作物秸秆资源化利用的手段之一。它通过提高土壤碳含量来改善土壤质量和提高作物产量[12]。此外，生物炭还可以改善土壤的保水性，增加作物对氮的吸收，降低土壤pH，改善土壤物理性质。相关研究发现，生物炭能够改变土壤微生物群落的结构和生物地球化学进程[13]。然而，关于生物炭对温室气体通量的影响存在意见不一的研究。部分研究表明，生物炭施用增加了甲烷氧化菌数量，产甲烷菌与甲烷氧化菌的比例降低，水稻土CH4排放减少[14]。但其他研究证实生物炭施用增加了稻田CH4排放[15]。国内外学者对生物炭稻季施用后对当季稻田CH4排放的影响做了一系列探究。而生物炭在稻季施用后，对后季麦田CH4排放的影响还不清楚。
近年来为了加速还田秸秆的腐熟，秸秆腐熟剂的推广施用取得了一定的效果。秸秆腐熟剂由细菌、真菌、放线菌和酶组成，其能够加速秸秆内的木质素、纤维素和半纤维素的分解，改善土壤微生物的结构及活性[16]，提高作物产量。同时它还能改善土壤的理化性质，比如有机质的含量、矿化速率、氮磷钾等营养元素的含量以及土壤团聚体的结构等[16-17]，影响农田土壤CH4的排放。马煜春等[18]将两种不同腐熟剂配合秸秆还田与秸秆直接还田对稻田CH4排放影响进行对比，结果表明两种腐熟剂的施用都显著增加了稻田CH4的排放。盛海君等[19]报道了秸秆配施腐熟剂还田极显著增加了麦季CH4排放。但在稻麦轮作系统中当季稻田施用腐熟剂后对后季麦田CH4排放的影响还缺乏研究。
太湖地区是中国水稻主产区之一，实行稻麦轮作制度[20]。本研究以秸秆资源化利用为目的，采用静态箱-气相色谱法研究秸秆不同利用方式对稻麦轮作系统中当季稻田和后季麦田CH4排放的影响，为评估秸秆不同利用方式对环境的影响提供科学依据。
1 材料与方法 1.1 试验地点田间试验在中国科学院常熟农业生态试验站（31°32′93″N，120°41′88″E）进行。该地区年平均气温为15.5 ℃，年平均降雨量为1 038 mm，无霜期为224 d。供试土壤为湖泊沉积物发育而来的人为土壤（RGCST，2001），土壤pH为7.35±0.04，总氮含量为2.1±0.02 g·kg-1，土壤有机碳为20.3±0.03 g·kg-1，土壤容重为1.11±0.04 g·cm-3。试验期间的日平均气温和降雨量见图 1。
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图 1 2016—2017年稻麦轮作系统平均气温和降雨的季节变化 Figure 1 Seasonal variations of mean air temperature and rainfall during the rice-wheat rotation in 2016—2017 |
试验于2016年6月水稻种植开始，2017年6月小麦收获结束，为完全随机试验。每个处理小区面积为5 m×5 m（25 m2），各小区间设有0.8 m保护行。试验设置4个处理，分别是当地常规处理（NPK，施用氮肥、磷肥、钾肥）、施用4.8 t·hm-2·a-1小麦秸秆还田处理（NPK+S，氮肥、磷肥、钾肥与秸秆均匀混施）、秸秆配施腐熟剂还田处理（NPK+SDI，氮肥、磷肥、钾肥、4.8 t·hm-2·a-1小麦秸秆与30 kg·hm-2·a-1腐熟剂均匀混施）、秸秆炭化还田处理（NPK+B，氮肥、磷肥、钾肥、20 t·hm-2·a-1生物炭均匀混施）。
1.3 田间管理2016年6月水稻移栽前将小麦秸秆、小麦秸秆制成的生物炭和秸秆腐熟剂均匀混施于稻田表层土壤（0~20 cm），小麦播种前不再施用。小麦秸秆还田时将其切成10 cm的碎片，均匀地铺在试验田上，用旋耕机将其均匀翻入耕层中。生物炭购自三立新能源公司（中国河南），以小麦秸秆为原材料制成（350 ℃），将其研磨并通过5 mm筛，然后均匀地撒在试验田上，最后使其完全混合到犁层中，小麦秸秆和生物炭总氮含量分别为7.6 g·kg-1和10.7 g·kg-1，总碳含量分别为377 g·kg-1和490 g·kg-1，水溶性碳含量分别为15.1 g· kg-1和5.0 g·kg-1，灰分含量分别为22.6%和46.7%，pH值分别为6.8和10.3。秸秆腐熟剂由佛山金葵子植物营养有限公司生产，含有枯草芽孢杆菌（3.6×108 cell· g-1）、多黏类芽孢杆菌（5.0×107 cell·g-1）、短芽孢杆菌（1.0×108 cell·g-1）和地衣芽孢杆菌（3.0×107 cell·g-1）。试验中选用的水稻品种（南粳46号）和小麦品种（扬麦5号）均是该地区普遍使用的品种。依据当地的种植习惯，水稻种植季采用前期淹水、中期烤田、后期间歇性灌溉的水分管理模式，小麦种植期间以雨水灌溉为主，不主动灌溉。水稻种植期间共施用尿素（以N计）180 kg N·hm-2，2016年6月18日施第一次肥，2016年8月11日施第二次肥，2016年8月23日施第三次肥，氮肥施用比例为6∶1∶3，磷肥（P2O5）和钾肥（K2O）分别施加75 kg·hm-2和120 kg·hm-2，2016年6月18日施用后不再追加。小麦种植期间施用尿素150 kg N·hm-2，2016年11月7日施第一次肥（基肥），2017年3月23日施第二次肥，氮肥施用比例为2∶1；磷肥（过磷酸钙，P2O5含量为120 g·kg-1）和钾肥（氯化钾，KCl含量为600 g·kg-1）分别施加60、80 kg·hm-2，均作为基肥施入。
1.4 CH4采样方法采用静态暗箱-气相色谱法采集测定稻麦轮作周期中CH4的排放通量。作物生长季节每周采集一次，降雨、施肥和中期排水期间每2 d采一次样。采样箱放置在固定的PVC底座上，每个底座覆盖0.25 m2。根据采样时的作物高度，采样箱的高度分别设置为0.5 m或1.1 m。气体采样时间为上午9：00至11：00或下午14：00至16：00。采样时在箱体封闭后用20 mL注射器在0、10、20 min和30 min进行采样。24 h内用Agilent 7890D气相色谱仪测定样品浓度。根据样品浓度的线性变化规律分析得到CH4排放通量。通过3次重复计算得出CH4的平均排放通量和标准偏差，以相邻2次采样时间间隔为权重，将各次排放通量进行加权平均计算获得平均排放通量，使用平均排放通量和作物生长时间的乘积来表示累积排放量。
1.5 土壤样品采集与数据统计分析使用Eijkelkamp土壤采样器（直径5.1 cm）采集0~20 cm的土壤样本。试验开始前和试验结束后在每个小区随机采集4份土壤样品并将其充分混合，所有土壤样品储存于4 ℃条件下，并在7 d内进行分析。采用半微量凯氏定氮法测定样品总氮[21]。土壤有机碳用外加热重铬酸钾氧化容量法测定[21]。用2 mol· L-1 KCl溶液浸提土壤样品并过滤（0.45 μm）后使用SmartChem 140自动化学分析仪（Westco科学仪器）测定土壤NO3--N和NH4+-N含量。将土壤与水以1∶2.5比例混合后测定土壤pH（HI 2221，中国上海）。将鲜土置于105 ℃的烘箱中干燥8 h后，用质量法测量土壤质量含水量（SWg）。土壤密度使用环刀法测定。充水孔隙度（WFPS，%）计算公式[22]为：
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式中：BD为土壤容重，g·cm-3。
数据采用Microsoft Excel 2010进行图表制作，采用SPSS 19.0进行数据统计分析（LSD法）。
2 结果与分析 2.1 环境和土壤因子试验期间稻季日平均气温的变化范围为11~ 34 ℃，总降雨量为1 207 mm；麦季日平均气温的变化范围为1~26 ℃，总降雨量为367 mm，土壤充水孔隙度介于53%~97%（图 1~图 2）。4个处理麦季土壤水分孔隙度最高值与最低值基本相同且在同一日期出现。试验期间，NPK+B处理的土壤水分孔隙度基本高于其他3个处理。NPK、NPK+S、NPK+SDI 3个处理的土壤充水孔隙度基本保持一致。
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图 2 2016—2017年小麦生长季节土壤充水孔隙度的变化规律 Figure 2 Variation law of soil water-filled pore space(WFPS)in wheat growing season from 2016 to 2017 |
2017年6月稻麦轮作周期试验结束后测定各处理土壤理化性质，分析秸秆不同利用方式还田后对土壤各理化性质的影响（表 1）。与NPK处理相比，NPK+S和NPK+SDI处理土壤有机碳（SOC）含量提高10.3% 和19.2%，达显著水平，pH显著提高2.3% 和3.8%，总氮含量（TN）显著提高9.3% 和12.5%，硝态氮（NO3--N）浓度显著提高17.9% 和29.9%，铵态氮（NH4+-N）浓度显著提高12.6%和20.7%。相对于NPK处理，NPK+B处理的SOC、pH、TN、NO3--N和NH4+-N分别显著增加了31.5%、5.4%、19.0%、41.4% 和37.8%（表 1）。与NPK处理相比，NPK+S、NPK+SDI和NPK+B处理均显著降低土壤容重（表 1）。
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表 1 2017年小麦生长季结束后土壤有机碳、pH、容重、总氮、硝态氮和铵态氮含量（0~20 cm） Table 1 Mean soil organic carbon, soil pH, bulk density, soil total nitrogen, soil NO3--N and soil NH4+-N concentration(0~20 cm) after the end of wheat-growing season in 2017 |
CH4排放主要出现在水稻生长季。各处理CH4平均排放通量为-1.18~90.2 mg·m-2·h-1，季节平均排放通量为6.4~9.2 mg·m-2·h-1。CH4的排放峰值约出现在移栽10 d后，持续至移栽27 d后达到最大值，中期晒田开始迅速下降并一直保持在较低的水平直到水稻收获，此期间CH4排放量几乎可以忽略不计（图 3）。后季麦田各处理几乎无CH4排放。与NPK处理相比，NPK+B处理中CH4平均排放量的增加速度较慢，而晒田期其减少速度较快（图 3）。水稻生长季各处理CH4排放总量差异很大（表 2），累积排放量NPK+SDI > NPK+S > NPK > NPK+B。与NPK处理相比，NPK+B处理的CH4累积排放量显著降低8.5%，而NPK+S处理和NPK+SDI处理均显著增加CH4排放总量，增幅分别为11.7%和20.2%。与NPK+S处理相比，NPK+SDI处理CH4排放显著增加7.6%，NPK+B处理CH4排放却显著降低18.1%（表 2）。麦季CH4排放很少（图 3和表 2）。整个稻麦轮作周期中，CH4累积排放量变化范围为284~372 kg·hm-2·a-1（表 2）。与NPK处理相比，NPK+S和NPK+SDI处理的CH4累积排放量分别增加了12.7% 和20.9%，NPK+B处理CH4累积排放量减少7.5%。与NPK+S处理相比，NPK+SDI处理CH4排放显著增加7.3%，NPK+B处理CH4排放却显著降低17.9%（表 2）。
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加粗箭头表示秸秆、生物炭、秸秆腐熟剂施入及稻季第一次施肥，实线箭头表示施肥，虚线箭头表示排水 Bold arrows indicate the application of straw, biochar and straw decomposing agent and the first fertilization in rice season, solid arrows indicate fertilization and dotted arrows indicate drainage 图 3 秸秆不同利用方式还田下CH4排放通量的季节变化 Figure 3 Seasonal variations of CH4 flux under different straw utilization patterns |
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表 2 2016—2017年稻麦轮作系统秸秆不同利用方式还田CH4排放量、产量和单位产量甲烷排放量 Table 2 CH4 emission, grain yields and yield-scaled methane emission during the rice-wheat growing seasons under different straw utilization patterns in 2016—2017 |
不同处理水稻和小麦的产量差异显著（表 2）。与NPK处理相比，NPK+SDI处理使粮食产量增加4.5%，使单位产量甲烷排放显著增加18.4%，而NPK+ S处理使产量降低了2.8%，使单位产量甲烷排放显著增加了23.7%，NPK+B处理显著增加作物产量，增幅为16.6%，单位产量甲烷排放降低了19.9%（表 2）。而与NPK+S处理比较，NPK+SDI与NPK+B处理使稻麦两季作物产量分别增加12.1% 和26.8%，使单位产量甲烷排放降低4.3%和35.3%。
3 讨论 3.1 秸秆不同利用方式还田对土壤性质的影响已有相关研究表明生物炭添加显著降低土壤容重[23]，在本研究中得到了证实（表 1）。秸秆还田后，腐解成为有机质，促进了土壤微粒的团聚作用，土壤结构得到改善，另外，秸秆分解产生的有机胶结剂会促进土壤团聚体形成，从而使土壤容重降低，增加土壤孔隙度[24-26]，本研究中，NPK+S和NPK+SDI处理均显著降低土壤容重。与NPK处理相比，NPK+S、NPK+B和NPK+SDI处理均显著增加了土壤总氮含量（表 1），主要原因除秸秆自身携带氮元素外，秸秆还田能减少土壤氮元素矿化，减少土壤氮元素流失[27]。生物炭施用有利于固定氮肥中的无机氮，同时秸秆和生物炭的施用也有助于作物吸收土壤中的NH4+-N[28]。
3.2 秸秆不同利用方式还田对CH4排放的影响严格厌氧环境是产甲烷菌生长发育的合适场所[27]，因此在中期晒田开始稻田CH4排放量急剧下降，并且后季麦田几乎无CH4排放。邹建文等[29]报道称烤田会导致CH4排放急剧下降，且烤田后复水CH4排放通量仍然很低且长时间内不能恢复。因此，秸秆不同利用方式还田下CH4排放主要在水稻季，且主要集中在水稻生长前期。
秸秆不同利用方式还田显著影响CH4排放的动态变化规律（图 3）和累积排放量（表 2）。已有研究表明有机物质添加会增加稻田CH4排放，本研究发现，相对于NPK处理，NPK+S处理和NPK+SDI处理显著增加CH4排放量（表 2）。主要是由于秸秆中含有大量纤维素和半纤维素等不稳定化合物，还田后土壤活性碳含量增加，在厌氧分解过程中容易以CH4的形式损失[30]。李新华等[31]研究发现秸秆还田后土壤中可溶性有机碳、微生物量碳和易氧化态碳的含量分别比不还田土壤显著增加64.6%、28.9% 和23.8%。另外，秸秆与腐熟剂配施加快秸秆的腐熟过程，腐熟剂中的微生物能有效地将秸秆分解成为作物所需要的营养元素，同时腐熟剂的加入增加了土壤中微生物的数量，增强了微生物的活性，进一步增强分解有机物质的能力，为产甲烷菌提供基质[32]，腐熟剂的添加促进了CH4排放。本研究监测到CH4排放在各处理施入稻田14 d后出现第一次峰值，且NPK+SDI处理第一次CH4排放峰值比NPS+S处理高29.1%，其后两处理CH4排放趋势基本一致。李培培等[33]通过6个月的研究发现秸秆腐熟剂主要促分解效果都出现在早期（前25 d），且配施后秸秆残渣中C/N降低的效果也在早期明显，而后随着时间的推进，其促进效果逐渐减弱。这可能是秸秆配施腐熟剂还田的CH4增加效应主要集中在前期的主要原因。
目前，关于生物炭对稻田CH4排放的影响并不完全一致，前人的研究中生物炭表现为促进、减少或不改变稻田CH4排放[34-36]。本试验中，与其他处理相比，NPK+B处理显著降低当季稻田CH4排放量。虽然秸秆炭化还田后土壤SOC含量相比于其他处理显著增加，但生物炭由稳定性分子组成，几乎不存在不稳定的有机碳，而不稳定的有机碳才是CH4排放的来源[30]。生物炭具有多孔结构，对土壤中的活性碳有吸附和保护作用，导致其生物有效性降低，土壤CH4排放减少[37]。此外，有研究表明，生物炭的施用会促进水稻根系的生长，水稻根系会向根际分泌更多的O2，增强甲烷氧化细菌活性并抑制产甲烷菌活性，使稻田CH4排放降低[33]。还有报道指出，秸秆炭化还田后土壤pH值升高同样会增强土壤中的甲烷氧化细菌活性，降低CH4排放[38]。因此，秸秆炭化还田后CH4排放降低可能是生物炭稳定成分、多孔结构和甲烷氧化菌活性增强共同驱动的结果。
为系统评估秸秆不同利用方式对稻田CH4排放的综合效应，本研究采用单位产量甲烷排放这一指标评价了秸秆不同利用方式还田对稻田CH4排放的综合影响。结果表明，与NPK处理相比，NPK+S处理和NPK+SDI处理显著增加单位产量甲烷排放，但NPK+B处理显著降低单位产量甲烷排放。
3.3 秸秆不同利用方式还田对作物产量的影响由于秸秆施用时间、秸秆还田方法、作物残余量、土壤特性和施氮量的差异，秸秆不同利用方式对作物产量影响的结论并不完全一致[39-40]。长期秸秆还田可显著提高作物产量，本研究试验周期仅为1年，因此NPK+S处理与NPK处理的产量差异并不显著。相对于NPK处理，NPK+SDI处理提高作物产量，增幅为4.5%。原因是秸秆和秸秆腐熟剂配合施用加速了作物凋落物和有机碳的分解速度[16]。NPK+B处理显著增加了作物产量，原因是生物炭可以作为作物有效养分的直接来源，对土壤阳离子吸附有促进作用[41]，此结果与Zhao等[36]的研究结论相同。
4 结论（1）稻麦轮作系统CH4排放主要出现在当季稻田中期晒田之前，烤田后复水期间CH4排放很低，后季麦田几乎无CH4排放。
（2）秸秆直接还田或者秸秆与腐熟剂配施还田相对于无秸秆还田来说都增加了CH4排放，而秸秆炭化还田降低了CH4排放。
（3）将CH4排放量和粮食生产综合考虑，相对于秸秆直接还田，秸秆配施腐熟剂和秸秆炭化还田都可降低单位产量的甲烷排放。因此，将作物秸秆配合腐熟剂还田和将作物秸秆炭化还田均能够在一定程度上实现秸秆还田的生态效应和生产效应的双赢，且以生物炭形式还田效果更佳。
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