2021, Vol. 40
2. 安徽省地质调查院, 合肥 230001
2. Geological Survey of Anhui Province, Hefei 230001, China
水稻作为我国南方地区最主要的粮食作物，种植面积广，因此关注水稻产地土壤的环境质量问题，尤其是农业用地土壤污染的问题，是确保水稻质量安全的关键。在目前已知的多种污染物中，重金属因为其较高的毒性以及在环境中不易降解的特点，成为了全球环境污染问题关注的重点[1-3]。此前，关于土壤-水稻系统中重金属相关性、空间变异及其机理的研究，主要基于盆栽试验和田间小区进行[4]。随着3S技术在生态环境等领域的不断发展与运用，大量土壤、水稻相关的环境数据获取更为简便，使得在宏观尺度上的土壤、作物重金属相关研究成为可能[5-7]。国内外许多研究已经逐渐将传统统计学进行延伸，从土壤理化性质、土壤养分、土壤重金属等环境因子以及主要粮食作物产量、安全等方面多维度探讨了空间尺度的分布、变异和相关性情况[8-10]。土壤和水稻等主要粮食作物中重金属不易被发现，且潜伏期长、持续性久，同时又受自然和人为因素的双重影响，土壤-水稻系统中重金属的研究难度最大、土壤-水稻生长系统的重金属相关性和迁移规律难以摸清，这也导致人们对土壤和水稻的重金属空间分布变异和重金属安全评价难以完全符合实际情况[11-13]。
因此，本研究选定某流域水稻产区为研究区域，从宏观尺度分析土壤及水稻籽粒中重金属污染的空间变异特征和对应关系，并对该流域土壤-水稻系统中重金属污染进行综合评价。研究结果可有助于对该流域土壤和水稻籽粒中重金属的分布情况和特征做系统性的了解，为水稻的安全生产、合理布局提供参考意见。
1 材料与方法 1.1 研究区域概况研究区域覆盖总面积达到75 800 km2，涉及46个县（市、区）。研究区地形复杂多样，涉及丘陵、平原和山地等地貌单元，总体特征是南北为中-低山区，中部为平原-丘陵区。研究区土壤类型较多，以水稻土和红壤为主。
研究区涉及的土地利用类型以水田为主，主要种植水稻，有31个县（市、区）为国家粮食生产重点县，在2011—2019年期间水稻总种植面积基本呈逐年增长趋势，2019年达到195.99万hm2。该流域境内还拥有丰富的水资源和矿产资源等。
1.2 采样方法考虑采样分布的均匀性，以及研究区水稻收获时期的不同，2017年7—9月期间陆续在某流域的46个县（市、区）采集水田土壤样品以及该点位的水稻籽粒样品。首先通过手持GPS导航和定位，获取样点位置，在每一个主采样点半径25 m范围内再设置4个子采样点，然后对4个子样点和1个主样点分别用竹铲采集0.5~1.0 kg耕层土壤，采样深度为0~20 cm，最后将4个子样点和主样点土样混匀作为一个样品。水稻籽粒在水稻收获期采集，选用梅花点法进行多点取样，每点水稻选取10~20个植株，采集稻穗，多点混合成一个样品。农作物样品的采集量一般为测试样量的3~5倍，通常为400~600 g（干质量样）。本研究根据各行政区水田分布情况，采样密度约每10 km2布设1个采样点，共采集土壤-水稻样品938对。
1.3 数据预处理地统计分析前需要进行数据预处理，并对数据进行正态分布检验，剔除异常值，从而提高研究结果的科学性[14]。异常值出现的概率很小，但是一旦出现就会对数据的分布产生影响，使数据不符合正态分布，影响研究结果的精度。剔除异常值常用到的方法有阈值法（平均值±标准差）、狄克松法、格拉布斯法和t检验法等。对于小样本数据的检验通常使用狄克松法、格拉布斯法和t检验法等，对于大样本数据的异常值判断，通常使用阈值法[15]，研究区域数据总量为938个，因此选用阈值法剔除异常高值和低值，在平均值加减3倍标准差区间外的数值被判定为异常值，并采用正常的最大最小值来代替异常值，以确保样点总数不变，插值效果更精确。在研究土壤-水稻籽粒中Cd、Hg、As、Pb和Cr 5种重金属含量的分布情况时，由于部分重金属的含量低于检出限未能测出，为了保留各项数据的完整性，确保数据覆盖到所有研究区域，因此对于未检出的数据均采用检出限值的一半来代替。各元素方法检出限如表 1、表 2所示。
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表 1 土壤样品重金属全量分析方法检出限 Table 1 Detection limit of total heavy metal analysis method for soil samples |
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表 2 农产品样品重金属全量分析方法检出限 Table 2 Detection limit of total heavy metal analysis method for agricultural products |
测试项目包括土壤重金属Cd、Hg、As、Pb、Cr全量和水稻籽粒Cd、Hg、As、Pb、Cr全量。在各类重金属中，Cd、Hg、As、Pb、Cr等对生物有明显毒性，其无论以何种形态存在，即使极少量存在也会对生物产生很明显的影响，故以此为指标。
基于SPSS软件进行数据的描述统计分析、正态分布检验、相关分析、方差分析、多元统计分析和回归分析等[16]。利用ArcGIS软件完成地统计分析和空间相关分析。通过半变异函数模型[17]拟合，并选取最佳拟合模型，进行克里金空间最优无偏插值[18]生成重金属含量分布图。
1.5 土壤-水稻生态健康风险评价方法对某流域938个土壤和农产品样品的5种重金属污染情况进行分析。分别采用单项污染指数（CF）和污染负荷指数（PLI）[19]评价流域土壤-水稻重金属污染水平。以《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）和《食品安全国家标准食品中污染物限量》（GB 2762—2017）中相应的筛选值和安全限值为参比值，采用潜在生态风险指数（RI）[20]对流域土壤-水稻重金属污染的潜在生态风险进行评估。CF、PLI以及RI的计算方法及水稻中重金属安全标准限量值如表 3和表 4所示。
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表 3 CF、PLI与RI的计算方法 Table 3 CF, PLI and RI calculation methods |
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表 4 水稻中重金属安全标准限量值 Table 4 Limit values of safety standards for heavy metals in rice |
流域938个耕层土壤重金属数据的描述性统计分析如表 5所示。流域土壤中5种重金属的平均含量大小排序为Cr > Pb > As > Cd > Hg，各元素的平均值差异较大。将统计分析结果与《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）中的土壤风险筛选值进行对比，因农用地土壤重金属超标限定值与pH密切相关，根据pH的范围划分4个区间，综合对比其不同区间的限定值发现：流域水稻田土壤中5种重金属的平均值均在风险筛选值以下，表明从流域大尺度上看，土壤重金属污染程度总体较轻。但从元素含量的最大值来看，Cd、Hg、As和Pb均超过筛选值，仅Cr未超筛选值，其中Cd超标较为严重。大多数点位的Hg和Pb在筛选值范围以内，属于轻度超标。该结果表明某流域耕层土壤5种重金属虽在宏观尺度上污染较轻，但是部分元素在局部区域存在超标情况，且以Cd污染较为严重。
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表 5 某流域耕层土壤中不同重金属描述性统计分析 Table 5 Descriptive statistical analysis of different heavy metal content in topsoil of a watershed |
随着重金属在土壤中的不断积累，其变异性也逐步增强。通常用变异系数反映变异性的强弱，变异系数在一定程度代表了土壤重金属的累积状况。如表 5所示，研究区土壤中重金属Cd、Hg、As、Pb和Cr的变异系数分别为137.14%、97.30%、66.40%、56.40% 和29.63%，其中Cd的变异系数最大，Cr最小。不同学者对变异程度有不同的分类观点，目前尚未形成统一的分类标准。有学者认为变异系数小于10% 表示弱变异，介于10%~90% 之间表示中等变异，大于90% 则代表高度变异，根据该分类标准，研究流域耕层土壤重金属除Cd和Hg属于高度变异，其余3种重金属均属于中等程度变异。然而国外也有学者提出变异系数小于15%为小变异，15%~35%为中等程度变异，大于35% 则为高度变异，根据分类标准，研究流域内仅Cr属于中等程度变异，其余4种重金属则属于高度变异。通过对变异程度的分析以及与风险筛选值的对比发现，Cd不仅变异系数较大，而且与风险筛选值相比，部分区域最大值超标严重，表明了某流域部分地区Cd在耕层土壤中呈现高度富集的特征，同时也反映出部分区域的土壤Cd污染严重。
2.1.2 水稻籽粒重金属含量由表 6的统计分析可知，流域938个水稻籽粒样品中5种重金属的含量差别较大，其中含量最高的为Cr，平均值为0.466 mg·kg-1，与土壤中Cr含量最高有一定的相关性。水稻籽粒中Cd和As的含量仅次于Cr，分别为0.111 mg·kg-1和0.152 mg·kg-1，Hg的平均含量最低，仅为0.002 mg·kg-1。将统计结果与《食品安全国家标准食品中污染物限量》（GB 2762—2017）中相应的安全限量值进行对比，从最大值看，流域水稻籽粒中Hg没有超过限量值，Cd、As、Pb和Cr均超过限量值，其中Cr超标7倍左右。从超标率看，Cd和As超标率超过10%，Pb超标率为4.58%，Cr超标率为6.61%。结果表明，水稻籽粒重金属污染与耕层土壤中污染类型不同，除Cd、As、Pb超标较严重外，还存在明显的Cr超标。
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表 6 某流域水稻籽粒中重金属含量描述性统计分析 Table 6 Descriptive statistical analysis of heavy metal content in rice grains of a watershed |
由表 6可知，水稻籽粒中Cd、Hg、As、Pb和Cr的变异系数分别为136.09%、87.92%、79.94%、182.22% 和276.29%，As的变异性最小，Cr的变异性最大。研究区内水稻籽粒中Cd、Pb和Cr的含量呈现出高度变异，Hg和As则呈现为中等程度的变异。比较水稻籽粒与土壤中相同重金属的变异系数，除Cd和Hg之外，水稻籽粒中As、Pb和Cr的变异系数均比土壤中相应变异系数高。
2.2 农田土壤-水稻重金属空间分布特征 2.2.1 耕层土壤重金属空间分布特征图 1显示了某流域土壤5种重金属元素的空间插值情况。从全局看，整个研究区域土壤重金属含量呈南高北低的分布趋势，在南部中心区域呈现一个明显的大斑块污染区，且向四周平缓扩散。
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图 1 某流域耕层土壤5种重金属元素的空间分布 Figure 1 Spatial distribution of five heavy metals in topsoil of a watershed |
从空间分布图来看，研究区域中的北部地区Cd含量均在0.3 mg·kg-1以下，低于Cd风险筛选值，中部地区含量在0.3~0.5 mg·kg-1，南部地区大多数在0.3 mg·kg-1以上，且以含量最高区域为中心，逐渐向四周扩散，含量逐渐降低。Hg含量呈现南高北低的趋势，从Hg含量插值结果分析，流域所有区域Hg含量均在0.5 mg·kg-1以下，均低于风险筛选值。As含量全局上同样表现为南高北低，As高含量地区呈现非连续的面状分布。Pb在南部呈现一个含量较高的三角区，这些区域Pb含量在60~110 mg·kg-1之间。Cr含量较高地区主要呈现条带状分布，从Cr含量插值结果看，研究区Cr含量均在110 mg·kg-1以下，尚未超过Cr风险筛选值。
2.2.2 水稻籽粒重金属空间分布特征水稻籽粒中5种重金属的空间分布情况如图 2所示。Cd含量在研究区的分布为中部地区 < 西北地区 < 南部地区，其中南部地区含量最高，并在南部地区呈现出一条西南方向向东北方向延伸的条带状分布特征；Hg含量在研究区总体呈现北低南高的趋势，其中南部地区存在4个含量较高的斑块状区域，并向四周扩散；As含量在研究区整体呈现由西向东、由北向南增高的趋势；Cr和Pb的含量分布特征较为相似，以含量最高的区域为中心呈现孤立的岛状式空间分布特点。
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图 2 某流域水稻籽粒5种重金属元素的空间分布 Figure 2 Spatial distribution of five heavy metals in rice grains of a watershed |
表 7显示了土壤中5种重金属数据拟合球面、指数和高斯3种模型时不同半变异函数理论模型的预测误差。在选择最佳的拟合半变异函数理论模型时，可以通过观察多个拟合模型的预测误差来选取最佳模型。当平均误差和标准化平均误差接近于0，标准化均方根误差接近于1，均方根误差最小且平均标准误差与均方根误差相近时，模型拟合程度最优。结果表明土壤Cd适用球面模型，土壤Hg、As、Pb和Cr则更适用指数模型。
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表 7 某流域耕层土壤5种重金属不同拟合模型预测参数 Table 7 Prediction parameters of different fitting models for five heavy metals in topsoil of a watershed |
某流域土壤不同重金属的最佳拟合模型及其参数见表 8，其中块基比为块金值与基台值的比值，反映了随机部分引起的空间异质性占系统总变异的比例，是变量空间相关的分类依据。研究区内Cr的块金值很大，其余元素的块金值则相对较小，表明土壤中Cr元素随机性变异程度较大。基台值从大到小排序为Cr > Cd > Hg > As > Pb，表明Cr的空间变异大，其余元素空间变异较小。块基比反映了5种元素的空间自相关性，从表中可以发现，Cd、Hg、As和Pb的块基比都在0.25~0.75之间，为中等空间自相关性，表明某流域土壤Cd、Hg、As和Pb的空间变异不仅受结构性的因素影响，还受到以人为活动为代表的随机因素影响。Cr的块基比超过0.75，空间相关性较弱。此外，表 7的描述性统计分析表明土壤中Cd污染较重，但表 8中Cd块基比较小，具有中等程度的空间自相关性，这样的结果从侧面表明，某流域土壤Cd污染治理效果可能并不理想。
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表 8 某流域耕层土壤5种重金属最佳拟合模型及参数 Table 8 Best fitting model and parameters of five heavy metals in topsoil of a watershed |
表 8中的变程代表了重金属空间自相关的理论距离。土壤As和Cr的变程相对较大，分别为24 491.93 m和39 545.68 m；土壤Cd、Hg和Pb的变程则较小，说明研究区域的部分地区受人为活动影响较大。
2.3.2 水稻籽粒重金属空间变异特征表 9为水稻籽粒中5种重金属含量的半变异函数理论模型的预测误差。从不同模型的验证参数可知，水稻籽粒中重金属Cd、Pb和Cr均适合用球面模型，Hg和As则分别适合高斯模型和指数模型。
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表 9 某流域水稻籽粒5种重金属不同拟合模型预测参数 Table 9 Prediction parameters of different fitting models for five heavy metals in rice grains of a watershed |
对表 10中的多个参数进行分析可知，某流域水稻籽粒中重金属Cd、Hg、As、Pb和Cr的块基比分别为1.57、2.49、6.19、0.90和3.27，5种元素的块基比均在0.75以上，说明水稻籽粒中5种重金属的空间相关性均较弱。将水稻籽粒与土壤块基比相比，水稻籽粒中5种重金属元素的块基比均比土壤中相应元素的块基比高，这表明5种重金属在土壤中的空间相关性均比在水稻籽粒中强。由表 10可知，水稻籽粒中Hg和As的变程较大，分别为35 314.03 m和27 557.62 m，而Cd、Pb和Cr的变程则相对较小，分别为1 037.62、3 965.83 m和804.14 m，表明这3种元素的空间自相关范围较小。综合5种重金属元素的变程来看，Hg和As变程较大，空间分布上也表现出较大范围的空间相关性，而Cd、Pb和Cr的变程相对较小，因而在空间分布上呈现出的相关性范围也相对较小。
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表 10 某流域水稻籽粒5种重金属最佳拟合模型及参数 Table 10 Best fitting model and parameters of five heavy metals in rice grain of a watershed |
表 11为某流域土壤单项污染指数的统计情况，流域土壤中Cd、Hg、As、Pb和Cr的CF变化范围分别为0.059~8.983、0.021~1.056、0.051~2.020、0.062~ 1.476、0.054~0.536，平均值从大到小依次为：Cd（0.705）、As（0.345）、Pb（0.343）、Cr（0.251）和Hg（0.158）。按照CF分级标准，从各元素的平均值来看，仅Cd存在轻微污染，其余元素均处于无污染级别；从各元素的极值来看，Cd存在重度污染点位，As存在中度污染点位，Hg和Pb存在轻度污染点位，仅Cr所有点位均属于无污染级别。Cd和Hg元素CF的变异系数均大于100%，呈现强变异，Cr的变异系数最小。
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表 11 耕层土壤单项污染指数 Table 11 Topsoil single pollution index |
各元素不同污染级别样点数的占比见表 12。Cd在5种重金属中的污染情况相对较严重，Cd存在34个重度污染点位，其余元素则不存在。Cd无污染点位占调查总点位的80.17%，轻微、轻度和中度污染点位分别占6.29%、7.57% 和2.35%；Hg和Pb均不存在中度和重度污染点位，其中Hg无污染点位占比97.34%，轻微污染和轻度污染占比分别为1.17% 和1.49%，Pb无污染点位占比93.92%，轻微污染和轻度污染占比总和为6.08%；As无污染、轻微和轻度污染的点位数占比分别为95.2%、2.35%和2.02%，此外As中度污染点位仅有4个，占比不足1%；Cr在5种重金属中污染最轻，研究区所有采样点位的Cr单项污染均属于无污染级别。
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表 12 某流域耕层土壤中5种重金属单项污染级别点位统计 Table 12 Statistics of single pollution level of five heavy metals in topsoil of a watershed |
某流域土壤重金属元素PLI介于0.12~1.12之间，平均值为0.29。从研究区所有样点PLI的均值来看属于无污染，从单个土样的PLI污染级别来看，仅8个点位属于轻微污染，其余点位均属于无污染。
本文以GB 15618—2018中的风险筛选值作为参比值，计算了流域内土壤重金属的潜在生态风险指数。计算结果显示，流域土壤重金属RI变化范围在8.72~314.29之间，风险指数跨度较大，表明流域内不同区域的重金属风险存在明显差异。研究区RI的平均值为33.13，处于轻微风险，RI最大值达到了314.29，表现出较强的风险水平。从单个土样的RI风险级别看，有3个点位达到较强的风险级别且均在重点区域，有19个点位达到中等风险级别，其余916个点位均为轻微风险级别。从潜在生态风险指数统计结果看，流域内部分地区土壤中当前的Cd、Hg、As、Pb和Cr含量已经对农田土壤生态安全产生了威胁。
2.4.2 水稻籽粒生态健康风险评价通过对比各元素的限量值可知，研究区水稻籽粒中除Hg元素之外，其余重金属元素均存在超标情况。表 13为某流域水稻籽粒单项污染指数的统计结果。流域水稻籽粒中Cd、Hg、As、Pb和Cr的CF变化范围分别为0.003~4.215、0.063~0.850、0.050~3.445、0.050~2.030、0.005~7.485，CF平均值从大到小顺序为As（0.759）、Cd（0.554）、Cr（0.466）、Pb（0.193）和Hg（0.096）。按照CF污染分级标准，从水稻籽粒中各个重金属元素的极值看，Cd、As和Cr均存在重度污染点位，Pb存在中度污染点位，Hg存在轻度污染点位。Cd、Pb和Cr元素CF的变异系数均大于100%，呈现强变异。
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表 13 某流域水稻籽粒单项污染指数 Table 13 Rice grain single pollution index in a watershed |
如表 14所示，从水稻中多个重金属元素不同污染级别的占比情况分析，Cd、As和Cr相较于其他两种重金属元素污染情况更为严峻，Cd、As和Cr重度污染点位占比分别为3.41%、2.88% 和4.16%。整体来看，流域水稻籽粒中5种重金属通过单项污染指数评级为无污染级别的占比较大，Cd、Hg、As、Pb和Cr无污染点位占比分别为79.64%、99.25%、62.36%、95.31% 和91.04%。水稻籽粒中Hg在5种重金属中污染最轻，研究区938个采样点位中仅有7个样点划分为轻微污染级别，其余样点均为无污染级别。
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表 14 某流域水稻籽粒中5种重金属单项污染级别点位统计 Table 14 Statistics of single pollution level of five heavy metals in rice grains of a watershed |
某流域水稻籽粒中重金属元素PLI值主要在0.02~1.90区间内，平均值为0.23，从研究区所有样点PLI的平均值看属于无污染。从单个水稻点位的PLI污染级别看，97%的点位属于无污染级别，仅28个点位属于轻微污染。
通过计算，某流域水稻重金属RI变化范围在3.34~175.65之间，风险指数跨度较小，均在300以下，表明流域内不同区域的水稻籽粒重金属风险差异不明显。研究区水稻RI的平均值为29.96，属于轻微风险，RI最大值为175.65，为中等风险水平。从单个土样的RI风险级别看，有11个点位属于中等风险级别，其余927个点位均属于轻微风险级别。
3 讨论农田土壤-水稻重金属污染与危害是当前人类所面临的重要环境问题之一，土壤重金属污染不仅导致土壤理化性状恶化，而且通过食物链的富集作用还会对生态系统安全与人体健康产生严重威胁[21]。土壤-水稻籽粒重金属污染来源途径广泛，相关研究表明农田土壤-水稻中Cd、Hg和Pb来源相同，主要受到各种人为活动影响，以工业、交通来源为主，施用有机肥、农药和化肥也是农用地土壤中Cd主要来源之一[22-23]。
本研究发现，某流域农田耕层土壤5种重金属中Cd、Hg、As、Pb均超标，Cr不超标，其中Cd超标严重；但是在水稻籽粒中除Hg外其他均超标，其中Cr超标严重。超标点位大多集中在某流域周边，人类活动频繁的区域。相关研究表明，我国耕地土壤Cd含量不同程度地受人类活动干扰，其中约56% 来自于农业活动。Cd由于自然背景值和国家标准限量值较低，表现出富集程度高[24]。但水稻籽粒中重金属超标原因与土壤不完全相同，水稻籽粒对各重金属的富集除了与土壤中相应的重金属含量有关，还与土壤理化性质[25]、水稻品种[26]以及周围工厂排放或者关停的尾矿排放的污水灌溉有关[27]。重金属全量不足以反映农作物中重金属超标的情况，还应与重金属有效态[28]相结合，但目前还没有相关标准规范，还需进一步讨论研究。
本研究发现Cd为某流域农田土壤中污染和生态风险等级最高的元素，Cd对某流域农田土壤的PLI和RI的贡献较大，农田土壤对Cd的吸附能力较强[29]。在水稻籽粒中Hg和Cr的生态风险较高，相关研究表明，某些重金属虽然在土壤中污染程度较高，但其容易伴随其他颗粒物迁移进入土壤中矿化埋藏，使其对生物的毒性降低[30]，因此其潜在生态风险降低。
为加强某流域内土壤-水稻重金属污染防治及生态风险防控，提出以下建议：开展中大比例尺调查研究工作，准确解析土壤-水稻系统重金属污染源；采取有效措施遏制土壤酸化，降低重金属生物毒性；针对不同土壤-水稻重金属污染风险区采取不同的防控及修复措施。
4 结论（1）从重金属含量看，某流域农田耕层土壤中Cd、Hg、As和Pb均超过筛选值，仅Cr未超筛选值。水稻籽粒中Hg没有超过限定值，Cd、As、Pb和Cr均超过限定值，且Cr和As超标较为严重。
（2）从重金属空间分布看，某流域农田耕层土壤Cd、Hg和As含量的空间分布呈现出由南向北逐渐降低的特点。水稻籽粒中Cd、Hg和As含量在研究区的分布为中部地区 < 西北地区 < 南部地区，以重点区域为中心呈现孤立的岛状式空间分布特点。
（3）从污染水平看，某流域农田耕层土壤重金属污染负荷指数介于0.12~1.12之间，平均值为0.29；水稻籽粒中重金属元素污染负荷指数介于0.02~1.90之间。
（4）从潜在生态健康风险看，耕层土壤重金属综合生态风险指数为8.72~314.29，平均值为33.13，风险指数跨度较大，处于轻微风险。水稻籽粒重金属综合生态风险指数变化区间为3.34~175.65，不同区域的水稻籽粒重金属风险差异不明显，有11个点位属于中等风险级别，其余属于轻微风险级别。
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