2. 山东省农业科学院农业资源与环境研究所, 济南 250100
2. Shandong Academy of Agricultural Sciences Institute of Agricultural Resources and Environment, Jinan 250100, China
氮素是设施蔬菜生长所必需的营养元素之一,蔬菜种植过程常因大水大肥的生产方式而导致大量氮素通过淋溶进入地下水体,从而造成环境污染[1-2]。有效阻控种植过程中氮淋失,成为推进农业绿色发展亟需解决的突出问题[3-4]。
第二次污染源普查结果显示,我国每年产生农作物秸秆8.05亿t,除被用于制浆造纸、制作饲料外[5],仍有大量秸秆被闲置浪费或燃烧。为促进秸秆资源化利用,实现“以废治废”的目标,将其用于水体阴离子的脱除是一种良好的途径。但秸秆存在缺乏功能位点和吸附性能低的问题,通过改性可明显提升其吸附性能[6-8],改性秸秆吸附水体阴离子的机制主要是静电吸引和离子交换作用。通过改性的方式不仅可以脱除水体中的阴离子,而且可同时回收有价值的元素。其中,季铵盐改性方法由于吸附效率高、性能好等优点而成为研究热点,如WANG等[9]用季铵盐改性秸秆吸附废水中的硝态氮,去除率高达82.4%;FAN等[10]以玉米秸秆为原料制备季铵盐改性秸秆,试验结果表明其对水体中硝态氮的最大吸附量达60.1mg·g-1;张涛[11]的研究发现,在有其他阴离子干扰的情况下,改性秸秆对水体硝态氮仍有较好的吸附效果,吸附量可达51.7 mg·g-1;王林[12]的研究表明,pH在2~11范围内时,改性秸秆对硝态氮的吸附效果变化较小。以上研究均表明季铵盐改性秸秆作为阴离子吸附剂,对水体硝态氮具有良好的吸附效果。但是,将其用于阻控土壤氮素损失的研究还鲜有报道。
养殖肥液因肥效高、易吸收等优点而被广泛用于蔬菜和大田作物[13]。养殖肥液施用后可通过硝化作用,使大量的铵态氮转化为硝态氮,硝态氮向下迁移到土壤深层后就很难被作物利用[14-16]。阻控养殖肥液施用过程中的氮素损失十分重要。本研究通过温室内土柱淋溶模拟试验,探究季铵盐改性秸秆施用量和施用方式对养殖肥液灌溉后土壤氮素淋失的影响,以为高效阻控土壤硝态氮淋溶,促进养殖肥液安全利用提供技术支撑。
1 材料与方法 1.1 试验材料与装置 1.1.1 供试土壤及养殖肥液供试土壤取自天津市东丽区大毕庄作物耕作0~ 20cm土壤,土壤质地为壤土。新鲜土样经自然风干,挑拣出肉眼可见的作物根茎及石块,过2mm筛,混匀风干后备用。供试土壤基本理化性质:pH7.71、总氮(TN)含量为1.40g·kg-1、硝态氮(NO3--N)含量为3.01mg·kg-1、铵态氮(NH4+-N)含量为8.00mg·kg-1、有机质含量为24.35g·kg-1。养殖肥液取自天津市益利来养殖有限公司常年运转的塞流式厌氧反应器,原料为猪粪。养殖肥液pH7.92,TN浓度为533.26mg· L-1,NH4+-N浓度为360.74mg·L-1,NO3--N浓度为2.21 mg·L-1。
1.1.2 改性秸秆的制备季铵盐改性秸秆由山东省农业科学院提供,制备过程如下:将8g秸秆分散于80mL乙醇中,依次加入6.0mL浓度为2%的NaOH溶液和16.0g3-氯-2-羟丙基三甲基氯化铵,将混合物于45℃水浴搅拌3h,并将体系pH调至中性(用冰醋酸和氢氧化钠调节溶液初始pH值),抽滤,依次用甲醇和乙醇充分洗涤样品,并于60℃烘干至恒质量。
1.1.3 试验装置土柱淋溶模拟装置为PVC材质,内径为19cm,高度为30cm。试验前在柱体内壁涂抹一层凡士林以减少边缘效应,将改性秸秆与土样按比例混合均匀填充至土柱中,土壤质量约为7kg,容重1.26g·cm-3,装好的土柱置于稳定的钢架上与地面保持垂直。柱体底部铺设100目尼龙网及2cm厚的石英砂,以防止底层土的流失,柱体出水管中塞满脱脂棉花,以深度过滤水样。
1.2 试验方法 1.2.1 试验设计试验设6个处理。处理1:养殖肥液(CK);处理2:养殖肥液+1%改性秸秆,上部混合施用(0~10cm,1%US);处理3:养殖肥液+2%改性秸秆,上部混合施用(0~10cm,2%US);处理4:养殖肥液+4%改性秸秆,上部混合施用(0~10cm,4%US);处理5:养殖肥液+4%改性秸秆,全土层混合施用(0~20cm,4%HS);处理6:养殖肥液+4%改性秸秆,隔层施用(10cm隔层,4%GS)。每个处理设3次重复,共18个土柱。每隔3d施用养殖肥液300mL,共施用5次,施氮总量为300kg·hm-2。
1.2.2 淋溶模拟试验试验于农业农村部环境保护科研监测所温室内进行,试验前土柱每日加去离子水800mL连续淋洗3d,以减少由于装土过程所造成的差异。之后每隔3d施用养殖肥液1次,共施用5次。随后收集淋溶液,带回实验室立即进行各项指标的测定。施用试验结束后,将土柱中的土壤按照0~10cm和10~20cm分层取样,密封冰箱保鲜保存。
1.2.3 测定指标及方法土壤pH用pH计测定(水土比为5∶1),含水量用烘干法测定,NH4+-N和NO3--N含量用KCl浸提-比色法测定[17],养殖肥液及淋溶液TN浓度采用碱性过硫酸钾-紫外分光光度法测定,NH4+-N浓度采用全自动流动注射分析仪(FIA-6000+)测定;NO3--N浓度采用紫外分光光度法测定[18]。
1.3 数据处理试验数据采用Excel2010、Origin2017和SPSS 19.0软件进行处理和统计分析。处理间差异显著性采用单因素方差分析法(One-wayANOVA),显著性水平为0.05。
2 结果与分析 2.1 淋溶液TN浓度变化特征季铵盐改性秸秆施用下土壤淋溶液TN浓度变化特征如图 1所示,各处理TN浓度呈现CK>1%US> 2%US>4%HS>4%GS>4%US的趋势。随灌溉次数的增加,各处理淋溶液TN浓度逐渐降低,至第3次或第4次灌溉时浓度达到最低值,第5次灌溉时浓度有所上升。施加季铵盐改性秸秆处理淋溶液中TN浓度均显著低于CK处理(P < 0.05),与CK处理相比,1%US、2%US和4%US处理淋溶液TN浓度分别降低了14.7%、43.9%和76.3%,改性秸秆施加量越多,TN淋失阻控效果越好。改性秸秆施加量相同的条件下,5次灌溉过程HS、GS和US处理相对于CK处理的TN浓度减少了60.5%、63.9%和76.3%,3个处理间的差异不显著(P > 0.05)。
季铵盐改性秸秆施用下土壤淋溶液NO3--N浓度变化特征如图 2所示,土壤淋溶液NO3--N浓度的变化规律与TN浓度的变化规律基本一致。灌溉前3次淋溶液中NO3--N浓度降低趋势明显,同一处理中第5次NO3--N浓度较第3次和第4次浓度略高。不同处理间相比较,CK处理NO3--N浓度在整个灌溉期间均处于最高水平,改性秸秆不同施加量下NO3--N浓度比CK处理降低15.9%~82.3%,随改性秸秆施加量增加浓度呈下降趋势,且降低幅度逐渐增加,4%US处理最低,浓度比CK处理显著降低了82.3%(P < 0.05)。同一施加量下,US处理较HS处理和GS处理NO3--N浓度分别降低16.4%和4.8%,但各处理间差异不显著(P > 0.05)。
季铵盐改性秸秆施用下土壤淋溶液有机氮浓度变化特征如图 3所示。各处理土壤淋溶液有机氮浓度均呈先降低后趋于稳定的趋势,对淋溶液有机氮的阻控效果大小顺序为4%US>4%GS>4%HS>2%US> 1%US。第1次灌溉使有机氮浓度显著降低,其中4%US处理有机氮浓度比其他两个施加量(1%和2%)更低,不同施加方式中4%US、4%GS和4%HS处理较CK处理分别显著降低了75.4%、51.1%和34.4%(P < 0.05)。后4次灌溉过程中秸秆各处理与CK处理均无显著差异(P > 0.05)。
季铵盐改性秸秆施用下淋溶液氮素累积淋失量如表 1所示,不同处理TN淋失量为19.4~91.2kg· hm-2,是施氮量的6.4%~30.3%。与CK处理相比,1%US、2%US、4%US、4%HS和4%GS处理TN累积淋失量分别降低了13.9%、47.1%、78.7%、77.9%和78.5%,除1%US处理外,其余处理均达到显著水平;NO3--N累积淋失量分别显著降低15.7%、51.8%、83.2%、83.1%和82.5%(P < 0.05)。TN和NO3--N累积淋失量变化趋势基本一致,均随秸秆施加量的增加而降低。不同施加量及不同施加方式秸秆处理中NH+4- N累积淋失量变化较小,均与CK处理间差异不显著(P > 0.05)。有机氮累积淋失量随秸秆施加量的增加而降低,施用4%的季铵盐改性秸秆能显著降低其累积淋失量(P < 0.05),降幅达57.6%,不同施加方式下累积淋失量差异不显著(P > 0.05)。
季铵盐改性秸秆施用下土壤NO3--N含量如图 4所示。与CK处理相比,施加秸秆均降低了0~10cm土层NO3--N含量,1%US、2%US和4%US处理分别降低11.9%、41.8%和88.5%,其中2%和4%处理均与CK处理有显著差异(P < 0.05);对于不同施加方式,土壤NO3--N含量呈4%HS>4%GS>4%US的趋势,且处理间差异显著(P < 0.05)。在10~20cm土层中,各处理土壤NO3--N含量总体趋势为CK>4%GS>1%US> 4%HS>2%US>4%US;与CK相比,1%US、4%HS和4%GS处理NO3--N含量均有一定程度的降低,但处理间差异不显著;2%US和4%US处理与CK处理相比NO3--N含量显著降低(P < 0.05),分别降低了69.9%和77.6%。
季铵盐改性秸秆施用下土壤NH4+-N含量如图 5所示。上层混合(US)处理中,0~10cm土层NH4+-N含量均高于10~20cm,且NH4+-N含量随秸秆施加量增加而增加。0~10cm土层中,土壤NH4+-N含量整体趋势为4%US>2%US>4%GS>4%HS>1%US>CK,其中4%US处理与CK处理相比,NH4+-N含量显著增加了505.4%(P < 0.05),其他处理与CK处理相比虽然NH4+-N含量有所增加,但处理间差异不显著。10~20 cm土层中,4%GS处理NH4+-N含量最高,与其他处理之间存在显著差异(P < 0.05),其他各处理呈现4%US>2%US>CK>1%US>4%HS的趋势,但各处理之间差异不显著。
试验结果发现,施加改性秸秆能明显降低养殖肥液灌溉土壤淋溶液中TN、NO3--N的浓度和累积淋失量,且阻控效果随改性秸秆施加量增加而提高。首先是因为养殖肥液在灌溉后,大量NH4+-N被转化为NO3--N,季铵盐改性秸秆可以通过静电吸引或离子交换作用吸附土壤中的NO3--N[10];其次,秸秆的富碳性可提高土壤TC含量并使其维持在一定的水平,不仅提高了对养分的吸附作用,而且为微生物提供了丰富的营养物质和良好的生存环境,促进微生物对氮素的利用,增强土壤的吸附性能,降低氮素淋失风险[19-20];再次,秸秆的分解过程还会产生有机酸阻止少量NH4+-N转化为NO3--N[21-22]。前3次灌溉过程中NO3--N含量显著降低,后2次灌溉过程中NO3--N浓度趋向于稳定,这可能与多次灌溉后土壤达到饱和状态,土壤氧化还原电位下降有关。杨涵博等[23]的研究也表明多次灌溉后淋溶液NO3--N浓度显著下降,与本研究的结论一致。此外,随着灌溉次数的增加,土壤中NO3--N含量增加,但施加的季铵盐改性秸秆达到最大吸附量后吸附性能下降[24],也使得施加4%季铵盐改性秸秆的处理后2次灌溉中淋溶液NO3--N浓度不再下降。施用4%季铵盐改性秸秆的淋溶液有机氮累积量显著降低,主要是因为秸秆添加后给土壤微生物提供了更多的碳源,使微生物大量繁殖,促进有机氮向无机氮的转化,从而减少了有机氮的淋溶损失[25-27]。3种不同施用方式的淋溶液中氮素浓度和累积量差别并不显著,可见3种施用方式对于阻控氮素淋失效果基本一致。
本试验数据证明,养殖肥液中氮素主要以NH4+-N形式存在,约占TN的67.6%,此外还含有机态氮和少量的NO3--N。杨涵博等[23]的试验证明猪场养殖肥液中NH4+-N浓度约占TN的67%;赖睿特[28]等的试验证明猪场肥水中NH4+-N浓度占TN浓度的72%;而本研究的数据表明淋溶液中NO3--N浓度约占TN的70% 左右,成为淋溶液中主要的氮素形态。这是因为养殖肥液中的NH4+-N可被土壤颗粒迅速吸附,土壤中的NH4+-N在一定条件下还会发生硝化作用转化为NO3--N,NO3--N带负电荷不易被土壤吸附,而是随多次灌溉被冲刷下去[29-30]。
3.2 季铵盐改性秸秆不同施加量和施加方式对土壤NO3--N和NH4+-N含量的影响0~10cm和10~20cm土层中NO3--N含量均随季铵盐改性秸秆施加量的增加而降低,与CK处理相比,施加量为4%时NO3--N含量显著降低。首先,因为季铵盐改性秸秆会吸附NO3--N,在灌溉过程中NO3--N被吸附[31],导致土壤中NO3--N含量减少;其次,在测定土壤(含有少量季铵盐改性秸秆)中NO3--N含量时,是通过KCl浸提出土壤中的NO3--N,而被秸秆吸附的NO3--N不易被浸提[10]。对比3种不同的施加方式,0~ 10cm土层中隔层处理、全混合处理与上层混合处理相比,土壤NO3--N含量显著增多,可能是因为土壤中季铵盐改性秸秆含量相对较少,与季铵盐改性秸秆含量高的4%US处理相比,4%HS和4%GS的吸附总量少[32];10~20cm土层中上层施用方式下NO3--N含量降低最为显著,隔层处理下含量较高,原因是隔层处理中季铵盐改性秸秆堆积在一层,与土壤混合不均匀,因此与混合均匀的处理相比吸附NO3--N效果较差。
在施加4%季铵盐改性秸秆后,0~10cm层土壤中NH4+-N含量与CK处理相比显著增加,说明秸秆的加入抑制了养殖肥液中NH4+-N向NO3--N的转化,使硝化作用减弱。有研究表明[33-34]添加秸秆可以增加反硝化潜势,这也从侧面支持了本试验的结论。3种不同的施加方式下,4%US处理0~10cm层土壤NH4+-N含量最高,可能与土壤中季铵盐改性秸秆的含量有关。10~20cm土层中4%GS处理NH4+-N含量最高,且与其他处理有显著差异,可能是因为秸秆作为隔层具有保肥与稳肥的作用,对NH4+-N挥发形成了物理阻隔[35-36]。
4 结论(1)季铵盐改性秸秆对总氮淋失的阻控效率达13.9%~78.7%,且随秸秆添加量的增加而升高,施加4%季铵盐改性秸秆最有利于养殖肥液灌溉土壤氮素淋溶阻控。
(2)施加季铵盐改性秸秆后,土壤NO3--N含量降低,秸秆的施用能够有效降低NO3--N淋溶。
(3)养殖肥液灌溉后氮素淋失以NO3--N为主,约占氮素总淋失量的70%。
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