| 苏广权,鞠琳,郑翔宇,姚爱军,杨晶柳,赵曼,王诗忠,汤叶涛,仇荣亮.不同亚铁矿物对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的表面吸附特征及机制比较研究[J].农业环境科学学报,2023,42(7):1495-1504. |
| 不同亚铁矿物对As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的表面吸附特征及机制比较研究 |
| Comparative study on the surface adsorption characteristics of different ferrous minerals for As（Ⅲ）and As（Ⅴ）and their mechanisms |
| 投稿时间：2023-01-01 |
| DOI：10.11654/jaes.2023-0002 |
| 中文关键词: 磁铁矿 菱铁矿 黄铁矿 吸附特征 吸附机制 砷 |
| 英文关键词: adsorption characteristic adsorption mechanism arsenic magnetite pyrite siderite |
| 基金项目:国家自然科学基金项目（41877121） |
| 作者 | 单位 | E-mail | | 苏广权 | 中山大学地理科学与规划学院, 广州 510006 | | | 鞠琳 | 中山大学地理科学与规划学院, 广州 510006 | | | 郑翔宇 | 中山大学地理科学与规划学院, 广州 510006 | | | 姚爱军 | 中山大学地理科学与规划学院, 广州 510006 | yaoaijun@mail.sysu.edu.cn | | 杨晶柳 | 中山大学地理科学与规划学院, 广州 510006 | | | 赵曼 | 中山大学环境科学与工程学院, 广东省环境污染控制与修复技术重点实验室, 广州 510006 | | | 王诗忠 | 中山大学环境科学与工程学院, 广东省环境污染控制与修复技术重点实验室, 广州 510006 | | | 汤叶涛 | 中山大学环境科学与工程学院, 广东省环境污染控制与修复技术重点实验室, 广州 510006 | | | 仇荣亮 | 中山大学环境科学与工程学院, 广东省环境污染控制与修复技术重点实验室, 广州 510006
岭南现代农业科学与技术广东省实验室, 广州 510642
华南农业大学资源环境学院, 广东省农业农村污染治理与环境安全重点实验室, 广州 510642 | |
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| 中文摘要: |
| 为探明稻田土壤还原条件下不同亚铁矿物对砷的修复潜力，本研究对比研究了磁铁矿、菱铁矿、黄铁矿三种亚铁矿物在不同 pH 条件下（pH 3.00、5.00、7.00）对 As（Ⅲ）、As（Ⅴ）的吸附特征，并以电位滴定法探究了导致三种亚铁矿物吸持 As（Ⅲ）、As（Ⅴ）能力差异的表面电荷性质。等温吸附平衡实验结果表明，Langmuir模型能较好描述三种亚铁矿物对As（Ⅲ）、As（Ⅴ）的吸附过程。弱酸条件（pH=5.00）下，亚铁矿物对As（Ⅲ）、As（Ⅴ）的吸附容量依次为：磁铁矿[As（Ⅲ）：23.38 mg·g-1，As（Ⅴ）：71.33 mg·g-1] >菱铁矿[As（Ⅲ）：11.63 mg·g-1，As（Ⅴ）：21.69 mg·g-1]>黄铁矿[As（Ⅲ）：10.72 mg·g-1，As（Ⅴ）：7.75 mg·g-1]，在弱酸性（pH=5.00）条件下三种矿物中磁铁矿对As（Ⅲ）和As（Ⅴ）吸附容量最高。在中性（pH=7.00）条件下黄铁矿对As（Ⅲ）、菱铁矿对As（Ⅴ）吸附容量相对较高。供试pH条件下磁铁矿、菱铁矿对As（Ⅲ）的吸附强度较高，黄铁矿则对As（Ⅴ）的吸附强度较高。电位滴定实验测得亚铁矿物的电荷零点和总可变电荷量依次为：磁铁矿（pH 9.76；1.025 mol·g-1）>菱铁矿（pH 7.52；0.240 mol·g-1）>黄铁矿（pH 4.03；0.084 mol·g-1），表面活性位点密度依次为：黄铁矿（90.59 site·nm-2）>菱铁矿（42.77 site·nm-2）>磁铁矿（7.94 site·nm-2），亚铁矿物对As（Ⅲ）、As（Ⅴ）的吸附容量受溶液pH、总可变电荷量及其电荷零点影响。非专性吸附和专性吸附是磁铁矿和菱铁矿吸附As的主要方式，而黄铁矿则以专性吸附为主。研究表明，不同pH条件下不同亚铁矿物对稻田土壤砷的修复潜力不同，酸性条件下磁铁矿对As（Ⅲ）和As（Ⅴ）有较好修复潜力，中性条件下黄铁矿对As（Ⅲ）、菱铁矿对As（Ⅴ）有较好修复潜力。 |
| 英文摘要: |
| The remediation potential of ferrous minerals for arsenic（As）in reducing paddy soils is not entirely understood. To explore the adsorption characteristics of three different ferrous minerals, magnetite, siderite, and pyrite, for As（Ⅲ）and As（Ⅴ）, isothermal adsorption experiments and kinetic adsorption experiments were carried out under different pH conditions（pH=3.00, 5.00, and 7.00）. Additionally, potentiometric titration experiments were conducted to explore the surface charge properties of the three ferrous minerals. The three ferrous minerals exhibited isothermal adsorption for As（Ⅲ）and As（Ⅴ）, with the adsorption curves fitted well by the Langmuir model. Under weakly acidic conditions（pH=5.00）, the adsorption capacity of the ferrous minerals for As（Ⅲ）and As（Ⅴ）followed the order：magnetite （As（Ⅲ）：23.38 mg·g-1; As（Ⅴ）：71.33 mg·g-1）> siderite（As（Ⅲ）：11.63 mg·g-1; As（Ⅴ）：21.69 mg·g-1）> pyrite（As（Ⅲ）：10.72 mg· g-1; As（Ⅴ）：7.75 mg · g-1）, with magnetite exhibiting the highest adsorption capacity for both As（Ⅲ）and As（Ⅴ）. Under neutral conditions（pH=7.00）, pyrite and siderite demonstrated the highest adsorption capacity for As（Ⅲ）and As（Ⅴ）, respectively. Magnetite and siderite had higher adsorption strengths for As（Ⅲ）than pyrite, while pyrite had the highest adsorption strength for As（Ⅴ）. The point of zero charge and total variable charge of the three ferrous minerals were in the order：magnetite（pH=9.76; 1.025 mol·g-1）> siderite（pH= 7.52; 0.240 mol·g-1）> pyrite（pH=4.03; 0.084 mol·g-1）, while the surface active site density was in the order：pyrite（90.59 site·nm-2）> siderite（42.77 site · nm-2）> magnetite（7.94 site · nm-2）. The adsorption capacity of ferrous minerals for As（Ⅲ）and As（Ⅴ）was influenced by the soil pH, total variable charge, and point of zero charge. Both non-specific and specific adsorption were important means for the adsorption of magnetite and siderite for As（Ⅲ）and As（Ⅴ）, while specific adsorption was a more important means for the adsorption of As（Ⅲ）and As（Ⅴ）by pyrite. Results showed that the three ferrous minerals had different remediation potentials under various pH values. Magnetite showed remediation potential for As（Ⅲ）and As（Ⅴ）under acidic conditions, while pyrite showed remediation potential for As（Ⅲ）and siderite showed remediation potential for As（Ⅴ）under neutral conditions. |
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