2022, Vol. 41
2. 浙江省农业科学院环境资 源与土壤肥料研究所，杭州 310021
2. Institute of Environment, Resource, Soil and Fertilizer, Zhejiang Academy of Agricultural Sciences, Hangzhou 310021, China
土壤是地球生态系统的重要组成部分，土壤属性影响着地表生物的生长，尤其是各种化学物质含量的超标不但影响植物正常生长，而且通过食物链等途径进入人体及其他动物体内富集，从而影响机体健康[1-2]。在过去的50 a中，大约有2.2万t Cr、93.9万t Cu、78.3万t Pb和135万t Zn被排放到全球环境中[3]，而土壤通常是最易积累重金属的部分之一[4]。2014年原环境保护部和原国土资源部发布的《全国土壤污染状况调查公报》显示，耕地的点位超标率高达19.4%。重金属污染不仅能够引起土壤生物化学功能发生变化，还能够影响土壤动物及微生物活性，抑制植物根系生长，致使作物产量和品质降低[5]。据原农业部调查，每年受重金属污染及因重金属污染减产的粮食超过2 200万t，合计损失至少200亿元[6]。中国经济的快速增长使得农业土壤重金属含量及其来源成为了日益关注的问题。
开展重金属污染土壤的生态环境质量研究可以了解土壤重金属的污染现状，较好地评价土壤中重金属的污染程度和相应的生态效应等是保障粮食安全和生态健康的基础。目前国际上比较常用的土壤重金属污染评价方法有以下几种：（1）单因子指数评价法，该方法是以土壤环境质量标准临界值为标准来评价重金属元素的污染程度；（2）内梅罗综合污染指数法，该方法涵盖了各单项污染指数，能综合反映出各种污染物对土壤环境质量的影响；（3）富集因子法，该方法通过选择标准元素对样品浓度进行标准化，可有效判断人类活动所引起的重金属累积；（4）地累积指数法，该方法通过元素在土壤中实测含量与目标元素地球化学背景值相比来评价重金属污染情况；（5）潜在生态危害指数法，该方法将重金属含量和环境生态效应、毒理学综合起来反映重金属污染程度及其潜在生态危害。因为各种方法对土壤环境污染评价的侧重点不同，所以通常需要几种方法结合使用，从单个重金属污染程度、综合污染情况、重金属累积以及生态风险等多方面全面评估。已有许多研究通过重金属污染评价方法报告了世界各地农田土壤重金属的污染情况[7-8]。MARRUGO - NEGRETE等[9]的调查发现，哥伦比亚北部Sinú河灌溉农业土壤中重金属的浓度存在较低的环境风险，具体表现在Ni的高度污染，Zn和Cu的中度至高度污染，Pb、Cd和Hg的中度污染。我国近1/6的耕地存在重金属污染，其中西南地区土壤重金属含量高于其他地区[10]。土壤中的重金属来源主要有人为活动和自然过程[11-12]。自然来源与岩性和成因过程有关[13]，而人为活动输入到农田土壤中的重金属含量可不断积累，在一定程度上威胁生态环境安全[14]。
旱地两熟区占我国旱地总面积的近60%，且超过60%的耕作旱地用于冬小麦和夏玉米的双季种植，供应了我国56% 以上的小麦和25% 以上的玉米产出[15]，因此调查旱地两熟区典型轮作农田土壤重金属含量对于保障粮食安全尤为重要。然而以往的研究多关注的是旱地一熟区和水田两熟区土壤重金属含量，而对旱地两熟区农田土壤鲜有报道。本研究选取我国旱地两熟区典型麦玉轮作系统为研究对象，采用单因子污染指数（Pi）、内梅罗综合污染指数（PN）和生态风险评价（RI）3项指标综合评价旱地两熟区麦玉轮作农田土壤重金属污染程度及生态风险，并利用富集因子指数（EF）、主成分分析和聚类分析解析麦玉轮作区土壤重金属的潜在来源，以期对区域土壤环境质量建设和粮食安全评估提供理论依据。
1 材料与方法 1.1 研究区概况旱地两熟区是指在我国旱作农业中实行一年两熟制的地区。它是我国旱作农业重要区域，同时也是主要的粮食产区，该区域位于22°26′~41°04′N，97°31′~122°41′E，横跨暖温带、亚热带和青藏高原气候带（图 1），其土壤类型、年均温度和降雨量见表 1。旱地两熟区耕地面积占全国总耕地面积的1/4，主要分为华北地区、西北地区、江淮地区、川中地区和云南地区，是小麦、玉米、花生、油菜四大粮油作物主产区，同时也是多样化经济作物及农产品生产供应的核心区域。
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图 1 我国旱地两熟区的主要分布及采样点位置 Figure 1 Geographic locations of soil sample sites under wheat-maize cropping system in China′s upland |
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表 1 旱地两熟区麦玉轮作制150个采样点的基本信息 Table 1 Information of the wheat-maize cropping system in 150 farmland fields in China |
2016年5—6月，在旱地两熟轮作区典型小麦-玉米轮作制下，通过选择各省（或直辖市）具有代表性县/区常年耕种的农田采集土壤样品（非工矿企业区周边、大中城市郊区以及污灌区），每个县/区随机选取3个农田取样，共采集土壤样品150个，样点分布见图 1。样品采集中避开特殊污染或者特殊地形部位。
在每个农田中，在10 m×10 m的网格中使用土钻（直径5.0 cm）随机选取8~10个点（深度0~20 cm）采样，并充分混合成一个样品，使用GPS确定样点坐标。将样品装入聚氯乙烯塑料袋密封后带回实验室，自然风干后，清除大碎屑、石块，用玛瑙研钵磨碎，过孔径0.154 mm尼龙筛，混匀待分析检测。整个处理过程避免与金属物品接触。
1.3 土壤样品分析将0.1 g土壤装入聚四氟乙烯管中，并依次加入体积比1∶1的HNO3-HClO4混酸5 mL、HF 5 mL，于电热消解仪（Lab Tech DigiBlock ED54）消解土壤样品至完全，空白和标准样品（GSS-3）同时消解，以确保消解和用于回收率计算。消解完全的样品使用ICP-MS（Thermo Scientific iCAP Q）测定重金属含量。
1.4 污染评价方法为综合评估旱地两熟区典型轮作制农田土壤重金属污染程度，采用单因子污染指数（Pi）、内梅罗综合污染指数（PN）、富集因子（EF）和生态风险评价（RI）4项指标。这些指标能够完成单个元素、整体土壤环境质量及生态风险的全面评估。根据表 2中各公式，对所有样本进行污染指数计算。
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表 2 本研究使用的污染指数评价方法 Table 2 Evaluation methods of heavy metal pollution in this study |
数据经Excel 2016整理汇总，利用SPSS 18.0软件进行描述性统计。利用ArcGIS 10.3绘制旱地两熟区区域分布图。利用R 3.1.3统计软件的ggplot 2包绘制箱型图并进行主成分分析，利用cluster包进行分层聚类分析绘制树状图。
2 结果与讨论 2.1 土壤重金属含量描述统计分析土壤重金属含量描述性统计分析结果如表 3所示。耕层土壤Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb和Hg的平均含量分别为（47.71 ± 17.85）、（16.69 ± 7.06）、（17.03 ± 14.48）、（39.50 ± 22.55）、（29.04 ± 9.21）、（0.15 ± 0.14）、（17.84±18.10）、（0.05±0.03）mg·kg-1。重金属As、Cd、Pb含量高于全国土壤背景值，说明在成土母岩差异基础上，这3种重金属受人为活动影响较大。一般在表层土壤中重金属含量最高[20]。8种重金属变异系数由高到低依次为Pb、Cd、Cu、Hg、Zn、Ni、Cr、As，其中以Pb、Cd、Cu、Hg、Zn变异系数较大，表明其含量空间差异强，变异较大。此外，偏度和峰度也可以反映重金属含量的分布特征，根据偏度和峰度值可以判断是否为正态分布，如果二者的值靠近0，说明基本呈现正态分布。8种重金属的偏度和峰度值均与0有较大的距离，表明它们空间变异度大，其中Pb的变异最强。
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表 3 土壤重金属含量描述性统计分析（n=150） Table 3 Statistical summary of heavy metal elements in soils of wheat-maize cropping system(n=150) |
参照国家土壤环境质量标准，对土壤重金属含量和来源的特征进行描述，以分析土壤的污染程度。旱地两熟区土壤重金属污染评价见图 2。单因子污染指数分析结果显示（图 2a），不同重金属元素污染程度大小为As > Cd > Cr > Cu > Pb > Ni > Zn > Hg，其中只有As的单因子污染指数大于1，为1.01，达到污染水平。这与LIU等[22]的研究结果一致。但与薛占军[23]的研究结果不同，这主要由于薛占军的研究仅关注河北污灌农田，而本研究范围较广，集中在麦玉轮作系统。在150个样点中，As、Cd和Cu的单因子污染指数出现污染样点较多，且明显集中在云南地区，这主要是由于该地区元素背景值含量高[21]和人为活动的影响。内梅罗综合污染指数表明，旱地两熟区综合污染指数在0.10~0.85之间，平均值为0.38，属尚清洁。
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图 2 旱地两熟区麦玉轮作农田土壤重金属污染指数 Figure 2 Soil heavy metal pollution index of wheat-maize cropping system in dryland in farmland |
与综合污染指数法主要反映的多种污染物整体污染水平不同，潜在生态风险评价法更侧重于对多种重金属协同作用的评价。旱地两熟区土壤重金属潜在生态风险指数见图 2b。结果表明，As的潜在生态风险指数最大，达到19.36，表现为轻微污染。从整体上看，多种重金属的环境风险综合指数RI为47.69，表现为较低的潜在生态风险。
比较旱地两熟区五大区域间综合污染与潜在生态风险情况发现（表 4），五大区域均处于清洁状态，且以川中丘陵综合污染指数最低；而在生态风险评估中以云南高原最高，接近中等风险，五大区域均为较低的潜在生态风险。
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表 4 旱地两熟区综合污染及潜在风险情况（均值±标准差） Table 4 Comparison of heavy metal contents among the areas in double cropping system in the dryland(Mean±SD) |
富集因子（EF）用于评价人为活动对土壤中重金属浓度的影响。使用Fe的含量来确定人为活动对重金属积累的预期效应，主要因为Fe在土壤中发生的变异性低[24]。EF值接近1表示地壳起源，EF > 10被认为是非地壳来源。EF > 1.0表明人为来源，而EF < 1.0表示可能的金属消耗[25]。各重金属的富集指数结果如图 2c所示。根据TAYLOR[17]分类，Cr（0.86）、Ni（0.67）、Cu（0.75）、Zn（0.59）、Hg（0.91）的EF平均值均小于1，表明不富集；As（3.00）、Cd（1.55）、Pb（1.53）表现为轻度富集，通常是由人为活动产生的重金属。哥伦比亚北部Sinú河灌溉农业土壤Ni轻微富集，是受附近镍铁冶炼厂影响，其他重金属不富集（Zn、Cu、Pb、Hg、Cd）[9]。土壤中重金属的移动发生在厌氧条件下[26]，而旱作农业土壤通常为非厌氧条件，重金属移动性较差，易积累。As、Cd、Pb的富集可能与农田集约化管理有关。
2.3 土壤重金属来源分析土壤重金属相关性分析矩阵中元素间的关系提供了地质环境中重金属来源和途径的信息。根据相关性分析结果发现（图 3），重金属间均呈显著正相关。其中，Cr和Ni（r=0.76，P < 0.01），Ni和Cu（r=0.68，P < 0.01），Cu和Cr（r=0.63，P < 0.01）之间呈极显著正相关。Zn和Cr（r=0.65，P < 0.01）、Ni（r=0.60，P < 0.01）、Pb（r=0.63，P < 0.01）之间呈极显著正相关。Cd和Zn（r=0.60，P < 0.01），Cd和Cu（r=0.57，P < 0.01），Cu和Zn（r=0.54，P < 0.01）之间呈极显著正相关。
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**P < 0.01;*P < 0.05 **Correlation is significant at the 0.01 level. * Correlation is significant at the 0.05 level 图 3 旱地两熟区麦玉轮作农田土壤重金属元素间的相关性分析 Figure 3 Pearson correlation matrix for heavy metal in soil samples |
重金属间的相关性较强表明它们在旱地两熟区农田土壤中来源相近。使用主成分分析，将变量归类成组，使得属于一个组的变量彼此高度相关，以进一步评估研究区域内重金属的污染程度和来源。
重金属含量的PCA结果如图 4所示。前两组主成分特征值大于1，对总方差累积贡献率达68.1%。因此，这两部分在研究区域的重金属污染来源中发挥了重要作用。其中第一部分（PC1）中Ni、Cr、Cu、Cd和Zn具有较高因子载荷（53.4%），是最重要的部分，由于各金属元素的变异性可能受母岩控制，因此PC1可认为是来源于同一组母岩。HUANG等[27]的研究发现，我国扬中地区表层土壤中Cr和Ni来源于母岩的风化和随后的成土过程。第二部分（PC2）Hg、As和Pb因子载荷较高。PC2的贡献率为14.7%，由于在一些土壤中各元素含量较高，可定义为一组人为来源，具体涉及该区域的长期农业活动。从图 4可以明显看出，8种重金属元素均受母岩和人为来源影响，只是个别元素更偏重于某一来源。存在于天然土壤中的这些元素来源于母质的风化及随后的成土过程。
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图 4 旱地两熟区麦玉轮作农田土壤重金属主成分分析 Figure 4 Principal component analysis of heavy metals of wheatmaize cropping system in dryland |
旱地两熟区是我国主要粮食供给区之一，长期的农业活动必然会影响农田土壤重金属含量[28]。对我国扬中地区的重金属污染调查发现，与底层土壤相比，表层土壤富含As、Hg、Pb、Cu、Zn和Cd[28]，这最有可能与用于改善农作物生产和质量的高投入农用化学品有关。耕作土壤Pb含量增加归因于矿物肥料的使用，主要是磷酸盐肥料，此外磷酸盐肥料中Hg浓度为0.005~0.690 mg·kg-1[29]，这反映了分层聚类分析（图 5）组2中Pb和Hg的关联。Cd在人为来源上同样主要由于化肥的施用，其通常作为磷酸盐岩中的杂质存在，施肥土壤Cd浓度与未施肥相比显著增加[28]；Cu移动性较差，是农田管理中进入土壤的主要元素之一，尤其与含Cu杀虫剂、杀菌剂及化肥施用有关[30]。土壤中重金属（Zn、Cd、Cu）水平的提高与矿物肥料的使用密切相关，大量化学肥料的使用，导致重金属在农业土壤中不断积累。另外，我国农田受到大气沉积物中重金属的污染[31]，以大气沉降形式投入到农业系统的重金属可能是农业土壤Pb、Zn、Cu和As负载的重要来源[32]。煤燃烧排放的飞灰是大气污染物来源之一，飞灰富含的Pb、Cd、Zn、Cu、Cr等重金属元素[33]会以干湿沉降的形式进入土壤。
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图 5 旱地两熟区麦玉轮作农田土壤重金属元素的树状图 Figure 5 Dendrogram obtained by hierarchical clustering analysis for the heavy metals |
基于PCA分析结果进行进一步的分层聚类（图 5），共分为3个主要集群。组1仅包含As，表明As与其他元素有不同的人为来源。全球因人为活动输入土壤中的As高达5.2万~11.2万t·a-1[34]。施用有机肥是农业土壤环境中As污染的重要来源。LI等[35]的调查结果显示，北京朝阳区生猪养殖场猪粪中As含量高达19.2 mg·kg-1，而鸡粪中As含量高达39.6 mg·kg-1[36]。以旱地两熟区寿光为例，农业管理集约化程度高、有机肥和化肥施用量大，As的含量有逐年升高的趋势[37]。化肥中以磷肥As含量较高，CHARTER等[38]调查分析了市场上的各种磷肥，发现甲氨磷、二氨磷、磷矿粉的As含量分别为8.1~17.8、6.8~12.4 mg·kg-1和3.2~32.1 mg·kg-1。煤燃烧产生的飞尘和灰渣中含有大量的As，特别是灰尘微粒中的As含量更高[39]，这也是农田As的重要来源。WANG等[40]的调查发现，我国26个省区297个煤炭样品中As的含量高于世界平均水平。有研究发现[41]无机态As中三价As的毒性是五价As的60倍，As虽表现为污染，但在旱地土壤中，氧化性较强，所以对As的价态及其生物有效性需进一步研究，以确定其危害性。组2由Hg和Pb组成，可能与农业管理（如矿物肥料）的人为来源有关。组3包括Cd、Zn、Cu、Cr和Ni，与PC1一致，可概括为母岩来源，Zn、Cu和Cd还受到一定人为来源影响，如农业管理中施用化肥、杀虫剂和杀菌剂及大气沉降。
3 结论（1）我国旱地两熟区麦玉轮作农田土壤重金属整体表现为清洁状态。
（2）旱地两熟区麦玉轮作农田土壤重金属As、Pb、Hg、Cd、Zn、Cu、Cr和Ni的来源均受母岩和人为活动共同影响，但不同重金属受影响的侧重不同。
（3）土壤高强度利用下，人为活动的农田管理措施势必会促使土壤重金属积累，因此要对一切可能输入土壤重金属的源头进行防控。
致谢: 本文以公益性行业（农业）科研专项“旱地两熟区耕地培肥与合理农作制”项目（201503121）研究工作为基础。实验得到了山东省农业科学院董晓霞研究员、安徽农业大学董召荣教授、北京市土肥工作站贾小红研究员、农业农村部环境保护科研监测所修伟明副研究员、山东农业大学宁堂原教授、山西农业大学崔福柱副教授、四川省农业科学院沈学善副研究员、云南省农业科学院郭云周研究员、中国农业大学曾昭海副教授、中国农业科学院棉花研究所王国平副研究员和中国农业科学院农业资源与农业区划研究所冀宏杰副研究员的大力支持，特此致谢！
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