2021, Vol. 40
2. 中国农业大学土地科学与技术学院, 北京 100083;
3. 吉林省农业环境保护与农村能源管理总站, 长春 130021;
4. 蒙古科学院地理与地球生态研究所, 蒙古 乌兰巴托 15170
2. College of Land Science and Technology, China Agricultural University, Beijing 100083, China;
3. Agricultural Environmental Protection and Rural Energy Management Station in Jilin Province, Changchun 130021, China;
4. Institute of Geography and Geoecology, Mongolian Academy of Science, Ulaanbaatar 15170, Mongolia
近年来随着工业化的快速发展，土壤重金属污染愈发严重，中国生态环境状况公报显示[1]，镉（Cd）、汞（Hg）、砷（As）、铅（Pb）、铬（Cr）、铜（Cu）、锌（Zn）和镍（Ni）8种重金属元素均有不同程度的超标，其中Cd是影响农用地土壤环境质量的首要污染物。土壤中的重金属主要来源于自然和人为两个方面，其中自然源包括成土母质以及火山爆发和海浪飞溅引起的土壤性质的改变等；而人为来源主要包括工业源（如采矿、冶炼、燃煤、交通等）、农业源（农业投入品、灌溉水等）和生活源（生活污水、生活垃圾等）[2]。进入土壤中的重金属，因其具有隐蔽性、难降解性、富集性等特点，不仅会对作物的正常生长产生影响，还会通过食物链进入人体，对人体健康造成危害。因此，明确土壤重金属的污染来源，从源头上加以控制，是防治土壤重金属污染的根本措施。
土壤重金属源解析一般指来源的定性判断和不同来源贡献率的定量分析，统称为源解析。目前土壤领域应用较多的源解析模型主要有绝对因子分析/多元线性回归分析（APCS-MLR）模型、正定矩阵因子分解（PMF）模型、UNMIX模型、同位素比值法等[3-5]。APCS-MLR模型是主成分分析/因子分析和多元线性回归两种统计方法相结合的受体模型，首先由因子分析（FA）或主成分分析（PCA）进行源识别，将得到的主要污染因子与土壤污染元素浓度作线性回归，回归系数用于计算污染因子对污染元素的贡献率。该方法最早应用于大气颗粒物中重金属的溯源，由于其不需要事先了解污染物的个数，以受体中污染物为研究对象，实现条件简便且源解析结果较为客观准确，近年来在土壤领域也得到广泛应用[6]。Huang等[7]应用APCA-MLR（原理与APCS-MLR相似）、改进的受体模型绝对主成分分析-距离线性拟合（PCA-MLRD）和PMF 3种受体模型对中国东南部某城市周边地区土壤重金属进行源解析比较，表明APCA-MLR和PCA-MLRD解析结果更加可靠与准确，同时土壤污染程度较低时APCA-MLR的拟合度较好。Mokhtar zadeh等[8]利用APCS-MLR模型对伊朗某炼油厂地区土壤中15种重金属进行解析，得到4种主要来源：天然来源、化石燃料燃烧、交通、石油衍生物以及石油废物。Jia等[9]结合地统计学方法利用APCS-MLR模型解析出广西岩溶地区土壤中有毒重金属大部分是天然来源，18.23% 和18.95% 分别来自工业活动和农业实践/交通排放，地统计学方法的应用使APCS-MLR模型的解析结果更加直观和准确。
湖南省稻谷产量常年稳居全国前列[10]，位于湖南省中部偏东，湘江下游西岸的湘潭县更是有“楚南粮仓”的美誉，并且蕴含丰富的矿产资源。但由于经济的快速发展，部分地区农田受到了不同程度的污染[11]。近年来该区农田土壤重金属方面的相关研究主要集中于土壤污染程度与质量评价方面，缺乏对造成该区当前土壤环境质量状况的来源解析。因此，本文选取湖南省湘潭县农田土壤为研究对象，测定了土壤中重金属Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Zn和Ni的含量，分析了这8项重金属的污染水平，并采用混合方法，包括相关分析、因子分析、绝对因子分析/多元线性回归分析（APCS-MLR），结合地统计学方法探析了县域土壤中重金属的来源及其贡献率，以期为当地土壤重金属污染科学防控和修复治理提供理论依据。
1 材料与方法 1.1 研究区概况湘潭县位于南岳衡山北部，湘江下游西岸，长衡丘陵盆地北段，27°20′~28°05′N、112°25′~113°03′E；地貌轮廓为西北、西南、东南三面高，中部和东北部低；湘潭县属亚热带季风湿润气候，四季分明，降水充沛，夏季高温，冬季寒冷，具有明显的季节气候特征。年平均气温16.7~18.3 ℃，年平均降水量1 300 mm。区域土壤类型主要为红壤、水稻土、紫色土、红黏土和潮土。粮食作物主要为水稻，一年两熟，2014年被评为“全国粮食生产先进县” [12]。该区已探明储量的矿产有煤、锰、铅、磷、石灰石、铁等。
1.2 样品采集和分析本研究在湘潭县17个乡镇共随机布设了151个采样点，如图 1所示。采样时远离公路、田埂、肥堆等区域，并用GPS精准定位，每个土壤样品是由多个点土壤混合而成。采集后的混合土样需要置于室内自然风干，剔除石块、植物枝叶、草根等杂质，用木锤适当敲打，粗碎，然后用四分法取适量土样用陶瓷研钵研磨，再过100目尼龙筛后装密封袋备用。
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图 1 研究区域和土壤采样点分布图 Figure 1 Map of study area and soil sampling sites |
准确称取0.10~0.25 g土壤样品至微波消解罐中，加入HNO3、HF和HClO4（比例为1∶2∶1）的混合酸溶液，放入微波消解仪进行消解，待土壤样品完全溶解后，将消解液过滤，再加去离子水定容后待测。重金属Cd、Pb、Cr、Cu、Zn和Ni 6种元素采用电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS，Agilent）测定[13]，Hg和As元素利用原子荧光光谱法（APF，APF-230E）测定；利用空白样、平行样和国家标准物质（GBW07429）对样品进行质量控制，所有重金属的加标回收率范围均在87%~106%。
1.3 绝对因子分析/多元线性回归受体模型绝对因子分析/多元线性回归受体模型（APCS-MLR）的基本原理是将因子分析的主因子得分转化为绝对主因子得分（APCS），各重金属含量再分别对所有的APCS进行多元线性回归，回归系数用于计算各个主因子对应的污染源对土壤中每个样本点位某重金属含量的贡献量。首先对所有重金属含量数据进行标准化，再按照以下步骤计算：
对所有重金属元素引入1个浓度为0的人为样本，再计算得到0浓度样本的因子分数，公式为：
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由因子分析得到的主因子得分减去0浓度样本的主因子分数得到每个样本的APCS；APCS为自变量，重金属元素含量作因变量，作多元线性回归，得到的回归系数可将APCS转化为主因子对应的污染源对每个样本的浓度贡献，公式为：
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式中：Zi0为重金属元素i的0浓度样本，mg·kg-1；Ci为重金属元素i含量的平均值，mg·kg-1；σi为重金属元素i含量的标准偏差，mg·kg-1。bi0为多元线性回归的常数项，bpi为多元线性回归的回归系数，APCSp为因子p的绝对主因子得分，bpi ×APCSp为因子p对于Ci的含量贡献，所有样本的bpi ×APCSp平均值即为因子p对应的污染源平均绝对贡献量。其中因子p对应的污染源贡献率为其平均绝对贡献量与所有源贡献量的比值[14]。
1.4 数据处理本研究采用Excel 2019对土壤中各重金属含量数据进行描述性统计分析，利用IBM SPSS Statistics 25进行Person相关分析和因子分析，在Excel中进行PCA/APCS受体模型分析的相关计算。地统计分析利用ArcGIS 10.6地统计分析模块（Geostatistical analyst），采用克里金法对各重金属含量值进行空间插值，并绘制成图。
2 结果与讨论 2.1 土壤重金属含量描述性统计分析如表 1所示，湘潭县土壤Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Zn和Ni含量的平均值分别为0.62、0.16、14.21、43.77、73.59、26.63、78.38 mg·kg-1和27.30 mg·kg-1，其中Cd、Hg和Pb的平均值分别是湖南省背景值的7.29、1.67、1.62倍，As、Cr、Cu、Zn和Ni平均值均接近于背景值。除Cd外，其余重金属含量的平均值均未超过《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）所规定的对应重金属的农用地土壤污染风险筛选值。151个样本点位中，Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Zn和Ni超筛选值的点位占比分别为75.66%、2.63%、2.63%、1.97%、0.66%、4.61%、0.66%和3.29%。
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表 1 湘潭县土壤重金属含量描述性统计（n=151）（mg·kg-1） Table 1 Descriptive statistics of soil heavy metals content in Xiangtan County(n=151)(mg·kg-1) |
湘潭县农田土壤重金属变异系数大小依次为Cd > Hg > Cr > Cu > Ni > As > Zn > Pb，其中，Cd变异系数最大，其次是Hg，空间异质性较强，这可能是人为活动造成的，存在点源污染[15]。
2.2 土壤重金属污染源解析 2.2.1 土壤重金属污染源定性识别（1）相关性分析
如表 2所示，研究区土壤Cd-Pb、Cd-Zn、Hg-As、Hg-Pb、As-Pb、As-Zn、Pb-Zn、Cr-Cu、Cr-Ni、Cu-Zn、Cu-Ni之间存在极显著的正相关关系（P < 0.01），其中Pb-Zn和Cr-Ni相关系数为0.500和0.605；相关系数越大说明这些重金属元素两两之间关系越强，越有可能具有相似的污染来源[17]。
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表 2 湘潭县土壤重金属相关性分析 Table 2 Correlation analysis of heavy metals in Xiangtan County |
（2）因子分析
为了进一步明确各土壤中重金属的来源，采用因子分析法对研究区内的各重金属含量进行解析。因子分析是在保留原始数据大部分信息的情况下，把一些信息重叠、具有错综复杂关系的可观测变量归结为少数具有代表性且不具相关性的潜在因子，环境学领域中经常利用这些潜在因子来研究土壤重金属的来源[18]。研究区土壤重金属含量数据经KMO检验和Bartlett′ s球体检验，KMO检验系数0.568 > 0.5，Bartlett′ s球体检验P < 0.05，表明各重金属元素相关性强，适合进行因子分析。结果（表 3）显示，前4个因子的累积解释总方差为77.04%，说明这4个因子能够反映全部数据的大部分信息。
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表 3 土壤重金属因子分析的旋转成分矩阵 Table 3 Rotation matrix of factor analysis for heavy metals in soil |
因子1的贡献率是23.11%，其中Cd、Pb和Zn具有较大载荷。由相关分析可知，Cd、Pb和Zn两两之间具有显著性相关关系；由图 2可知，3种重金属空间分布相似，高值区域主要分布于东北部，Cd含量由西南向东北逐渐增大，并且Cd的点位超筛选值占比达到了75% 以上。经调查，东北部的乡镇工矿企业发达，分布了众多化工厂、采矿场等。大部分化工厂以生产含Zn化合物为主，比如立德粉、一水硫酸锌和次氧化锌等，部分工厂以生产电解铅、一氧化铅等初级产品为主；该区域还分布有Pb采矿场和有色金属冶炼和压延加工厂。Cd广泛应用于各种化工业，是炼Zn业的副产品，Pb矿开采以及有色金属冶炼等也是其重要来源之一。这些重金属通过废气、废水和废渣的排放，经过大气沉降、地表径流、固废堆弃等会造成土壤中Cd、Pb和Zn的富集[19-22]。周亚龙等[23]对雄安新区农田土壤的研究表明，Cd、Pb和Zn主要来源于有色金属熔炼厂等工业源和交通源等的共同影响，Yang等[24]在浙江温岭的研究发现，Cd主要来自工业排放。综上分析，因子1代表的是“工业源”。
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图 2 湘潭县土壤重金属含量空间分布图 Figure 2 Spatial distribution of soil heavy metals content in Xiangtan County |
因子2的贡献率是20.54%，载荷较大的重金属有Ni和Cr；因子3的贡献率是17.56%，载荷较大的重金属只有Cu。由表 1可知，Ni的平均含量略低于湖南省背景值，并且Cr和Cu平均含量也都极接近于背景值，分别为背景值的1.08倍和1.02倍。相关性分析中Ni和Cr为显著性正相关（P < 0.01），相关系数为0.605，Cu与Ni、Cr之间也分别呈显著性正相关（P < 0.01），大量研究表明Ni、Cr和Cu在土壤中的含量与其在成土母质中含量相近，与成岩成分有关，受人为影响较小[25-27]。从空间分布来看，3种重金属也具有相似的分布特征和规律，Cr、Ni、Cu的高值均出现在南部，Cu的一小部分高值出现在西北部。总体来看，因子2和因子3的来源主要是“自然源”。
因子4的贡献率是15.84%，载荷较大的重金属有Hg和As，并且两者具有显著相关性，从空间分布看，既有相似之处，也存在差异。由图 2可以看出，Hg高值区分布集中，与低值区有明显界限，Hg的平均含量值是当地背景值的1.67倍，说明该县土壤Hg含量存在富集。调研发现高值区有河流以及灌溉渠经过，河流周边存在排放Hg废水的企业，故推测高值区土壤Hg的累积可能是长期河流污灌造成的。As的高值区在整个县域内分布分散，与工矿企业分布区及污灌区无明显空间关联。韩志轩等[28]和Giersz等[29]研究表明Hg和As是农药的重要组成元素，多次施用含As农药的土壤As含量值可达2 000 mg·kg-1，是未施过农药土壤的200余倍[30]。含Hg或无机As类农药在禁用之前广泛应用于农业，但由于重金属的难降解性，至今还在土壤中有所累积留存。故因子4归为“农业源”。
2.2.2 土壤重金属污染源定量解析（1）APCS-MLR分析计算污染源贡献率的可靠性评估
根据APCS-MLR受体模型将因子分析的4个主因子得分转换为绝对主因子得分，再将绝对主因子得分与8种重金属元素含量分别进行多元线性回归分析，得到关于8种重金属元素的多元线性回归方程，由方程可得各元素的含量拟合值，与实测值作比较，该值越接近于1说明多元线性回归拟合度越好[31-32]。图 3结果显示，拟合值/实测值均接近于1。另外，Cr、Cu、Zn、Ni的复相关系数均大于0.8，Cd、Hg、As、Pb的复相关系数均大于0.7。综上两方面，APCS-MLR方法的准确度较高。
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图 3 APCS-MLR的准确性表征 Figure 3 Characterization of accuracy of the APCS/MLR |
（2）基于APCS-MLR的污染源贡献率计算
依据上述的相关分析、因子分析、地统计分析和APCS-MLR分析等，得到污染源识别和定量源解析结果如图 4所示。
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图 4 湘潭县土壤重金属污染源贡献率 Figure 4 Source contribution ratios of heavy metals of soil in Xiangtan County |
湘潭县农田土壤重金属Cd、Pb、Zn的来源以工业源为主，工业源对这3种重金属的贡献率分别为65.36%、49.21%、43.43%，受人为活动影响较大；同时自然源对Zn也有较大的贡献率，农业源对这3种元素的贡献较低。Cr、Cu、Ni的平均含量均接近湖南省背景值，来源以自然源为主，对这3种元素的贡献率分别为89.67%、87.87%、86.73%，工业源和农业源的贡献率较低。农业源对Hg和As的贡献率分别为24.97%和59.20%，由定量解析结果看，自然源和工业源对这两种元素也有较大的贡献，其中工业源和自然源对Hg的贡献率分别为22.12% 和43.87%。图 4中白色柱代表其他污染源，占比较大的有Cd和Pb，其代表的来源有待进一步研究，农田土壤中各重金属的含量是多种来源的集合，受人为影响越大，其来源越广泛，这与诸多研究结果相符[33-35]。
上文中该模型的可靠性评估表明该模型解析结果是准确且可靠的，利用该方法得到的贡献率数值可能会受到具体土壤重金属含量数据的影响[2]，但不会影响解析得到的主要污染源及其贡献率相对大小。综上，本研究解析结果能够为接下来的土壤防治与修复工作提供一定的理论依据。
3 结论（1）湘潭县农田土壤中Cd、Hg、Pb含量的平均值分别超出湖南省各重金属背景值的7.29、1.67、1.62倍，其余均接近于背景值。除Cd外，其他7种重金属Cr、As、Hg、Pb、Ni、Cu、Zn含量的平均值均低于《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）所规定的对应重金属的土壤污染风险筛选值。农田土壤Cd空间变异性较强，受人为活动影响大，在所研究的点位中超筛选值的点位占比为75.66%，因此，应严格控制Cd的来源，加强治理，分区管理。
（2）通过相关性分析、因子分析和地统计学分析，湘潭县农田土壤中这8种重金属的污染源大致分为工业源、自然源和农业源这3种主要来源。由APCS-MLR受体模型的定量源解析可知，工业源对Cd、Pb、Zn、Hg具有较大贡献率，分别为65.36%、49.21%、43.43% 和22.12%。农业源对As、Hg、Pb具有较大贡献率，分别为59.20%、24.97%、17.82%。自然源对Ni、Cu、Cr具有较大贡献率，分别为86.73%、87.87%、89.67%。
（3）本研究表明，传统统计学方法因子分析和APCS-MLR的混合方法结合地统计分析，能较为快速和准确地定性、定量解析出湘潭县农田土壤重金属的来源与贡献率，为当地农田土壤重金属修复治理和科学管理提供理论依据。
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