外源Mn(Ⅱ)对吸附于δ-MnO<sub>2</sub>表面的Cd迁移转化行为的影响

杜晓菲; 樊广萍; 黄琴; 张雨婷; 童非; 张明超; 邱一格; 陈金林; 高岩

文章摘要

外源Mn(Ⅱ)对吸附于δ-MnO₂表面的Cd迁移转化行为的影响

Effects of exogenous Mn(Ⅱ) on the migration and transformation behavior of Cd adsorbed on the surface of δ-MnO₂

投稿时间：2024-03-29

DOI：10.13254/j.jare.2024.0204

中文关键词: 土壤矿物，δ-MnO₂，镉，Mn（Ⅱ），吸附，解吸

英文关键词: soil mineral, δ-MnO₂, Cd, Mn(Ⅱ), adsorption, desorption

基金项目:江苏省农业科技自主创新资金项目[CX（21）3074]；2021年太仓市安全利用推进区（示范基地）核心区基地建设与示范项目（TCGGZY-2021G161）；江苏高校优势学科建设工程资助项目

作者	单位	E-mail
杜晓菲	南京林业大学南方现代林业协同创新中心, 南京 210037 江苏省农业科学院农业资源与环境研究所/农业农村部长江中下游农业环境重点实验室/国家农业环境六合观测实验站, 南京 210014
樊广萍	江苏省农业科学院农业资源与环境研究所/农业农村部长江中下游农业环境重点实验室/国家农业环境六合观测实验站, 南京 210014 江苏大学环境与安全工程学院, 江苏镇江 212013 南京农业大学资源与环境学院, 南京 210095	fanguangping@jaas.ac.cn
黄琴	江苏省农业科学院农业资源与环境研究所/农业农村部长江中下游农业环境重点实验室/国家农业环境六合观测实验站, 南京 210014
张雨婷	安徽农业大学资源与环境学院, 合肥 230036
童非	江苏省农业科学院农业资源与环境研究所/农业农村部长江中下游农业环境重点实验室/国家农业环境六合观测实验站, 南京 210014
张明超	江苏省耕地质量与农业环境保护站, 南京 210036
邱一格	江苏省生态环境监测监控有限公司, 南京 210019
陈金林	南京林业大学南方现代林业协同创新中心, 南京 210037	jlchen@njfu.edu.cn
高岩	南京林业大学南方现代林业协同创新中心, 南京 210037 江苏省农业科学院农业资源与环境研究所/农业农村部长江中下游农业环境重点实验室/国家农业环境六合观测实验站, 南京 210014 江苏大学环境与安全工程学院, 江苏镇江 212013 南京农业大学资源与环境学院, 南京 210095

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中文摘要:

为探究外源Mn（Ⅱ）对吸附于水钠锰矿（δ-MnO₂）表面的Cd（Ⅱ）迁移转化行为的影响，本研究采用土壤矿物培养试验，研究了厌氧-好氧条件下，添加不同浓度（2.5 mmol·L^-1和 10 mmol·L^-1）Mn（Ⅱ）以及不同的添加频率（一次性添加、分次添加）对 δ-MnO₂吸附固定Cd（Ⅱ）的影响。结果表明，添加Mn（Ⅱ）导致δ-MnO₂表面的Cd（Ⅱ）发生显著解吸，解吸率为20.5%~40.8%，高浓度Mn（Ⅱ）处理中 Cd（Ⅱ）解吸率比低浓度处理高 5.3~10.6 个百分点，分次添加 Mn（Ⅱ）处理中 Cd（Ⅱ）解吸率比一次性添加处理高0.3~4.1个百分点。在厌氧阶段，Mn（Ⅱ）通过与Cd（Ⅱ）竞争吸附位点，使吸附于δ-MnO₂表面的Cd（Ⅱ）的稳定性降低并释放到溶液中。XRD、FTIR和XPS结果表明，Mn（Ⅱ）与δ-MnO₂发生氧化还原反应并在活性氧（ROS）的催化作用下生成β-MnOOH，同时降低了体系 pH 值。进入有氧阶段后，固相中 Mn（Ⅲ）比例增加，β-MnOOH 特征峰增强，氧气催化氧化 Mn（Ⅱ）生成了更多的 β-MnOOH，β-MnOOH 对 Cd（Ⅱ）的吸附能力较弱，有氧阶段 Cd（Ⅱ）解吸率较厌氧阶段略有升高。电子顺磁的结果表明，分次添加Mn（Ⅱ）处理通过促进厌氧阶段超氧自由基（O₂^·-）的产生和延缓好氧阶段O₂^·-的衰减增加了 Mn（Ⅲ）的产生，降低了Cd（Ⅱ）在固相上的稳定性，进一步导致Cd（Ⅱ）的解吸。本研究发现外源Mn（Ⅱ）导致δ-MnO₂表面Cd（Ⅱ）的解吸，阐明了Mn（Ⅱ）与δ-MnO₂共存时Cd（Ⅱ）的固定与迁移机制。

英文摘要:

In order to explore the effect of exogenous Mn(Ⅱ) on the migration and transformation of Cd(Ⅱ) adsorbed on the surface of birnessite（δ-MnO₂）, the effects of different concentrations（2.5 mmol·L^-1, 10 mmol·L^-1）of Mn(Ⅱ) and different addition rates（one addition, fractional addition）on the adsorption and fixation of Cd(Ⅱ) by δ-MnO₂ under anaerobic-aerobic conditions were studied by soil mineral culture experiment. The results showed that the addition of Mn(Ⅱ) led to the desorption of Cd(Ⅱ) on the surface of δ-MnO₂. The desorption rate of Cd(Ⅱ) in high concentration Mn(Ⅱ) treatment was 5.3-10.6 percentage points higher than that in low concentration treatment, and the desorption rate of Cd(Ⅱ) in fractional addition Mn(Ⅱ) treatment was 0.6-4.1 percentage points higher than that in one addition treatment. Mn(Ⅱ) competes with Cd(Ⅱ) for adsorption sites, which led to the decrease of the stability of Cd(Ⅱ) adsorbed on the surface of δ-MnO₂ and the release of Cd(Ⅱ) into the solution. In the anaerobic stage, Mn(Ⅱ) react with δ-MnO₂ to generate β-MnOOH by redox reaction and reactive oxygen species（ROS）catalysis, while reducing the pH value of the system. After entering the aerobic stage, the proportion of Mn（Ⅲ）in the solid phase increases, the characteristic peak of β-MnOOH increased, and more β-MnOOH was generated by the catalytic oxidation of Mn(Ⅱ) by oxygen. The adsorption capacity of β-MnOOH for Cd(Ⅱ) was weak. The desorption rate of Cd(Ⅱ) in aerobic stage was higher than that in anaerobic stage. The results of electron paramagnetism showed that the addition of Mn(Ⅱ) increased the production of Mn（Ⅲ）by promoting the production of superoxide radicals（O₂^·-）in the anaerobic phase and delaying the decay of O₂^·- in the aerobic phase, which reduced the stability of Cd(Ⅱ) in the solid phase and further led to the desorption of Cd(Ⅱ). In this study, the mechanism of Cd(Ⅱ) immobilization and migration in the coexistence of Mn(Ⅱ) and δ- MnO₂ was described. This study found that exogenous Mn(Ⅱ) led to the desorption of Cd(Ⅱ) on the surface of δ-MnO₂, and clarified the mechanism of Cd(Ⅱ) immobilization and migration when Mn(Ⅱ) coexisted with δ-MnO₂.

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