面源污染因具有多源性、随机性、广域性、难以监测性等特点，受到行业学者和管理部门的广泛关注。研究表明，面源污染已经成为水体污染的重要污染源，甚至是首要污染源^[1]。有学者指出在未来几十年，如何更好地控制面源污染将是我国水环境保护和农村地区最主要的问题之一^[2-3]。全国第一次污染源普查公报显示，农业源总氮、总磷的排放量分别占排放总量的57.2%和67.4%。农业生产中不合理的作物种植和畜禽养殖行为，是导致流域内大量氮、磷素随降雨和径流进入水体，引起水域生态系统功能弱化的关键因素^[4-7]。2017年中国水资源公报显示，我国约21.5%的河流水质在Ⅵ类及以下；参与评价的117个湖泊和1038座水库中，约有76.9%的湖泊和27.1%的水库处于富营养化状态^[8]。有预测指出，如果不加大治理力度，我国农业面源污染将进一步加剧，污染排放的分散化趋势将给治理工作带来更大挑战^[9]。

丹江口库区位于我国南水北调中线工程源头，是生态功能极重要区和生态环境极敏感区。国务院2017年批准的《丹江口库区及上游水污染防治和水土保持“十三五”规划》（以下简称《规划》）目标是库区水质长期稳定达到国家地表水环境质量标准（GB 3838—2002）Ⅱ类水标准，降低库区农业面源污染对保障水质安全达标意义重大。在该区关于农业面源污染的研究主要集中在生态环境风险评价^{[1, 10]}、小流域污染物时空分布特征及入库通量估算^[11-14]、面源污染消减技术^[15-16]等方面；此外，随着中线工程正式运行，新增消落区不同土地利用方式下土壤养分分布及释放特征^[17-19]也成为学界关注的热点。然而丹江口库区流域面源污染来源众多，形成机理复杂，当前的研究多是从较大尺度对农业面源污染进行评价，而对小流域污染特征的解析则主要围绕单一种植区、单一养殖区或者特定降雨季节展开，关于库区典型种养结合小流域农业面源污染的周年时空异质性、主导污染因子识别及污染物输出负荷定量化描述等还需要进一步的分析和探究。本文以丹江口库区典型农业小流域——谭家湾小流域为例，通过实地采样、降雨径流监测，结合室内分析和模型计算，识别库区农业地表径流及其水质污染特征，探究污染物的时空分布及其变化规律，估算流域污染负荷并分析污染物来源贡献，以期为丹江口库区农业面源污染的控制和环境保护管理决策提供科学依据。

1 材料与方法 1.1 研究区概况

本研究以湖北省十堰市郧阳区谭家湾小流域为研究对象，该流域位于鄂豫陕三省边沿（32°25′ N，110°07′E），汉江上游下段，是国家级生态循环农业示范区。流域总面积5.5 km²，海拔800 m。流域属北亚热带大陆性季风气候，年平均气温13~16 ℃，年平均日照时数1655~1958 h，无霜期224~255 d。年平均降水量829 mm，径流深263.4 mm。一年内干湿季节分明，70%以上的年降雨集中在5—10月，11月至次年4月为干季，雨量稀少。

1.2 布点及采样方案

在流域内设置上、中、下游3个农业面源污染监测断面（图 1），开展长期定位监测，取样点坐标分别为上游：32°55′ 34″ N，110°52′ 55″ E；中游：32°55′ 29″ N，110°51′ 50″ E；下游：32°55′ 12″ N，110°50′ 52″ E。流域内各土地利用类型在流域内的占比见图 2。上游主要为防护林和用材林，控制面积1.64 km²；中游与上游之间以规模化循环养殖业为主，伴有少量经济林发展，控制面积1.38 km²；流域主要农业用地及生活区位于下游与中游之间，控制面积1.57 km²。

1.3 样品分析方法

2018年1—12月对上述断面进行监测。无降雨状态下，在每月1—5日进行样品采集；如遇降雨则在降雨后加测一次。样品采集过程中，严格按照水文监测技术规范同步记录水量、水质指标。水量指标包括降雨量、监测断面面积、水位、流速和流量。水位采用标尺测量，断面面积为同一时刻多个水位均值与拦河坝宽度的乘积，流速采用信控流速仪（XHW-1型）测定，流量为流速与断面乘积。河流采样按照《水质采样技术指导》（HJ 494—2009）^[20]进行。水质分析指标包括pH、电导率、浊度、色度、总氮（TN）、总磷（TP）、氨氮（NH₄⁺-N）、硝酸盐氮（NO₃^--N）、化学需氧量（COD）。样品采集时，将有机玻璃定深采水器（WBPM）放至河道中，根据采样点水深，采集二分之一水深处的水样500 mL，每个点位取3组平行样，将水样放到预先准备好的水样瓶中，并根据分析项目，贴上标签，添加H₂SO₄固定，4 ℃冷藏保存，带回室内分析，分析方法按照《水和废水监测分析方法（第四版）》 ^[21]进行。

1.4 流域面源污染负荷及其来源分析

本文基于十堰市郧阳区谭家湾小流域上、中、下游3个农业面源污染监测断面的实测水文水质资料，应用平均浓度法^[22]估算污染物非点源浓度与非点源负荷量。平均浓度法是根据有限的监测资料估算流域非点源污染年负荷量的简便而有效的方法，由估算所得各污染物非点源负荷量与总负荷量之比得到非点源负荷所占比重^[23]，进而分析谭家湾小流域的面源污染负荷及其来源构成^[24]。

平均浓度法：根据各次降雨径流过程的水量、水质同步监测资料，先计算每次暴雨洪水的各种污染物非点源污染的平均浓度，再以各次暴雨产生的径流量为权重，求出加权平均浓度近似作为地表径流的平均浓度，与地表径流之积为面源污染负荷量。假定年地表径流的平均浓度近似等于多场暴雨的加权平均浓度，则面源污染年负荷量（W_n）为^[22]：

式中：C_sm为地表径流污染物平均浓度，mg·L^-1；W_s为地表径流总量，m³。

1.5 数据处理

采用Excel 2010和DPS 7.05软件包进行数据整理分析，采用LSD（Lest-Significant Difference）法检验数据间的差异显著性。

2 结果与分析 2.1 流域水质污染特征

水质污染特征见表 1。不同监测断面间的水体浊度、色度及流量变化趋势一致，自上而下逐步增加，下游与上游间存在显著差异（P < 0.05），这与下游人为活动干扰及断面控制面积的增加有关；其他污染指标在不同空间尺度上变化趋势不明显且各监测断面间差异不显著。参照《地表水环境质量标准》（GB 3838 —2002）^[25]，各监测点TN平均质量浓度均已超过Ⅳ类水标准（≤1.5 mg·L^-1）；TP平均质量浓度接近Ⅱ类水标准（≤0.1 mg·L^-1）；NH₄⁺-N和COD的平均质量浓度保持在较低水平，均不超过Ⅰ类水标准（NH₄⁺-N≤0.15 mg·L^-1、COD≤15 mg·L^-1）；NO₃^--N的平均质量浓度则远低于水源地标准限制（≤10 mg·L^-1）。

2.2 流域水质污染风险变量分析

应用因子分析方法识别面源污染主效因子，不同监测断面水质污染特征的因子分析特征向量、特征值和方差累积贡献率如表 2所示。选取pH、电导率、浊度、色度、流量、TN、NH₄⁺-N、NO₃^--N、TP和COD等10个与水质关系密切的指标进行因子分析。依据特征值大于1的要求，提取前3个主因子做因子载荷分析，用以评估该流域面源污染风险，即F1、F2、F3，其累计贡献率为82.178%，能较好地反映原始数据的基本信息。

在影响水质的因子中，F1的贡献率为31.538%，其中TP所占的因子载荷较大，且与F1呈较强的正相关，主要代表了水体中P的含量；F2贡献率为27.133%，其中COD、流量所占的因子载荷较大，且均与F2呈正相关关系，主要表征水体中COD含量水平及地表径流量；F3贡献率为23.462%，主要代表水体中TN含量。总体来看，TN、TP、COD以及流量是引起该流域农业面源污染风险的主要潜在变量。在分析该流域水质污染特征时，应着重关注TN、TP、COD以及流量变化，以降低该流域农业面源污染风险。

2.3 流域农业面源污染时空排放规律

流域内上、中、下游3个监测断面主要污染源周年时空排放特征如图 3~图 5所示。由图可见，各断面COD、TN、TP浓度随流量变化同步波动，且变化趋势基本保持一致，其中COD的浓度变化比TN和TP剧烈得多。COD浓度变幅在6~15 mg·L^-1之间，5月份当流量达到最大值时出现浓度高峰。TN浓度长期稳定在2 mg·L^-1左右，1—4月上、中、下游平均浓度分别为1.34、1.11 mg·L^-1和1.30 mg·L^-1；5—9月随着地区降雨量增多，流量增大，TN含量均不同程度升高并维持在较高水平，上、中、下游平均浓度依次为2.22、2.54 mg·L^-1和2.46 mg·L^-1；此后浓度逐渐趋于稳定。TP含量随流量变化波动幅度相对较小，全年保持在0.5~ 1.2 mg·L^-1之间，但依然在5—9月出现了相对高峰，上、中、下游平均浓度分别达到0.08、0.11 mg·L^-1和0.10 mg·L^-1，其他时段的TP含量则相对较低。

2.4 流域面源污染负荷估算及来源构成分析

不同监测断面水质污染特征的因子分析结果表明，引起流域农业面源污染的主要因素是TN、TP、COD以及流量，应用平均浓度法估算TN、TP和COD污染负荷量见表 3。上、中、下游流域监测断面TN年负荷量分别为4.94、11.04、20.43 t；TP年负荷量分别为0.17、0.50、0.68 t；COD年负荷量分别为29.02、68.78、118.27 t。流域内上、中、下游土地利用类型差别明显，上游主要为林地，中游主要为规模化循环养殖业，下游主要为农业用地及生活区。根据不同流域区间土地利用类型和污染源年均负荷量，分析流域各土地利用类型对流域污染物的贡献。从TN负荷上来看（图 6），农业及生活区对TN贡献最大，为46%，规模化养殖区和林地贡献依次为30%和24%。从TP负荷上来看（图 7），规模化养殖对TP的贡献将近一半，农业及生活区和林地贡献分别为26%和25%。农业及生活和规模化养殖对COD贡献较大，分别为42%和34%，林地贡献率为24%（图 8）。综合来看，减轻流域面源污染负荷，应加大对农业及生活区和规模化养殖的控制管理。

3 讨论 3.1 流域面源污染水质特征分析

丹江口核心水源区典型小流域的农业面源污染监测结果显示，随着自上而下流域控制面积的不断扩大，上、下游在浊度、色度和流量表现上出现显著差异；水体pH、电导率以及NH₄⁺-N、NO₃^--N的污染水平差异不显著。流域TN含量周年保持较高水平，虽然监测断面间的差异不显著，但浓度均值变化趋势总体依然表现为下游 > 中游 > 上游。N污染程度在较高水平上的相对提升，说明中游和下游因为畜禽养殖、农化产品投入和农村生活排污等行为导致大量相对浓度更高的N进入水体。与上、中游相比，中、下游间N浓度提升幅度随着流量增加不降反升，则说明在该区间内N含量的陡增完全掩盖了径流的稀释作用。相关研究指出，长期以来水源地化肥施用明显过量且呈逐年增加趋势^[10]，研究区下游蔬菜种植面积较大且多紧邻岸边，加之农户绿色生产意识淡薄，单纯追求高产导致种植业中持续高强度化肥投入是大量N流失的根本原因^[26]。TP和COD的平均质量浓度变化区间相对较小，且以中游含量为最高，说明畜禽养殖是导致区域P污染和COD升高的主要原因，下游水体P和COD的污染强度伴随降雨径流的稀释作用而有不同程度的降低。导致流域农业面源污染的主要污染负荷包括TN、TP、COD和流量变化，与前人研究结果基本吻合^[27]。其中TP的时空分异性较弱，而TN和COD含量随流量变化波动明显。分析原因可知，谭家湾小流域化肥施用大部分集中在4月和10月进行，虽然该时段土壤扰动较大，但该时期丹江口库区降雨较少，径流发生频率较低，较缓的河水流速会削弱垂直方向的水交换，有利于养分和泥沙的沉积^[28]，因此面源污染流失速率相对较低。5—9月是库区降雨强度较大的时期，该时期小流域农化产品输入强度相对较小，但随着丰水期地表径流强度的增加，大量N和有机污染物随水土流失被冲刷进入水体，导致TN和COD流失速率大幅度提升，流域面源污染季节排放特征与三峡库区基本一致^[29]。流量是小流域雨水丰枯度的综合表征因子，直接影响养分浓度^[30]，流量的大小通常与降雨和径流强弱同步出现，与污染物流失量^[31]和流域水质指标^[32]呈显著正相关，反映了区域降雨对面源污染的驱动作用。

3.2 面源污染负荷总量估算及不同污染类型贡献分析

目前针对流域面源污染负荷估算的方法或模型有很多，不同方法估算得到的污染负荷量也差别较大。杜娟等^[24]认为输出系数法计算结果较平均浓度法大，原因是输出系数法没有考虑到流域输移损失等因素的影响，其结论得出在考虑流域输移损失后，二者计算结果可以达到较高吻合度。由于本研究小流域监测断面总跨度仅有6.7 km，流域控制面积也仅有5.5 km²，所以采用平均浓度法分别对流域内各监测断面TN、TP和COD负荷量进行估算，同时在进行估算时只考虑了流域内的主要土地利用类型。已有的研究表明，农田种植和畜禽养殖是TN、TP负荷的主要贡献源^[33]，且猪粪中氮磷养分含量明显高于鸡粪和羊粪^[34]。研究区以生猪养殖和种植业为主，本研究得出农业生产及生活对TN贡献较大，主要是因为农业生产与生活区人口密度大，而且伴随农业生产活动，农业氮肥大量施用^[35]，导致农业生产和生活成为TN的主要来源；由于流域规模化养殖数量相对较多但处理技术较为落后，畜禽粪便及养殖过程中排放的污染物未经处理或简单堆放后排入水体^[33]，极大提高了TP的污染风险；二者一起对COD负荷贡献率能达到76%。卢少勇等^[36]研究得出在洞庭湖不同类型污染源中，旱地对TN贡献最高，林地对TN贡献最低，畜禽养殖对TP贡献最高，其他学者也得到类似结论^[37-38]。但是任玮等^[39]在对宝象河流域的计算中得出畜禽养殖对TP的贡献要低于其他类型。可见流域内的地形地貌、水文、气候、土壤特征、土地利用结构、植被、管理措施以及人类活动等都会造成流域间污染负荷的显著差异^[40]。值得注意的是，谭家湾小流域林地对TN、TP和COD的贡献率较高，介于24%~34%之间，与前人研究结果不尽相同^[17]。小流域林地污染负荷偏高主要是由于水土流失现象严重，大面积面源污染随土壤侵蚀进入水体^[41]。退耕还林、水库蓄水等因素，使库区林地面积逐年增加且多为农田向林地转变^[42]，新增林地土壤养分相对充足，使得林地成为小流域不可忽视的面源污染源；小流域林地面积较大，且植被覆盖多为面源污染消减效率较低的灌木^[14]，不利于营养成分的赋存；此外，小流域内林地主要分布在坡度较大区域等，均造成谭家湾小流域林地水土流失影响严重。

3.3 面源污染防治对策分析

总体来看，南水北调中线工程水源地安全保障区水体TN含量周年内持续偏高，其中质量水平处于Ⅱ类区间的NO₃^--N是库区N流失的主要形态，约占TN含量的70%，说明水体中的氮化合物大部分已转化为稳定的硝酸盐氮，在不发生富营养化的情况下，不会影响饮用水安全。即使如此，如何削减水体中的N含量依然是今后库区农业面源污染防控工作中无法回避的关键问题。结合流域特征和前人关于库区水体N含量过高所做的研究分析^[43-45]，流域内自然环境固氮能力较差、主要农作物的需肥量和投入强度较大、生产者环保意识较弱是导致N过度排放的主要原因。TP含量介于Ⅰ~Ⅱ类水之间，也需加以重视；而COD、NH₄⁺-N和NO₃^--N浓度相对较低，对农业面源污染的贡献比较有限。5—9月是农业面源污染发生的敏感期，由于地表径流携带更多的污染物进入水体，期间的农事操作，尤其是农化产品的使用应更加谨慎。相关研究表明，库区河岸缓冲带不同植被对径流量及TP的消减效果均表现为草本 > 灌草 > 灌木^[14]，玉米地采用覆膜栽培可显著降低氮素流失^[15]。樊庆锌^[46]等研究证实灌区旱改水增加氮磷污染；川中地区梨树-蔬菜复合系统对磷素有较强富集效应^[47]；三峡库区坡耕地四边桑+等高桑+横坡垄作系统可明显减少氮磷流失^[48]；丹江口库区坡耕地柑橘园套种三叶草、黑麦草和苕子均可降低氮磷流失^[49]；此外，在红壤坡耕地利用反坡台阶^[50]、库区构建渗透坝^[51]均是削减氮磷负荷的有效手段。为达到丹江口库区农业经济持续向好发展和农业面源污染现状持续改善的双重目标，必须从“源-流-汇”层面针对性采取操作性较强的防控技术。通过测土配方确定环境安全阈值、水域周边种植密集型覆草带、宣传农业绿色生产理念等手段降低农业污染源投入；适度推进部分农田向果园转变、发展间作套种模式、加强养殖业环境管理、建立农村生活垃圾无害化处理机制等措施也是削弱污染强度的有效途径；此外，在环境风险敏感区，通过植被过滤带与缓冲带、配套水生植物和生态湿地等工程技术的耦合应用，也是一种有效的尾端处理思路。

4 结论

（1）丹江口核心水源区典型小流域内，水体浊度、色度及流量在上游与下游间存在显著差异。

（2）TN、TP、COD及流量是引起谭家湾小流域面源污染风险的主要潜在变量；5—9月是流域面源污染防控关键期。

（3）农业生产及生活对TN贡献较大，规模化养殖对TP贡献较大。

（4）大量氮磷随水土流失进入水体是引起小流域面源污染负荷偏高的主要原因，加大对农业生活区和规模化畜禽养殖的控制管理，是有效控制面源污染的重要途径。