2019, Vol. 38
土壤重金属是一种隐蔽性强、危害持久的污染物[1]。2014年我国发布的《全国土壤污染状况调查公报》显示, 农田土壤点位超标率为16.1%。据估算, 目前我国受重金属污染的农田土壤面积约2×107 hm2, 每年受重金属污染的粮食多达1.2×107 t, 经济损失高达2×1010元[2], 农田土壤重金属污染的研究已经成为当前地理科学、环境科学以及生物科学关注的热点。耕层土壤重金属的积累受周边环境的交互影响, 过量的重金属累积会对土壤环境以及人体健康造成危害, 因此, 研究耕地土壤重金属空间分布及其影响因素对土壤生态环境保护和治理具有重要的理论和现实意义。
目前, 已有学者对农田土壤重金属空间分布进行了相关研究, 主要关注矿区[3-4]、工业区[5]、交通干道[6-7]、污灌区[8-9]以及城区周边农田[10]等。这些农田受人类活动影响较大且有明确的污染源, 土壤重金属的空间分布与污染源的位置有很强的相关性。自然条件和人为活动均复杂的区域, 土壤重金属的空间分布特征较复杂[11-12]。影响土壤重金属分布的因素可分为自然因素[13](地形、成土母质、土壤类型等)和人为因素[14-15](工业活动、农业活动、生活垃圾等)两类。目前研究多侧重于单一因素对重金属的影响, 尤其关注人为因素对重金属空间分布的影响, 如工业活动[16]、交通[17]、污水灌溉[18]、农业面源污染[19]等。而针对土壤重金属分布受多种因素交互影响的农田, 分析其影响因素交互作用的研究还不多见。地理探测器可探测变量之间潜在的空间相关关系, 得到不同影响因子及其交互作用对于重金属分布的解释力, 从而更加全面客观地分析土壤重金属空间分布的特征和机理[20]。虽已有学者将其引入土壤重金属的研究中[21-22], 但对影响土壤重金属空间分布的机理解释尚浅, 因此, 统计学方法与地理探测器的结合, 将更有助于阐明土壤重金属空间分布与影响因子之间的内在联系。
综上, 本文以典型黄土丘陵沟壑区陕西省米脂县高渠乡的耕地土壤为研究对象, 首先通过地统计学方法, 分析土壤重金属的空间变异特征; 其次, 结合地理探测器与方差分析, 综合考虑地形和农户种植方式的影响, 定量探测重金属含量与影响因子的相关关系, 以期为黄土丘陵沟壑区耕层土壤重金属的污染预防和农户合理耕种提供科学依据, 为当地农田土壤环境质量评价和生态环境治理提供参考。
1 材料与方法 1.1 研究区概况陕西省米脂县高渠乡(110°08'~110°13'E, 37°47'~ 38°53' N), 地处无定河中游, 黄土高原腹地, 总面积72.4 km2, 下辖20个行政村(图 1)。该地地表破碎, 水土流失严重, 地貌主要以峁、墚、沟、川为主, 属于典型的黄土丘陵沟壑区[23]。海拔900~1200 m, 夏季降水较为集中。土壤类型以黄绵土为主, 土壤色浅发黄, 土质疏松、绵软, 具有湿陷性[24], 且具有良好的透水性和可耕性。当地农耕历史久远, 作物多以玉米、红葱、马铃薯、果树、杂粮等为主。2018年该乡种植面积约12 km2, 其中, 种植类型包括杂粮(4 km2)、玉米(3.12 km2)、红葱(1.71 km2)、果树(1.59 km2)、马铃薯(1.54 km2)。目前, 该乡是红葱种植及果树栽种的典型乡镇。以该乡耕层土壤作为研究对象, 为结合自然和社会因素探讨土壤重金属的空间分布与影响机理提供了良好的平台。
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图 1 研究区采样点分布图 Figure 1 Distribution of sampling points in the study area |
2018年7-8月课题组对高渠乡耕层土壤(0~20 cm)进行采样, 共采集90个土壤样品。考虑到采样结果的差异性, 依据不同种植类型和地形设置样点位置, 保证采集到不同地形和种植方式下的土壤样品。此外, 在实地采样中, 样点尽量布设在地块中间位置, 以保证样点的代表性。样点分布位置如图 1所示。
采样过程中, 参照《农田土壤环境质量监测技术规范》(NY/T 395-2000), 采用五点混合采样法, 每个子样点采集表层土壤约200 g, 将其充分混合后装入样品袋内, 同时记录该样点的地理坐标、高程、种植类型以及周围环境情况。将采集的土壤样品带回实验室风干, 之后将土样内的植物根系、木棍、生物残体等碎屑物剔除, 研磨后过0.15 mm尼龙筛, 装袋制成待测样品。
本次实验使用X荧光元素分析仪(英文简称XRF, 型号Niton XL 3t, 美国NITON公司)对重金属元素含量进行测定, 为保证实验的准确性, 每个土壤样品设置3组平行实验, 最终求取平均值作为该样品中各重金属的含量, 且测定过程中使用国家标准样品(GBW07307)进行校准。已有学者使用XRF测量方法与常规方法测定土壤中Cu、Zn、Pb、As和Cr等重金属, 测试结果较一致, 相对偏差在0.044%~13.7%[25], 说明XRF法能够实现较高精度的重金属元素测定。
1.2.2 影响因子数据行政边界、道路等基础数据来自于2009年米脂县第二次土地调查数据库, 并基于2018年当地遥感影像数据和实际调研, 对其进行了完善; DEM数据来自于中科院计算机网络信息中心地理空间数据云(http://www.gscloud.cn/), 分辨率为30m, 通过GPS测点和重采样技术, 得到高渠乡10m×10m的DEM数据; 坡度、坡向、地形起伏度、地形湿度指数和地形部位指数数据是基于DEM数据通过SimDTA软件计算得出; 种植类型、地块面积数据源于2018年课题组对该乡农户耕地权属地块实地调研数据。
1.3 研究方法 1.3.1 地统计分析地统计学以半方差函数描述变量的空间相关性[26], 可以分析变量的随机性及结构性, 反映区域内土壤中各距离重金属观测值的变化。公式如下:
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(1) |
式中:r(h)为半方差函数; h为两个样本点的分隔距离; Z(xi)和Z(xi+h)分别为区域化变量Z(x)在xi和xi+ h处的实测值; N(h)是以h为间距的所有观测点的成对数目。
1.3.2 地理探测器地理探测器是探测空间分异性, 以及揭示其背后驱动力的一种统计学方法[27]。地理探测器包含四个探测器:分异及因子探测、交互作用探测、风险区探测和生态探测。分异及因子探测器公式如下:
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(2) |
式中:q为影响因子对于某重金属空间分异性的解释力, 值域为[0, 1], q值越大, 表明某影响因子对某重金属空间分布的解释力越强；L为重金属含量或各影响因素的分类数; Nh和N分别为类h和全区的样点量; σ2h和σ2分别为类h和全区的方差。
交互作用探测器:能够识别不同影响因子之间的交互作用, 即评估两个影响因素共同作用相对单因子对重金属空间分布的解释力是增加、减弱或者是相互独立的。
本文运用因子探测与交互探测分析分别分析地形和种植方式对土壤重金属空间分布的影响及二者的交互影响。各影响因子及分级如表 1所示。地形因素的选取及分级依据参考文献[28-31], 种植方式的分级及依据参考实地调研及文献[32]。
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表 1 各影响因子及分级依据 Table 1 Impact factors and grading |
运用SPSS 22对样品数据进行描述性统计, 计算样品中重金属含量的最大值、最小值、平均值、标准差和变异系数, 结果如表 2所示。
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表 2 高渠乡农田土壤重金属含量统计(n=90) Table 2 Descriptive statistics of heavy metals in farmland soil of Gaoqu Township(n=90) |
高渠乡农田土壤中Pb、As、Cu、Cr、Ni、Zn元素的平均含量分别为16.33、10.52、30.41、101.61、57.99、55.23 mg·kg-1, 均未超过农用地土壤污染风险筛选值; As、Cu、Cr、Ni元素含量虽未超过农用地土壤污染风险筛选值, 但相较于黄绵土背景值, 超出样本率分别达到23%、100%、100%、100%, 说明土壤中的As、Cu、Cr、Ni虽没有达到污染水平, 但在长期人类活动干扰下有一定程度的积累; Pb、Zn元素均未超过黄绵土的土壤背景值。本研究样品数据中各元素的含量均没有超过农用地土壤污染风险筛选值, 说明重金属元素对研究区农产品的质量安全、农作物生长或土壤生态环境的风险低, 但Ni元素的含量相对背景值含量普遍较高, 可能对当地的土壤环境与农产品产生潜在危害。
变异系数可以表明样点重金属含量的平均空间变异程度, 高渠乡农田土壤Pb、As、Cu、Cr、Ni、Zn元素的变异程度由强到弱依次为Cu>As>Ni>Cr>Pb>Zn, 其中, As和Cu元素的变异系数在10%~100%之间, 为中等变异, Pb、Cr、Ni、Zn的变异系数小于10%, 为弱变异。
2.2 土壤重金属空间变异分析基于地统计学方法, 采用普通克里金插值法得到高渠乡农田土壤重金属含量的空间分布图。为检验数据是否符合地统计学正态分布的要求, 首先, 将重金属数据在SPSS软件中做K-S(Kolmogorov-smirnov)检验, 结果表明(表 2)Pb、As、Cu、Cr、Ni、Zn(P(K-S)> 0.05)均呈近似正态分布。
2.2.1 半方差函数分析利用GS+软件确定重金属的最佳半方差函数理论模型, 不同重金属拟合的最佳半方差函数理论模型、相关参数如表 3所示。所有元素的决定系数均大于0.541, 残差RSS也相对较小, 说明拟合的理论模型符合地统计分析要求。
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表 3 重金属含量的半方差函数理论模型及相关参数 Table 3 Semi-variogram function theoretical model, relevant parameters and verification results of heavy metals |
块金系数表示在总变异中随机因素引起的变异所占的比例, 用块金值和基台值的比值表示, 若块金系数小于0.25, 说明重金属的空间差异主要由结构性因素决定, 如成土母质、地形等自然因素, 重金属的空间相关性较强; 若块金系数大于0.25小于0.75, 说明重金属既受到结构性因素的影响, 又受到的随机性因素的影响, 有中等程度的空间相关性; 若块金系数大于0.75, 说明随机因素引起重金属在空间上的差异较大, 具有较小的空间相关性。由表 3可知, 本研究区中Pb、Zn主要受结构性因素影响, As、Cu、Cr、Ni受结构性因素和随机性因素的共同影响; 各重金属均表现出小尺度(变程均小于1 km)的空间异质性。
2.2.2 土壤重金属空间格局分析利用地统计学中普通克里金插值法对高渠乡土壤重金属区域化变量进行估计, 其中标准平均值(Mean standard error, MSE)越接近0, 标准均方根误差(Root mean square standardized error, RMSSE)越接近1, 精度越高。由表 3可知, 各重金属元素在拟合的半方差函数模型下预测精度较好, 反映出研究区耕地土壤重金属空间分布情况(图 2)。
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图 2 高渠乡农田土壤重金属含量空间分布图 Figure 2 Spatial distribution of heavy metals'content in farmland soil of Gaoqu Township |
由图 2可知, 各重金属表现出不同程度的聚集, 从整体空间特征上看, Pb和Cr的分布具有相似性, 高值区比较分散, 主要分布在中部以及东南部区域, 根据调研材料, 该区域分布有规模较大的养殖场, 当地农户习惯在农田中大量投入农家肥。As、Cu和Ni在空间分布上有相似性, As和Cu均在高渠乡西北部有高值出现, 该区高程较高, 有大面积果园种植; Ni含量呈中间低两侧高的空间分布, 在沟道交汇处含量较低。Zn含量空间分布相对比较分散, 高值区域主要出现在北部和西部, 西南部为低值区。
从重金属含量等级范围看, 各重金属含量主要处于第Ⅱ范围内, 且主要分布在海拔1015~1094 m、坡度5°~15°之间的地形上。其中, Pb含量在第Ⅱ等级的面积占69.75%, 主要分布在刘渠、井家沟、李谢硷等村; As含量在第Ⅱ等级的面积占59.91%, 主要分布在姜新庄、马家沟、陈家沟等村; Cu含量主要处于第Ⅰ、Ⅱ等级, 占93.42%, 高西沟、高渠和马家沟等村含量较高; Cr含量在第Ⅱ等级的面积占71.73%, 主要分布于折家坪、姜新庄和冯渠等村; Ni含量在第Ⅱ等级的面积占53.82%, 主要分布在马蹄坬、李谢硷和高家硷等村; Zn元素含量主要处于第Ⅱ、Ⅲ等级, 占96.62%, 主要分布在陈家沟、高庙山和李郝山等村。
2.3 土壤重金属空间分布的影响因素分析 2.3.1 土壤重金属空间分布影响因子探测各地形因子对土壤重金属的探测结果如表 4, 由各影响因子对重金属空间分布的解释力大小判断, 各重金属均受到地形与种植方式的影响, 且各影响因子对重金属的影响程度不同。其中, 地形因子中坡向对各重金属的影响均较大, 其中, 对As和Zn的影响达到了显著水平; 地形起伏度、地形部位指数和坡度对各重金属影响均较小; 其余各地形因子对各重金属的影响差异较大, 表现为高程对Cr和Zn的影响较大, 且对Cr的影响达到显著水平; 地形湿度指数对Cr和Ni影响较大, 对其他各重金属的影响均较小。对于种植方式, 除Pb外, 种植类型对各重金属的影响均较大, 其中, 对Cr和Zn的影响达到显著水平; 地块距道路距离对各重金属的影响差异较大, 其中对As和Ni的影响达到了显著水平; 地块面积对Ni的影响较大, 对其他各重金属的影响均较小。
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表 4 地形因子及种植方式对土壤重金属空间分布的解释力q值 Table 4 Interpretation q of the spatial distribution of soil heavy metals by topographic factors |
为了进一步揭示不同地形条件下各重金属的分布情况, 对各地形条件下土壤重金属的含量通过SPSS软件进行方差分析, 结果如表 5, 地形因子与重金属含量的关系既存在空间相关性, 也存在线性相关性, 分析结果有一定的一致性。具体表现为, Cr在不同的高程下存在显著差异, 结合探测结果, Cr与高程既存在空间相关性又存在线性相关性, Cr含量在高海拔处含量最低, 海拔主要通过影响土壤侵蚀和种植活动来影响土壤中重金属的迁移情况, 高海拔区域土壤侵蚀较严重, 且耕地多分布在中低海拔处, 重金属随土壤迁移, 在中低海拔区域积累。
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表 5 不同地形条件下土壤重金属的平均含量及标准差(mg·kg-1) Table 5 Average value of soil heavy metal content under different topographic conditions(mg·kg-1) |
半阳坡土壤中Cr的含量显著高于半阴坡与阴坡, 其余元素组间差异不明显。地形湿度指数从空间角度对Cr、Ni元素的解释力较强, 组间差异也处于显著水平, 表现为地形湿度指数在第一和第二等级差异不明显, 在第三等级含量显著高, 两元素表现出相似的规律。地形湿度指数反映土壤中的水分, 指数越高土壤水分越大, Cr和Ni元素容易在土壤含水量较高的区域积累, 对水的吸附性较强。
2.3.3 种植方式对土壤重金属分布的影响各重金属在不同种植方式下的方差分析结果见表 6。不同种植类型间各重金属(除Cr外)含量均存在显著差异, As元素在果树地的含量高于其他地类, 其中, 显著高于玉米地和红葱地, 可能与果树地喷洒含As农药有关。不同的地块面积Ni含量有显著差异, 其中, 中地块的Ni含量显著低于小地块和大地块。Ni元素可能来自农家肥、化石燃料燃烧等, 对于当地的种植户来说, 地块面积的大小影响其生产管理的决策, 一般对于地块面积较小的耕地, 农户管理不完善, 施肥和用药量变化幅度较大, 用量不规范; 而面积较大的地块, 农药化肥的种类较多, 用量较大, 因此表现为小地块和大地块中Ni元素含量较高。距道路的不同距离范围间Ni元素有显著差异, 表现为距离道路越远, Ni含量越低, 距道路的远近反映农户管理地块的便利程度, 距离道路越近农户生产投入越便利, 生产投入会相应增多, 同时, 也受到邻近机动车尾气排放等交通污染的影响。
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表 6 不同种植方式下土壤重金属的平均含量及标准差(mg·kg-1) Table 6 Average content of heavy metals in soil under different planting conditions(mg·kg-1) |
对地形因子与种植因子进行交互探测, 根据两种因子之间交互作用对土壤重金属空间分布的解释力大小判断, 相对单因子, 两因子的交互影响力增强。最高影响因子及交互影响力结果如表 7所示。地形因子对各重金属交互影响力均大于种植方式的交互影响力, 说明地形对于各重金属空间分布的影响大于种植方式差异的影响, 该结论与空间相关性分析结果基本一致。其中, 对于地形因子, 坡向与地形起伏度对Pb和Ni元素的交互影响力最大(0.272 9、0.303 6), 高程与坡向对As、Cu和Zn的交互影响力最大(0.336 9、0.341 1、0.373 7), 坡向和地形部位对Cr的交互影响力最大(0.320 1), 其空间解释力均相对单个地形因子解释力增加。对于种植方式, 种植因子中种植类型与距道路距离对Pb的交互影响力最大(0.119 9), 种植类型与地块面积对As、Cu、Cr、Ni和Zn的交互影响力最大(0.237 3、0.199 6、0.262 6、0.214 4、0.271 4), 其空间解释力均大于单个种植因子的解释力。而地形和种植方式的交互探测结果显示, 坡向与种植类型的交互影响对各重金属的空间分布影响均最大, 且地形与种植方式间因子的两两交互均大于地形因子与种植方式内部因子的交互作用, 说明地形和种植方式的交互作用更能揭示研究区土壤重金属的空间分布情况, 以坡向和种植类型的交互影响表现最强烈。
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表 7 土壤重金属的最高影响力因子及解释力 Table 7 The highest influence factor and explanatory power of heavy metals in soil |
地形变化影响土壤侵蚀和土壤内部的水热环境, 进而影响重金属的迁移和转化。基于长期耕作习惯, 农户不同的种植方式对应于不同的施用化肥与农药的管理方式, 且农户根据当地的自然环境对种植类型进行调整[32], 土壤重金属的积累因此产生空间差异。根据因子探测结果和交互探测结果, 地形与种植方式的交互影响比单一因子的解释力均提升较多, 说明只考虑单因子的影响不能全面揭示区域土壤重金属的空间分异, 地形和种植方式的相互作用制约着土壤重金属的空间变异性。
坡向与种植类型对于各重金属空间差异的解释力最强, 控制坡向或种植类型不变, 即以阳坡为例, 对比不同种植类型的耕地中各重金属含量的差异(表 8)。其中, 种植果树的土壤中As、Cu含量较高, 可能与果树喷洒含As农药及杀菌剂波尔多液有关[34-35]; 而种植洋芋的土壤中Cu、Zn含量较高, 可能与当地农户习惯在洋芋地施用磷肥和有机肥有关[36]; Cr元素主要来源于鸡粪、牛粪、羊粪、堆肥等农家肥[37], 种植红葱、果树和玉米的土壤中Cr含量较高, 可能与大量施用农家肥相关。
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表 8 不同种植类型的土壤中各重金属平均含量(mg·kg-1) Table 8 Differences in heavy metal contents in soils of different planting types(mg·kg-1) |
以种植玉米的区域为例, 对比分析不同坡向各重金属含量的差异(表 9)。其中, As含量在不同坡向上表现出显著差异, 阴坡As含量大于阳坡, 该结论与祝修高[38]研究结果一致。坡向主要通过影响光照条件, 进而影响土壤的水热环境, 从而影响植物的生长状况, 说明As受土壤水热环境影响较大, 土壤蒸发严重, 则对As的吸附能力变差。而Cr元素在阴坡含量小于阳坡, 与As受土壤水热环境变化规律相反。
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表 9 不同坡向的土壤中各重金属平均含量(mg·kg-1) Table 9 Average content of heavy metals in soils with different slope directions(mg·kg-1) |
地理探测器可以从空间角度分析土壤重金属与地形因子和种植方式的空间相关性, 方差分析从传统统计学角度分析不同地形和种植方式下土壤重金属的差异, 从空间统计和线性统计来看, 结果既有一致性也有差异性。地形因子与种植方式对于各重金属的影响以空间相关性表现更显著, 因而, 在分析土壤重金属空间差异的影响因素时只根据线性统计分析是片面的, 缺乏空间位置特征的考虑, 通常会忽略一些因素。
本文旨在分析高渠乡耕地土壤重金属空间分布特征, 以及定量化分析主要影响因子之间的交互作用, 为了解黄土丘陵沟壑区土壤重金属空间分布特征提供了案例支撑, 对研究区土壤环境质量评估、可持续发展以及生态风险预防具有理论意义和实践价值。通过研究分析可知, 在种植管理过程中, 农户对耕地质量的认知将会影响农户对生产资料的投入、种植类型以及有机废物的处理。为了促进黄土丘陵沟壑区生态环境的可持续发展, 进一步考虑农户对耕地质量的认知, 同时, 深入探讨土壤理化性质及作物生长习性等对黄土丘陵沟壑区土壤重金属的空间分布特征的影响, 将是未来研究的重点方向之一。
4 结论(1) 描述性分析表明, 高渠乡农田土壤中六种重金属元素含量均未超过农用地土壤污染风险筛选值, 对当地农产品生长、质量安全与土壤生态环境危害较小; 而As、Cu、Cr、Ni元素含量在其成土母质的基础上有所积累, 其中, Ni含量相对土壤背景值较高, 可能对当地农产品和土壤环境产生潜在危害。
(2) 从空间相关性来看, Pb、Zn元素有较强的空间相关性, 以结构性变异为主, As、Cu、Cr、Ni元素具有中等程度的空间相关性, 既受到结构性因素影响, 也受随机性因素干扰; 从空间分布格局来看, 重金属在空间分布上有一定程度的聚集, 局部有高值或低值区出现, 且在大面积果园种植区As和Cu的含量较高, 而规模较大的养殖场处Cr与Pb的含量也较高。
(3) 单因子对各重金属空间分布的影响程度不同, 其中, Cr受地形影响在阴坡及中低海拔处积累, 且Cr和Ni均受地形湿度影响较大, As和Ni分别在不同的种植方式下差异显著。交互作用显示双因子交互作用较单因子解释力加强, 且地形对各重金属的影响大于种植方式的影响, 坡向与种植类型的交互作用对各重金属的空间分布解释力最强。
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