随着工业废水和城市生活污水等点源污染得到控制，农村面源污染控制逐步成为现代农业和社会可持续发展的重大课题，农田氮肥面源污染作为其中的重要组成部分备受关注^[1]。太湖地区水资源丰富，是我国农业集约化种植区域之一，水稻种植面积占耕地总面积的75%^[2-3]。王桂良等^[4]基于文献数据的Meta分析发现，氮素径流损失是长江流域单季稻生长期的主要损失途径。课题组前期研究表明，太湖地区不同氮肥管理模式下稻田氮素环境排放总量为40.4~85.8 kg·hm^-2，其中径流氮损失为6.8~9.2 kg·hm^-2，占氮素环境排放的10.7%~23%，是氮素损失的主要途径^[5]。为了控制稻田氮素损失，研究人员通过系列研究逐步形成了调整肥料用量及运筹方式、新型缓控释肥料替代和有机肥料替代等系列源头减量控制技术^[6]。稻田田面在田埂保护下形成封闭径流体系，只有在特殊情况如降雨发生时，田面水才会溢出形成机会径流，因此稻田径流的发生具有突发性偶然性的特征，年际间随降雨波动较大^[6-7]。因此，不同减量技术由于不同时期肥料投入差异较大，季节氮素径流损失可能呈现不同的阶段损失特征^[8-10]。目前对径流氮素损失控制效果的评价主要依靠径流池或径流收集管等对径流收集测定后比较随机发生径流的氮素损失强度，对不同时期径流发生风险关注较少^[10-13]。不同类型肥料的养分释放特性差异较大^[14]。尿素等无机化肥施入稻田后迅速溶于水，短时间内田面水氮素浓度升至峰值，有机肥由于本身成分的复杂性，其养分释放通常呈现一个长期的波动过程，而缓控释肥料由于肥料的缓慢释放，田面水氮素浓度变化也呈现出长期的变化过程^{[9, 15-17]}。因此不同减量技术氮素损失主要与径流-施肥时间间隔及作物的不同生育期有关，短期监测数据的分析可能由于年际间降雨的差异而无法真实反映或掩盖单项技术的实际流失特征及控制效果。太湖地区地处长江下游，水稻种植季降雨频发，本研究拟利用历史气象数据，分析区域多年份降雨数据，寻求太湖地区径流发生的易发期，并结合长期定位监测试验结果，对不同源头减量技术的径流氮素损失控制效果进行综合评价，提出适宜该区域的径流氮素减排技术。

径流是多种因素综合发生的，受降雨量、降雨强度、田间植被覆盖度/LAI、土壤水分状况或水深等影响^[18]。而稻田田面在田埂保护下形成封闭径流体系，只有在特殊情况如降雨发生时，田面水才会溢出形成机会径流^[6]，因此作者在本文中根据径流发生受驱动因子的先后将降雨划分为前驱动因子，将田间植被和土壤水分划分为后驱动因子。而有研究表明只要有径流发生，径流初始期就是氮素流失的高风险期。由于田间和土壤条件时空变化差异较大，且属后驱动因子，因此本文中仅以前驱动因子降雨为依据来定性分析稻田径流易发期(即径流潜在发生风险)。

根据苏州历年水稻栽插实际，一般年份水稻栽插时间在6月5号左右开始，6月25号栽插结束，按基肥期与栽插同步及施肥后7 d作为肥期，将基肥期区间划分为6月6日至7月2日，共27日历天。此外，一般栽插后10 d左右于水稻缓苗后追施一次分蘖肥，并将施肥后7 d时间划分为蘖肥期，因此蘖肥期区间划分为6月16日至7月12日，共27日历天。太湖地区水稻孕穗期一般集中在7月底8月初，按生产实践并考虑7 d肥期，将7月26日至8月12日划分为穗肥期，共18日历天。其余时间均为非肥期，并按生育进程分为蘖肥-穗肥阶段(7月13日至7月25日)和穗肥后至成熟阶段(8月13日至11月10日)。需说明的是，由于地区水稻栽插时间历时较长，因此在统计区间上基肥和蘖肥期有时间重合，基肥-蘖肥阶段无法统计体现。

此外，该地区田间水分管理以干湿交替灌溉为主，前期栽插后保持5~8 cm浅水层促进水稻活棵并抑制田间杂草发生，施肥前和孕穗扬花期田间灌水保持5~8 cm水层，够苗期晒田，其他时间灌水后至自然落干再补充水分。大面积田块田埂高度一般在20 cm左右，但水稻生长前期为了防止淹苗，田埂排水口高度一般控制在10 cm左右，水层较浅，拔节后水稻株高增加，排水口高度和田埂高度一致。

将1956—2015年60年历史气象资料(中国气象局气象数据中心)按上述统计区间分别统计区间内降雨频次(天数)、累积降雨量，并折算降雨概率(降雨频次÷区间天数)和单次平均降雨量(累积降雨量÷降雨频次)。

试验于2009年稻季开始在太湖东岸苏州市相城区望亭镇迎湖村进行，供试土壤类型为黄泥土。稻季采用大田育苗移栽，水稻收获后作冬闲处理。试验设置5个处理，3次重复，随机区组排列，小区面积40 m²，小区间作埂隔离防渗。每个小区单设进、排水口。水稻栽插规格为30 cm×13.3 cm，每穴定植2株。近3年(2014—2016年)水稻栽插及施基肥、施分蘖肥和施穗肥时间分别为2014-06-24、2014-07-10和2014-08-10，2015-06-21、2015-07-01和2015-08-13，2016-06-21、2016-07-06和2016-08-10。田间水分管理同当地一致。按高产栽培要求进行病虫草害防控。试验处理如下：

当地常规施肥处理(CN)：总氮量270 kg·hm^-2，分次施用，基肥:分蘖肥:穗肥分配比例为3:3:4。磷肥用量为80 kg·hm^-2，一次性基施，钾肥用量90 kg·hm^-2，分两次使用，基施50%、穗肥施用50%。

化肥减量优化处理(RF)：总氮量200 kg·hm^-2，分次施用，基肥:分蘖肥:穗肥分配比例为3:3:4。磷肥用量为0 kg·hm^-2，钾肥用量90 kg·hm^-2，分两次使用，基施50%、穗肥施用50%。

缓控释肥减量替代处理(SCU)：总氮量200 kg·hm^-2，70%的氮采用水稻专用硫包衣尿素(N37%，汉枫集团)，基施，剩余30%氮采用尿素作为穗肥追施。磷肥用量为65 kg·hm^-2，一次性基施，钾肥用量90 kg·hm^-2，分两次使用，基施50%、穗肥施用50%。

有机无机减量配施处理(OCN)：总氮量200 kg·hm^-2，其中有机肥占20%，采用商品有机肥(基施)，其余80%为尿素。基肥:分蘖肥:穗肥分配比例为3:3:4。磷肥用量为65 kg·hm^-2，一次性基施，钾肥用量90 kg·hm^-2，分两次使用，基施50%、穗肥施用50%。

全有机肥减量替代处理(OF)：总氮量200 kg·hm^-2，采用商品有机肥，一次性基施。

田面水：分别于基、追肥后一周时间内，每天连续采集各田块田面水样，采集部位按S型每小区采集3个点位样品混合；采集后的混合水样过滤后用AA3流动分析仪分析水样的总氮、铵态氮和硝态氮含量。

径流样品：每次降雨产流后记录同期降雨量并采集各小区预埋径流收集管内的径流水样，随即带回实验室过滤后利用AA3流动分析仪分析径流水样的总氮、铵态氮和硝态氮含量。

按1.1区间划分方法，对径流易发期不同区间3年发生径流进行均值计算，来评价不同肥料类型该期径流发生风险。常规数据处理和作图在Excel 2007中进行，方差分析在SPSS 16.0中采用Duncan法对数据进行差异显著性分析(P < 0.05)。

图 1为1956—2015年60年历史降雨数据统计分析。结果表明，近60年太湖地区年降雨量在680.1~1 699.7 mm之间，平均年降雨量为1 132.6 mm。水稻季(6月6日至11月10日)降雨量约为215.3~1 285.1 mm，平均约为629.1 mm。其中稻季降雨最低和最高年份分别出现在1967年和1999年。稻季降雨占全年降雨量的比例平均为54.68%(27.94%~75.61%)，占比较高。从近10年降雨数据来看，年均降雨量约为1 182.3 mm(914~1364 mm)，波动较小。稻季降雨量均值和占比分别为650.8 mm和55.17%。近10年降雨统计数据与60年统计数据均值接近，说明利用近60年降雨数据预测和指征该区域降雨具有一定代表性。

图 1近60年苏州地区年降雨量和稻季降雨量(1956—2015) Figure 1Annual and rice season rainfall in Suzhou in recent 60 years(1956—2015)

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近60年水稻生长季单日降雨概率列于图 2。结果可以看出，水稻生长前期降雨概率较大，除个别天次，6月21日—7月6日单日降雨概率均超过50%。从肥期划分统计结果来看，基肥期(BF)和蘖肥期(TF)降雨概率明显高于其他时期，是稻田径流的易发期，降雨概率分别达到48.15%和49.81%。蘖肥-穗肥阶段(T-H)、穗肥期(HF)和穗肥后至成熟阶段(H-M)降雨概率较小，分别为35.13%、30.28%和32.74%。五个时期降雨概率表现为：TF>BF>T-H>H-M>HF。

图 2水稻生长季单日降雨概率统计(1956—2015) Figure 2Day rainfall probability in rice growing season(1956—2015)

图选项

近60年日均降雨量数据表明(图 3)，与降雨概率相一致，基肥期和蘖肥期日均降雨量较高，分别为12.81 mm和12.84 mm。此外，穗肥期日均降雨量也较高，为11.73 mm。蘖肥-穗肥阶段和穗肥后-成熟阶段降雨量较低，分别为10.11 mm和9.43 mm。五个时期日均降雨量整体表现为：TF>BF>HF>T-H>H-M。

图 3水稻生长季有降雨天次日平均降雨量(1956—2015) Figure 3The average rainfall for rainfall day in rice growing season(1956—2015)

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前述分析表明，基肥期和蘖肥期(含基肥-蘖肥阶段)是径流发生的高风险期和径流减排的关键时期。表 1为长期定位监测试验2014、2015年和2016年在基肥期、蘖肥期和基肥至蘖肥阶段三个径流易发期实际发生径流频次的统计结果。从结果可以看出，近3年径流易发期共有9次径流事件发生，降雨量集中在11.5~282.3 mm。其中，基肥期共有4次径流发生，其中2014年1次(降雨量80 mm)，2015年1次(降雨量24.3 mm)，2016年2次(降雨量分别为70.2 mm和157.5 mm)；蘖肥期共有2次径流发生，分别发生在2014年(降雨量73.9 mm)和2016年(降雨量11.5 mm)；基肥至蘖肥阶段共有3次径流发生，3年各产生1次径流事件(降雨量分别为19、31.3和282.3 mm)。

表 1 径流易发期实际发生径流频次及同期降雨量 Table 1 The actual frequency of runoff and precipitation in the same period in runoff prone period

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表 2为三年监测期实际径流发生不同形态氮素质量浓度。为便于统计分析和分期比较，对同一时期径流事件实测氮素质量浓度进行了均值计算(表 2)。结果表明，稻田径流易发期径流氮素损失以铵态氮为主，基肥期和蘖肥期的径流总氮和铵态氮质量浓度明显高于基肥-蘖肥阶段。从总氮质量浓度结果来看，与氮素常规用量CN处理相比，年际间变化较一致，化肥减量优化处理RF和有机肥部分替代处理OCN在三个时期的径流氮素浓度均较低，RF分别减少了10.64%、2.49%和13.36%，OCN分别减少了18.61%、14.71%和24.22%，均减少了径流损失的风险。硫包衣尿素减量替代处理SCU基施后的基肥期和基肥-蘖肥阶段的径流氮素浓度较高，2014年和2016年基肥期总氮浓度均显著高于当地常规施肥处理CN，增加了氮素径流流失风险(基肥期增加20.3%、基肥-蘖肥阶段增加11.72%)，但蘖肥期氮素浓度较低，其中2014年差异达到显著水平，降低了蘖肥期氮素流失风险(减少30.72%)。而全有机肥减量替代处理OF肥期的径流氮素浓度较低(基肥期降低9.04%、蘖肥期降低28.53%)，但非肥期(基肥-蘖肥阶段)径流氮素浓度较高，增加了19.7%。与无机化肥减量优化处理RF相比，相同氮素用量下，SCU和OF处理均表现为基肥期和基肥-蘖肥阶段径流氮素浓度较高，OCN处理径流氮素浓度较低。径流铵态氮浓度变化趋势与总氮浓度一致。不同阶段硝态氮浓度年际间变化差异较大，其中基肥期2016年6月24发生的径流硝态氮浓度明显高于其他3次，基肥-蘖肥阶段的2014年7月2日径流硝态氮浓度明显高于其他2次，这可能与干湿交替水分管理有关。处理间硝态氮浓度比较来看，当地常规化肥处理的硝态氮浓度三个时期均较高，2014年6月26(基肥期)和2014年7月2日(基肥-蘖肥阶段)显著高于OCN处理，2016年6月28(基肥期)显著高于SCU处理，2014年7月13(蘖肥期)显著高于OF处理，其他处理间差异均未达到显著水平。

表 2 径流易发期实际发生径流氮素质量浓度/mg·L^-1 Table 2 Nitrogen concentration in runoff water in runoff prone period

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太湖地区稻季田面水氮素径流损失是太湖水体富营养化的重要原因。因此，田面水氮素质量浓度在一定程度上可以反映稻田氮素径流损失风险。为进一步实证不同减量替代处理在径流易发期径流流失风险，对定位试验稻田施肥后基肥期和蘖肥期田面水氮素质量浓度进行了分析(表 3)。结果表明，稻田田面水氮素以铵态氮为主，硝态氮浓度较低。田面水铵态氮浓度变化与总氮浓度变化一致。从总氮浓度结果来看，不同处理下田面水氮素浓度均在施肥后1 d达到峰值，此后逐渐降低。从田面水氮素浓度均值来看，除基肥期SCU处理的氮素浓度高于CN处理，其他处理基肥期和蘖肥期氮素浓度均低于CN处理。此外，从基肥期SCU处理的单日田面水氮素浓度变化来看，SCU处理的田面水峰值浓度低于CN处理，但后期CN处理浓度下降较快。

表 3 不同施肥处理基肥期和蘖肥期田面水氮素质量浓度(2016)(mg·L^-1) Table 3 Nitrogen concentration in surface water in basal fertilization and tillering fertilization stages under

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与减量优化施肥处理RF相比，等氮量的SCU处理的基肥期田面水氮素浓度较高，但蘖肥期较低。全有机肥替代OF处理的田面水氮素浓度在基肥期和蘖肥期均低于RF处理。而有机肥部分替代处理OCN则表现为基肥期较低，但蘖肥期较高，这可能与蘖肥期无机氮素投入相同，但基肥期施入的有机肥缓慢释放有关。

田面水硝态氮浓度结果表明，与CN处理相比，基肥期施用有机肥处理(OCN和OF)的硝态氮浓度较高，减量优化施肥处理RF和硫包衣尿素替代处理SCU的硝态氮浓度较低，蘖肥期施用无机尿素处理(CN、RF和OCN)的硝态氮浓度较高，CN处理的浓度最高，而在该期不施肥的SCU和OF处理硝态氮浓度较低，但处理间差异未达到显著水平。

对于稻田径流发生流失风险的研究，多集中于径流浓度和损失量的比较，对于不同生育期发生风险的关注较少^[10-13]。稻田田面在田埂保护下形成封闭径流体系，只有在特殊情况如降雨发生时，田面水才会溢出形成机会径流^[6]。有研究指出，增加田埂排水口高度是减少稻田氮素流失的重要途径，但水稻生长前期为了防止淹苗，田埂一般较低，水层较浅，这更增加了水稻生长前期的流失风险^{[14, 19]}。此外，焦瑞峰等^[18]研究发现，水稻生长后期水稻冠层对于降雨能量有一定的缓冲作用，这在一定程度上减缓了径流发生的风险。本研究结果表明，水稻生长前期降雨概率较大，6月21日—7月6日单日降雨概率均超过50%(图 2)。从阶段统计结果来看，基肥期和蘖肥期(含基肥-蘖肥阶段)降雨概率和降雨量均明显高于其他阶段，降雨概率分别达48.15%和49.81%，降雨量分别为12.81 mm和12.84 mm，均超过实际监测到径流的同期最低降雨量11.5 mm(表 1)，产生径流可能性较大。这说明，由降雨驱动的水稻生长前期降雨概率和降雨量本身高于其他生育期。而当地的前期水层管理措施(栽插后保持5~8 cm浅水层促进水稻活棵并抑制田间杂草发生，此外前期为了防止淹苗，田埂排水口高度一般控制在10 cm左右)及较小的水稻冠层叶面积加重了径流发生的风险。此外，水稻高产氮肥运筹中基肥和蘖肥的氮肥投入约占施氮总量的50%~60%^[20-22]，这更增加了前期氮素流失风险。

新型缓控释肥和有机肥等替代肥料的养分释放特性与无机化肥差异较大^[14]。尿素等化肥施入稻田后迅速溶于水，短时间内田面水氮素浓度升至峰值，有机肥由于本身成分的复杂性及受微生物作用，其氮素释放通常呈现一个长期的波动过程，而缓控释肥料由于肥料的缓慢释放，田面水氮素浓度变化也呈现出长期的变化过程^{[9, 15-17]}。为了明确不同肥料类型及施用方式在径流易发期径流流失风险，本研究利用长期定位试验从实际观测径流和施肥后田面水氮素质量浓度两方面进行了分析。结果表明，径流和田面水氮素均以铵态氮为主，硝态氮浓度较低，不同年际间径流氮素浓度变化处理间较一致。化肥减量处理较常规用量处理的径流和田面水氮素浓度均降低，径流易发期3个阶段分别较CN处理降低了10.64%、2.49%和13.36%，有利于降低径流氮素流失。而硫包衣尿素由于一次施用较大，基肥期和基肥-蘖肥阶段实测径流氮素浓度和基肥期田面水氮素浓度明显高于其他处理(基肥期较CN增加了20.3%、基肥-蘖肥阶段较CN增加了11.72)，增加了氮素径流流失风险，但蘖肥期径流和田面水氮素浓度均较低，径流总氮浓度较CN降低了30.72%，流失风险较小。这可能与硫包衣尿素的释放特性有关。谷佳林等^[23]对硫包衣尿素肥料释放特性研究发现，硫包衣尿素养分释放速率受温度和水分影响较大，肥料所处环境温度越高，水分含量越大，养分释放速率越快。稻田温度较高，移栽时土壤水分含量处于饱和状态，这加快了硫包衣尿素的释放^[24-25]。有机肥氮素分解是一个复杂的过程，受其化学成分和土壤温湿度、通气状况、C/N等多因素影响^[26-27]。本研究结果表明，有机肥部分替代(20%替代)和全量替代处理径流易发期氮素流失风险表现不一致，基肥期和基肥-蘖肥阶段OF处理的氮素浓度较高，蘖肥期OCN处理的径流和田面水氮素浓度较高，这可能是由于添加量和施肥方式差异导致的。此外，与无机化肥处理相比，有机肥全量替代处理的肥期(基肥期和蘖肥期)径流氮素浓度和田面水氮素浓度均低于高量和等量无机化肥处理(CN、RF)，较CN处理基肥期降低了9.04%、蘖肥期降低了28.53%，但非肥期(基肥-蘖肥阶段)径流氮素浓度较高，较CN增加了19.7%，氮素径流损失增加。与有机肥全量添加不同的是，20%有机肥添加处理OCN的径流易发期的径流氮素浓度低于高量和等量无机化肥处理(CN、RF)，三个阶段分别较CN处理减少了18.61%、14.71%和24.22%，但等氮量下蘖肥期田面水峰值浓度较无机化肥RF处理高，这可能与有机肥的释放密切相关。与单施有机肥相比，配施化肥可以降低初始碳氮比，并为异养微生物提供充足的无机氮源，促进有机肥氮素矿化，增加氮素矿化量^[28-30]。此外，从径流硝态氮浓度结果来看，除CN处理的径流硝态氮浓度较高外，其他处理均不显著，但值得注意的是，不同阶段硝态氮浓度年际间变化差异较大，其中基肥期2016年6月24日发生的径流硝态氮浓度明显高于其他3次，基肥-蘖肥阶段的2014年7月2日径流硝态氮浓度明显高于其他2次。有研究表明，在一定土壤水分含量下，硝化速率随水分含量的增加而增加，在氧供应受限时，硝化速率开始下降^[31]。因此，不同年际间硝态氮浓度的变化可能与干湿交替水分管理导致的土壤含水量及氧化还原电位变化有关。由于田间径流监测仅采用径流收集管对径流氮素浓度进行了评估，因此对不同时期径流损失量未进行量化比较，这需要在今后试验中进一步补充量化，以此对不同阶段氮素实际损失量进行比较分析。

(1) 基肥期和蘖肥期(含基肥-蘖肥阶段)降雨概率和降雨量较高，降雨概率分别达48.15%和49.81%，降雨量分别为12.81 mm和12.84 mm，均超过实际监测到径流的同期最低降雨量11.5 mm，产生径流可能性较大，是稻田径流的易发期。

(2) 不同类型肥料能够降低易发期内不同阶段径流氮素浓度，但在径流易发期的径流氮素损失控制效果不能一概而论。与常规化肥用量处理相比，化肥减量和有机肥减量替代处理能够降低径流易发期径流氮素损失；但硫包衣尿素减量替代处理的基肥期和基肥-蘖肥阶段径流氮素损失风险增加，但蘖肥期径流氮素浓度减少；而全有机肥减量替代处理的肥期径流和田面水氮素浓度降低，其中基肥期径流氮素浓度较CN处理降低9.04%、蘖肥期降低28.53%，但基肥-蘖肥阶段径流氮素浓度较CN处理增加了19.7%，氮素径流损失风险较高。